Pr55MnO3体系调带宽引起的磁相变及电输运性质转变

1、Pr55MnO3体系调带宽引起的磁相变及电输运性质转变论文导读:：标志着电荷有序相变的发生。电输运性质。体系调带宽引起的磁相变及电输运性质转变。论文关键词：调带宽，电荷有序相，磁相变，电输运性质1 引 言近年来ABO3型钙态矿锰氧化物由于其独特的性质以及潜在的应用前景吸引了众多科研工作者的注意. 经过十几年的研究，人们己经深入了解了钙态矿锰氧化物R1-xAxMnO3(R=La, Pr, Nd ; A=Ca, Sr, Ba)中所产生的有序相【3】. 例如当x0.5时体系中会存在顺磁相(PM)、铁磁相(FM)和反铁磁相(AFM)以及他们之间复杂的相互竞争关系. 在这个范围当中，无规的相别离产生了著

2、名的巨磁电阻效应.另一方面，在x0.5的高掺杂锰氧化物中，当系统温度低于电荷有序温度TCO时，体系会呈现出轨道有序和电荷有序，并且伴随着反铁磁基态的产生【7】.本文研究了调带宽引起Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3体系的磁相变及电输运性质转变. 选择Sr对Ca进行替代，主要基于两种考虑：Sr2+和Ca2+都是2价离子，不改变B位Mn3+和Mn4+的比例；另一方面，Sr和Ca属于同一族元素，Sr2+和Ca2+都是非磁性离子，而Sr2+的离子半径Sr2+=0.126nm大于Ca2+的离子半径Ca2+=0.106nm. 这样能排除其他因素的干扰，有利于弄清楚这类物质磁性以及电输运性质与

3、能带宽度的关系. 研究说明，Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3体系的磁性质及电输运性质转变由Sr替代Ca调节体系能带宽度决定. 随着替代量的增加，A位平均离子半径rA增大，Jahn-Teller(J-T)耦合减弱，带宽增大，使eg电子退局域化更有利于双交换作用，磁性增强，从而电荷有序减弱，并最终完全融化. 电荷有序转变温度以下，在反铁磁相背景下有少量铁磁成分电荷有序相物理论文，随替代的增加，在反铁磁超交换耦合与铁磁双交换耦合竞争中，铁磁双交换作用占据优势，磁性增强. 与磁测量相对应，电荷有序融化后，电阻率一下子下降了几个数量级；电荷有序态的导电机制是可变程跃迁，电荷有序破坏后转为

4、小极化子绝热跃迁. 体系在极低温41K附近发生自旋玻璃转变，磁矩开始集体冻结.2 实 验Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3x=0.0, 0.2, 0.4, 0.60, 0.8,1.0多晶样品采用传统固相反响法制备. 制备过程如下：将高纯度的Pr6O11、CaCO3、SrCO3、MnO2试剂按化学计量进行配比，充分混合并研磨后，在900预烧12h，自然冷却后，取出样品仔细研磨，在1050锻烧12h. 重复上述过程，再分别在1150、1300锻烧12h，以获得良好的结晶. 将样品压成直径为13mm，厚度约为1mm 的圆片，在1340烧结24h，最后切割成长条状样品. 样品的晶体结构分

5、析在日本玛珂18KW粉末X射线衍射仪(MXP18AHF)上进行，采用Cu靶K射线(=0.1542nm). M-T曲线的测量使用的是Lake shore公司生产的M-9300振动样品磁强计(VSM)，分别在0T和0.01T磁场中将样品冷却到5K，再在0.01T磁场中升温测量. 零场的电阻率用标准的四引线法测量，测量所用的电流根据被测样品阻值大小，维持在10A1mA之间的某一定值，以满足所需的灵敏度.3 实验结果与讨论图1 Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3系列样品的X射线衍射图3.1 电荷有序融化与磁相变样品的磁化强度-温度曲线M-T和电阻率-温度曲线log-T如图2所示. 从图2

6、可见，对于x=0的母体样品，磁化曲线在TCO=271K出现一个峰. Bao等人根据中子散射的结果将该峰解释为电荷有序相变. TCO以上温区，用Curie-Weiss定律进行了拟合，磁化率满足，P=176K0，说明样品存在短程铁磁FM关联站论文怎么写。一般认为这一短程铁磁关联因而FM关联被抑制，并为反铁磁AFM关联替代. 而电阻率-温度(log-T)曲线显示，对于x=0，电阻在278K突然迅速增加，标志着电荷有序相变的发生，这与磁测量的结果相对应. 在电荷有序相变温度以下，电阻随温度降低迅速增加，正是因为电荷有序相变抑制了载流子的传导.图2 Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3样品的

7、M-T曲线和log-T曲线随着Sr替代量的增加，磁化强度-温度M-T曲线显示电荷有序转变峰变宽变弱，并向低温移动，x=0.2和x=0.4两样品的TCO分别出现在253K和250K. 说明Sr替代抑制了电荷有序；而当替代量增大到x=0.6时，电荷有序转变峰已不明显电荷有序相物理论文，但并没有完全消失，还依然存在于一些反铁磁团簇中；x0.8时，电荷有序已完全融化. 随着Sr替代量的增加，样品的电阻率突变也向低温移动并逐渐变得不明显，这与磁测量符合的非常好.对于x=0.8和x=1.0的高替代量样品，在较高温区，随温度降低磁化强度快速增大，出现顺磁-铁磁(PM-FM)转变.x=0.8样品顺磁-铁磁转变

