2021年湖南省自然科学奖提名公示

1、2021年湖南省自然科学奖提名公示一、项目名称：碳热还原燃烧前驱物合成氮化铝基粉体及其机制研究二、主要完成人：储爱民，秦明礼三、主要完成单位：湖南科技大学，北京科技大学四、提名单位：湖南科技大学五、提名单位意见：氮化铝（AlN）基陶瓷材料是新一代高性能陶瓷基片和封装的首选材料，近年来已成为新材料领域的研究热点。要制备性能优异的AlN基陶瓷材料，需要先制备出高纯度、细粒度和烧结性好的粉末原料。本项目首次提出将低温燃烧合成方法用于制备“非氧化物陶瓷粉末”的研究思路，提出了“低温燃烧合成-碳热还原制备氮化铝（AlN）基陶瓷粉末”的新方法。自2007年以来，在多个基金项目的资助下，围绕低温燃烧合成-碳

2、热还原制备AlN粉末的反应过程及其机理、低温燃烧合成前驱物以及AlN粉末性能的调控、低温燃烧合成-碳热还原法在AlN基复合粉末制备中的应用等方面进行了系统研究，获得了一系列成果。取得的突出创新成果如下：（1）建立了低温燃烧合成-碳热还原制备纳米AlN粉末的基本理论；（2）揭示了燃料配比、络合剂、有机碳源等对AlN粉末性能的控制规律；（3）解决了低温燃烧合成-碳热还原法在非氧化物陶瓷粉末制备中的应用难题。成果为实现低温燃烧合成-碳热还原法可控制备高性能AlN基陶瓷粉末提供理论支持。8篇代表作及论文他引总次数为119次，其中SCI他引次数为112次，单篇最高SCI他引26次，研究成果受到了国内外同

3、行的广泛关注与高度评价。项目研究特色鲜明，所获创新性成果突出，具有重要的科学意义、学术价值和工程应用前景。经过学校审核，申报材料真实有效，对照湖南省自然科学奖授奖条件，提名该项目为湖南省自然科学奖三等奖。六、项目简介：氮化铝（AlN）基陶瓷材料具有高的热导率、相对较低的介电常数和介电损耗，无毒，且其热膨胀系数与硅和砷化镓等芯片材料相匹配，被认为是新一代高性能陶瓷基片和封装的首选材料，近年来已成为新材料领域的研究热点。高质量粉末原料是获得高性能产品的先决条件，要制备性能优异的陶瓷材料，需要先制备出高纯度、细粒度和烧结性好的粉末原料。低温燃烧合成（LCS）是一种新型的制备纳米材料的湿化学方法，多数

4、研究者将低温燃烧合成作为纳米氧化物陶瓷粉末的制备方法进行研究。近年来，出现了利用低温燃烧合成法制备金属和合金粉末的研究报道，本项目首次提出将低温燃烧合成用于制备“非氧化物陶瓷粉末”的研究思路，提出了低温燃烧合成-碳热还原制备AlN基陶瓷粉末的新方法，在国家自然科学基金等项目的资助下开展研究工作，获得了一系列成果。重要科学发现如下：（1）建立了低温燃烧合成-碳热还原制备纳米AlN粉末的基本理论。发现铝源自身参与氧化还原放热反应，是合成高活性前驱物及获得高分散性纳米AlN粉末的关键；采用实验表征和理论计算揭示了碳热还原的固-固反应机制，构建了碳热还原-氮化反应模型，确立了氮气进入反应界面是其控速环

5、节；燃烧过程中有机碳源的裂解吸热和产气冲击作用，是形成高比表面积前驱物的重要因素，裂解碳在碳热还原过程中抑制无定形Al2O3向-Al2O3的相转变，是前驱物保持高活性的关键。研究成果为分析低温燃烧合成-碳热还原制备纳米AlN粉末的过程提供了一个全新的角度。（2）揭示了燃料配比、络合剂、有机碳源等对AlN粉末性能的控制规律。发现协同调节燃料配比、选择络合剂和添加有机碳源及其含量等，可调控燃烧体系温度及放出气体量，是控制低温燃烧反应、合成前驱物以及AlN粉末性能的关键；发现低温燃烧反应过程中通入惰性气体保护，可精确控制前驱物中的碳含量，获得高反应活性的前驱物，这些是前驱物后续通氨气煅烧制备高分散性