8、温度为TC=292K；x=1.0样品由于测量温区的限制，未出现顺磁-铁磁转变温度，但它一定在更高温区. 两个样品分别在TN=208K、220K时表现为铁磁-反铁磁FM -AFM转变，。但TN以下温区磁化强度比x0.6的样品大得多，并且FC对应的M-T曲线比ZFC对应的M-T曲线出现更大别离，意味着这时候不是长程反铁磁有序，只是一些短程反铁磁耦合团簇，并出现铁磁团簇，形成铁磁与反铁磁的相别离.在低温区，随Sr替代量的增加体系的磁性也发生了演变. 对于x=0的母体样品，温度降至46K时，零场冷和场冷磁化曲线均陡然上升，这是出现短程铁磁关联的结果. 场冷磁化曲线在TS=41K处出现尖峰，TS为自旋冻

9、结温度. 在自旋冻结温度以下，磁矩开始集体冻结. FC对应的M-T曲线和ZFC对应的M-T曲线在TS处出现分叉现象，这是自旋玻璃或团簇玻璃的特征. 随着替代量的增加，分叉出现在更高温度，分叉温度说明铁磁团簇中铁磁有序的开始. 这种现象说明体系不再是纯粹的反铁磁，其中出现了铁磁团簇. 磁化强度随替代量的增加而增大，电阻率那么随替代量的增加而减小，也是铁磁相互作用增强的表现.3.2 电输运性质Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3(x=0.0,0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1.0)的电阻率-温度-T曲线如图3所示. 所有样品的-T曲线均未出现绝缘体-金属I-M转变，体系在整个测

10、量温区内均为绝缘体导电，电阻率随替代量x的增加而减小. 替代量x0.6的样品，电阻率在低温区非常大，超出了仪器的测量范围，并随替代量x的增加电阻率逐渐减小；但从x=0.6到x=0.8，样品的电阻率突然下降了56个数量级，电阻率变得非常小. 体系在电阻率上的表现与磁测量完全对应. 替代量x0.6的样品，磁化强度-温度曲线反映了体系为反铁磁背景下的电荷有序相，电阻率非常大；随替代量x的增加，带宽增大，反铁磁耦合逐步减弱，电荷有序只存在于一些反铁磁团簇中，电阻率逐渐减小；但当替代量增大到x=0.8时，电荷有序完全破坏，eg电子退局域化，电阻率一下子下降了56个量级.图3 Pr0.45(Ca1-xSr

11、x)0.55MnO3样品的-T曲线人们常用以下三个模型来描述这类物质的绝缘体导电行为：(1)热激活模型；(2)可变程跃迁模型；(3)小极化子绝热跃迁模型.为了研究样品的导电模式，我们对所有样品的电阻率-温度变化关系采用以上三种模型进行了拟合. 拟合结果显示，替代量x0.6的样品，用可变程跃迁模型拟合具有很好的线性，符合可变程跃迁模型；x=0.8、1.0样品明显偏离了线性，不属于可变程跃迁导电. 可变程跃迁模型拟合曲线如图4所示.图4 Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3样品的ln-T-1/4曲线图5 Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3(x=0.8,1.0)样品的ln(

12、/T)-T-1随替代量的增加，A位平均离子加大，导电机制由可变程跳跃变为绝热小极化子变程跃迁. 对于x=0.8、1.0的两个样品，用绝热小极化子变程跃迁模型拟合，结果如图5所示，在很宽的温区分别在310116K和310130K具有良好的线性.当极化子的尺寸(即晶格扭曲的范围)小于或等于晶格常数时，称为小极化子.所谓绝热，是指小极化子的移动速度比晶格离子的振动速度大得多. 在高温时，小极化子是局域的，它需要通过热激活的方式才能在格点间发生跃迁. 此时假设忽略极化子之间的相互作用，那么其电阻率满足公式其中Ehop是小极化子的跳迁能.4 结 论Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3体系的磁

13、电性质转变由调节能带宽度决定. 随带宽增大，在反铁磁超交换耦合与铁磁双交换耦合竞争中，铁磁双交换作用占据优势，磁性增强，从而电荷有序减弱，并最终完全融化.与磁测量相对应，电荷有序融化后，电阻率一下子下降了几个数量级. 电荷有序态体系的导电机制是可变程跃迁，电荷有序破坏后转为小极化子绝热跃迁.参考文献【1】张世龙，张金仓，冯振杰，姚雪灿，贾蓉蓉，敬超，曹世勋，低温物理学报，32(2021)，419.【2】李国民，王凌飞，黄振，吴文彬，低温物理学报，33(2021),10.【3】M. B.Salamon, M. Jaime, Rev. Mod. Phys, 73(2001), 583.【4】C.

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