6、纳米AlN粉末的关键。研究成果为可控制备高性能纳米AlN粉末提供了重要的参考价值。（3）解决了低温燃烧合成-碳热还原法在非氧化物陶瓷粉末制备中的应用难题。考虑不同气氛下碳热还原反应的顺序，采用前驱物两步碳热还原法制备AlN-SiC固溶体粉末。通过两步碳热还原反应的热力学计算，发现调控还原温度和气体分压，可以实现还原过程和产物生长的控制，得到细粒度AlN-SiC固溶体粉末。研究成果解决了低温燃烧合成-碳热还原法在纳米非氧化物陶瓷粉末制备中的应用难题。相关创新成果已经在J. Eur. Ceram. Soc、Ceram. Int、J. Alloy Compd和J. Am. Ceram. Soc等国内

7、国际期刊上发表论文多篇。8篇代表作及论文被J. Eur. Ceram. Soc、J. Am. Ceram. Soc、Ceram. Int、Scripta Mater等国内外高水平期刊引用，他引总次数为119次，其中SCI他引次数为112次，单篇最高SCI他引26次，研究工作获得了该领域同行的广泛关注与高度评价。 七、客观评价：8篇代表作及论文被J. Eur. Ceram. Soc、J. Am. Ceram. Soc、Ceram. Int、Mater. Res. Bull.、J. Alloys. Compd、Scripta Mater等国内外该领域高水平期刊引用，他引总次数为119次，其中SCI

8、他引次数为112次，单篇最高SCI他引26次，研究工作获得了该领域同行的广泛关注与积极评价。科学发现一：揭示了低温燃烧合成-碳热还原制备AlN粉末的反应过程及其机理【代表性论文：1，2，5，6】。代表性论文1被中国计量大学徐时清【Adv. Powder. Technol., 2014, 25, 450】（代表性引文1，见附件2-1）、日本东北大学Fukushima【J. Am. Ceram. Soc., 2018, 101, 4905】、清华大学陈克新【J. Alloys. Compd., 2016, 663, 823】和天津大学高志方【J. Am. Ceram. Soc., 2014, 97

9、, 1966】等国内外课题组引用。国内外同行普遍认为，论文在阐明铝源参与低温燃烧中的作用方面做出了全面分析和有益探索，为合成高活性（Al2O3+C）前驱物粉末提供了全新角度，对优化AlN制备条件具有良好参考价值。代表性论文2被武汉科技大学余超【Mater. Charact., 2020, 161, 110159】（代表性引文2，见附件2-2）、中国科学院大学赵彤【Ceram. Int., 2021, 47, 706】、集美大学戴乐阳【中国有色金属学报, 2018, 28, 1587】国内外等课题组引用。其中，武汉科技大学余超教授对我们的研究结论进行长篇幅描述，他们认为，论文证实了碳热还原的固-

10、固反应机制，明确了碳热还原反应的控速环节，对Al2O3-C-N2体系的热力学计算、以及为Al蒸汽产生和AlN的生成提供了较好的理解。代表性论文5被俄罗斯科学院Zhuravlev【 HYPERLINK /journal/10720 Glass Phys. Chem., 2010, 36, 506】引用，代表性论文2被华北电力大学周怀春【Energy Fuels., 2017, 31, 01613】（代表性引文3，见附件2-3），代表性论文（2、5、6）被大连海事大学孙先念【Ceram. Int., 2020, 46, 21182】、中国科技大学夏长荣【Ceram. Int., 2020, 46,

11、 17486】（代表性引文4，见附件2-4）等国内外课题组引用。国内外同行对我们的研究成果进行了积极评价：有机碳源在低温燃烧过程中，容易发生裂解吸热降低燃烧温度，裂解释放气体增强分散作用，可获得高活性C和Al2O3的均匀混合多孔前驱物，利于N2进入及还原产物气体排出，细小均匀的C粒子可阻止无定形Al2O3的相转变，保持前驱物的高活性，该方法具有反应速度快、原料广泛和成本低的特点，具有很好的应用前景。科学发现二：建立了系列调控低温燃烧反应及AlN粉末性能的手段【代表性论文：3，4，6，7】。代表性论文3和4被马来西亚彭亨大学Jose【J. Alloys. Compd., 2013, 552, 1

12、80】（代表性引文5，见附件2-5）、中国科学院上硅所王士维【无机材料学报, 2017, 32, 1115】、韩国汉阳大学Kim【 HYPERLINK /10.1039/2046-2069/2011 o Link to journal home page RSC Adv., 2020,10, 21375】等国内外课题组引用；代表性论文4和6被大连海事大学孙先念【Ceram. Int., 2020, 46, 21182】（代表性引文6，见附件2-6）、西蒙玻利瓦尔大学Norberto【Ceram. Int., 2019, 45, 11677】、大连理工大学【Mater. Chem. Phys.,

13、 2015, 61, 152】等国内外课题组引用。国内外同行普遍认为，我们提出的方法可对低温燃烧反应进行调控，合成前驱物具有高活性，可改善还原条件，制备出性能可控的AlN粉末，是一种很有前途的纳米粉末制备方法。代表性论文7被中国科学院叶丽【Ceram. Int., 2021, 47, 706】（代表性引文7，见附件2-7）、卡塔尔大学Shakoor【Ceram. Int., 2020, 46, 9863】、昆明理工大学梁风【Ceram. Int., 2021, 47, 16972】、波兰AGH科技大学Janik【J. Eur. Ceram. Soc., 2020, 40, 5339】等国内外课

14、题组引用。其中，中国科学院叶丽教授在代表性引文7中认为，改性的低温燃烧合成法可实现细小均匀的Al2O3粒子和C粒子的充分接触，可极大提高合成前驱物的反应活性，改善后续还原条件，是一种新奇的制备AlN纳米粉末的方法，研究成果启迪和激发了她们采用该方法来制备AlN纳米纤维。科学发现三：提出了低温燃烧合成-两步碳热还原制备AlN-SiC固溶体粉末的策略【代表性论文：8】。代表性论文8被武汉科技大学余超【Ceram. Int., 2019, 45, 2680】和【Ceram. Int., 2020, 46, 4959】（代表性引文8，见附件2-8）、韩国大学Kim【J. Nanosci. Techno

15、l., 2017, 17, 3528】、南京理工大学李小云【Materials., 2018, 11, 969】等国内外课题组引用。国内外同行普遍认为，论文在AlN-SiC固溶体复合粉末的制备及两步碳热还原反应的热力学分析等方面具有较高的学术价值。其中，武汉科技大学余超教授在两篇论文中均引用了代表性论文8，并高度评价了论文的研究工作。余超教授课题组在代表性引文8中认为，受代表性论文8的研究成果启发，以该论文制备过程中出现的中间产物Al4SiC4制作了原料素坯，并借鉴第二步（即Al4SiC4直接通N2氮化）的热力学计算结果和反应机理分析，成功制备了AlN-SiC多孔复合陶瓷材料。八、代表性论文专

16、著目录：序号代表作及论文名称/刊名/作者影响因子年卷页码（xx年xx卷xx页）发表时间（年月 日）通讯作者（含共同）第一作者（含共同）国内作者他引总次数SCI他引次数知识产权是否归国内所有是否代表作1Effect of aluminum source on the synthesis of AlN powders from combustion synthesis precursors /Mater. Res. Bull./Aimin Chu, Mingli Qin, Rafi-ud-din, Baorui Jia, Huifeng Lu, Xinbo He, Xuanhui Qu4.6412

17、012, 47 (9): 2475-24792012.5.22Mingli QinAimin Chu储爱民， 秦明礼， 贾宝瑞，鲁慧峰， 何新波，曲选辉。1716是是2Mechanism and kinetics of combustion-carbothermal synthesis of AlN Nanopowders/Ceram. Int./Qing He, Mingli Qin, Min Huang, Aimin Chu, Huifeng Lu, Pengqi Chen, Hao Wang, Xuanhui Qu4.5272017, 43 (12) 875587622017.4.5Mi

18、ngli QinQing He何庆，秦明礼，黄敏，储爱民， 鲁慧峰， 陈鹏起， 王浩，曲选辉。66是是3Effect of urea on the size and morphology of AlN nanoparticles synthesized fromcombustion synthesis precursors/J.Alloys.Compd./Aimin Chu, Mingli Qin, Rafi-ud-din, Baorui Jia, Huifeng Lu, Xuanhui Qu5.3162012, 530 (25): 144-1512011.12.25Mingli QinAim

19、in Chu储爱民， 秦明礼，贾宝瑞，鲁慧峰， 曲选辉。1716是 是4Citric acid-assisted combustion-carbothermal synthesis of well-distributed highly sinterable AlN nanopowder /J.Am.Ceram.Soc./Aimin Chu, Mingli Qin, Rafi-ud-din, Baorui Jia, Huifeng Lu, Xuanhui Qu3.7842012, 95 (8): 2510-25152012.3.21Mingli QinAimin Chu储爱民， 秦明礼，贾宝瑞，

20、鲁慧峰， 曲选辉。1716是是5Synthesis of aluminum nitride powder by carbothermalreduction of a combustion synthesis precursor/Mater.Res.Bull./Mingli Qin, Xueli Du, Zixi Li, Islam S. Humail, Xuanhui Qu4.6412008, 43: 2954-29602007.12.26Mingli QinMingli Qin秦明礼，杜雪丽，李子曦， 曲选辉。3026是是6Influence of carbon on the synthes

21、is of AlN powder fromCombustion synthesis precursors/J.Eur.Ceram.Soc./Mingli Qin, Xueli Du, Jian Wang, Islam S. Humail, Xuanhui Qu5.3022009, 29: 795-7992008.8.21Mingli QinMingli Qin秦明礼，杜雪丽，王建， 曲选辉。2222是否7Synthesis of highly sinterable AlN nanopowders through sol-gel route by reduction-nitridation in

22、ammonia/Ceram. Int./Qing He, Mingli Qin, Min Huang, Haoyang Wu, Huifeng Lu, Hao Wang, Xiaodong Mu, Yuelong Wang, Xuanhui Qu4.5272019, 45: 14568-145752019.4.22Mingli QinQing He何庆，秦明礼，黄敏， 吴昊阳，鲁慧峰，王浩，母晓东， 王月隆， 曲选辉。66是否8Two-Step Carbothermal Synthesis of AlN-SiC Solid Solution Powder Using Combustion Sy

23、nthesized Precursor/J.Am. Ceram.Soc./Aimin Chu, Mingli Qin, Rafi-ud-din, Yinghu Dong, Shibo Guo, Xuanhui Qu3.7842015, 98(4): 1066-10732014.11.24Aimin ChuAimin Chu储爱民，秦明礼，董应虎，郭世柏，曲选辉。44是否合 计119112九、主要完成人情况第一完成人储爱民：是本项目重要科学发现的主要提出者和执行者：负责组织和实施本项目，作出如下贡献：（1）对科学发现二和三做出了创造性贡献，建立了通过调节燃料配比、分散剂和原料种类等调控低温燃烧反

24、应以及AlN粉末性能的手段，提出了低温燃烧合成-两步碳热还原制备AlN-SiC固溶体粉末的策略；（2）参与了科学发现一的研究工作，发现了反应物参与燃烧反应是合成高活性Al2O3+C前驱物的关键要素，揭示了Al2O3+C前驱物的碳热还原机制为固-固反应机制。是4篇代表性论文的第一作者，1篇代表性论文的通讯作者。第二完成人秦明礼：是本项目科学发现点的提出者之一，作出了如下贡献：（1）对科学发现一做出了创造性贡献，提出了（Al2O3+C）前驱物颗粒的碳热还原-氮化反应模型，明确了反应气体（N2）在前驱物颗粒中的扩散为碳热还原反应的控速环节；（2）参与了科学发现二和三的相关研究工作，揭示了有机碳源在低

25、温燃烧-碳热还原中的作用机制，计算了Al2O3-C-NH3反应体系的热力学过程，分析了前驱物两步碳热还原制备AlN-SiC固溶体粉末的热力学过程。是2篇代表性论文的第一作者，7篇代表性论文的通讯作者。十、主要完成单位情况第一完成单位湖南科技大学：作为项目第一完成单位，制定了项目的研究目的、研究内容、研究思路以及研究方案等，对低温燃烧合成-碳热还原制备氮化铝（AlN）基陶瓷粉末进行了深入的研究，取得了一系列重要成果。（1）对科学发现二和三做出了创造性贡献，建立了通过调节燃料配比、分散剂含量和原料种类等调控低温燃烧反应以及AlN粉末性能的手段，提出了低温燃烧合成-两步碳热还原制备AlN-SiC固溶

26、体粉末的策略；（2）对科学发现一做出了重要贡献，发现了反应物参与燃烧反应是合成高活性Al2O3+C前驱物的关键要素，揭示了Al2O3+C前驱物的碳热还原机制为固-固反应机制。研究成果为可控制备高性能纳米非氧化物陶瓷粉末提供了重要的参考价值，解决了低温燃烧合成-碳热还原法在AlN基复合粉末制备中的应用难题。第二完成单位湖南科技大学：作为项目第二完成单位，为本项目的实施与开展提供了实验场地，在项目场地，资源配置，调研交流等方面提供了大力支持。在国家自然科学基金等项目的资助下，对低温燃烧合成-碳热还原制备AlN基陶瓷粉末的反应过程及其机理进行了深入研究，取得了一系列重要成果。（1）对科学发现一做出了创造性贡献，提出了（Al2O3+C）前驱物颗粒的碳热还原-氮化反应模型，明确了反应气体（N2）扩散进入前驱物颗粒为碳热还原反应的控速环节；（2）参与了科学发现二和三的相关研究工作，揭示了有机碳源在低温燃烧-碳热还原中的作用机制，计算了Al2O3-C-NH3反应体系的热力学