非线非线性光学原理与进展钱世雄07D

1、第章受激拉曼散射和受激布里渊散射 1受激散射的基本特性 受激拉曼散射，受激布里渊散射，受激瑞利散射（）显示很强的受激特性:即与激光器中的受激光发射有类似的特性. 散射与分子等体系中特殊的激发有关。受激散射输出可以沿激光光束的传播方向（前向），或激光传播的反向（背向）。随激光与物质的相互作用情况不同，有时背向散射具有特别高的强度，而有时前向散射占优势。受激散射的主要特征为： 高的输出强度: 所观察到的及的强度可以达到入射激光强度同样的量级，甚至更高。 好的方向性：这是受激过程区别于一般自发散射过程的重要标志，高阶散射：增大入射激光的强度，选取有大的散射截面的介质或增加所用介质的长度，则可以得到高

2、阶斯托克斯及高阶反斯托克斯受激散射。 相位共轭特性：所产生的受激散射光场的相位特性，或者讲波阵面特性与入射激光的相位特性或波阵面特性具有共轭关系。这种特性对过程特别突出. 2 的经典理论 自发拉曼散射的特性及散射截面: 频率为1，强度为i的光束射到某种介质中时，由于分子或晶格存在分子振动或晶格振动，则在某个方向可以观察到频率为s或a的自发斯托克斯拉曼散射或反斯托克斯拉曼散射，其频率分别为： s1v a1v其中v是介质的拉曼振动频率，或称拉曼频移。有拉曼活性的振动模对应于对称性，正好与红外活性（对称性）的模互相排斥。 3红外吸收、瑞利散射与拉曼散射过程的不同的物理机制: 分子的偶极矩 即偶极矩可

3、以由两部分构成。右边第一项只与分子中的原子间的相对位置有关，第二项则与外电场有关，并取决于分子极化率，也有赖于分子中原子之间的相对位置。我们可以将这两项对振动位移作级数展开，取至一阶微商项。写出存在外场时场与介质的相互作用能为 其中右边第二项即对应于分子振动引起的红外吸收，第三项为分子对外场引起的同频率的散射，即瑞利散射，而第四项则表示分子振动引起的具有频移的散射，即拉曼散射。表征分子振动模的拉曼散射强弱的重要参数是它的拉曼散射截面。在某个立体角的微分散射截面的定义为： 4光场的指数增长特性:从第三章可知，频率为s的光场的耦合波方程为对于过程，散射场是由频率为1的入射光场1（1）泵浦引起的，其

4、对应的三阶非线性极化强度为 5令 则解可写为两个指数因子的乘积，的实部只产生一个相位调制项，而其虚部则会产生一个强度变化项。 其中可见，当时，即为可引起指数增长的增益因子。 下面我们将看到，拉曼共振三阶非线性极化率的虚部确实小于零，这就是得到指数增长的原因。 6经典电磁理论推导R的具体表达式:假定介质体系中每单位体积有个谐振子，并且彼此之间没有相互作用，则谐振子的运动方程为谐振子受到静电库仑相互作用，静电能为7入射场作用下，介质内部会产生频率为 的新的光电场，则介质中总光电场可以写为由于光电场中存在两个不同频率的项，因此在2（，）的表达式中会存在多个不同频率的项。这里我们只关心对低频的介质振动

5、激发有作用的低频项，即（ls）项. 8表征介质中物质激发的振动位移（）可以写为将其代入运动方程（） 可以见到，在外场的强迫驱动下，介质中的物质激发具有频率ls ，其振幅为 9入射光场激发下，介质中产生了物质激发，它又会与入射光场l相耦合产生相应的非线性极化强度， 其中，频率为s的非线性极化强度的振幅为10在拉曼共振时，有lsv 。则R的实部和虚部分别为11可以见到，这时拉曼共振非线性极化率的虚部R小于零，即s场具有一个正的增益因子，其表达式为12的半经典理论 光场与物质相互作用的半经典理论是在激光物理与非线性光学中广泛应用的一种处理方法。处理中，介质体系用量子力学方法来描述，而光场仍用经典电磁

6、波来处理，这较之前节中的经典处理会严格得多。 介质体系的哈密顿量在存在外光电场时有表达式o 介质系统采用密度矩阵来描述，其运动方程为 13只考虑二能级系统，密度矩阵有如下形式 其中取为基态，为振动激发态。我们再引入两个变量，一个量是描述介质中激发的集合振动。另一个量是二能级系统中上能级的占有几率aaa。由此可得到上下能级的粒子数差为abbaa。 其中 是热平衡时的粒子数分布。可以见到，在和a的两个方程式中，集合振动是由电场驱动所产生的，并且与体系的粒子数分布（a）有关。当a时，即上下能级粒子数相同时，这时驱动项为零，从物理上讲，这相当于集合振动激发的一个平衡点. 14在强迫驱动作用时，集合振动

7、的频率及波矢量分别为 15频率为的非线性极化强度的振幅表达式为 其中NR（s）是相应于其他非拉曼共振过程产生的非线性极化强度的振幅。将（-）得到的v代入（-），并根据极化率的定义式（-），即可得到三阶非线性极化率的表达式为讨论了在入射光场l的作用下，介质中的集合振动及粒子数激发。现在我们转而讨论在介质得到激发的情况下，入射场和斯托克斯光场在介质中的传播及相互耦合。 16一、准稳态前向受激拉曼散射前向是最重要和应用最广的一种，这时，入射光场和它所激发产生的集合振动和斯托克斯光场都沿正方向传播。相应于频率l及s的三阶非线性电极化强度的振幅分别为光场在介质中的传播则遵从麦克斯韦波动方程其中下标可指或

8、。方程（-）、 （-）及（-）组成了一组光电场与物质激发相耦合的完整方程组。 17对以上的方程组再作进一步简化，即讨论准稳态情况。这时，假定入射光电场的脉冲持续时间p比介质的退相时间2长得多，有 ，且认为粒子数的变化很小， 。并作坐标变换，则可以求出这时物质集合振动的振幅和l ，s及a的相应方程一般情况下，a与 的偏离甚小，如对凝聚态材料，为19 22-3，而（a ）则仅为/7-3或更小。这时，可得到l与s两个光电场的耦合波方程为 18在小信号近似下，即认为在传播过程中，泵浦光场没有明显衰减，可取l为常数，再略去吸收，则可求得斯托克斯光场在介质中传播时的指数增长关系输出可以在泵浦光场作用下从量

9、子噪声开始建立。如果在s光场的方程中用光子数s作为变量，则有等式右边括号中的表示自发辐射噪声的作用，它相当于模中存在一个量子时的受激发射率，令等效的噪声输入为SN。两边都乘以SN，并计及ssSN，有19 则可得到起始于量子噪声的斯托克斯光场输出强度为 分子的一个振动模具有增益因子为-9，当强度为9 2的泵浦激光在介质中传播后，可得到l。这时，从泵浦光转换至斯托克斯光的转换效率约为。在许多文献和书籍中，l已被当作一个标志产生的指数增益阈值。 鉴于输出s对的指数依赖关系。输出的强度明显地有赖于拉曼振动模的性质。在同样的泵浦条件下，具有大的拉曼散射截面的振动模，比具有小的散射截面的模更易得到输出。

10、一般情况下，介质中是存在吸收的。在l处，或s处或在两个频率处均有吸收。吸收是增益的一个反过程，显而易见，吸收的存在将大大遏制 过程的增长。 20二、 瞬态受激拉曼散射 入射泵浦光的脉冲持续时间p与介质的退相时间2相当或者更短的情况，上面所讨论的稳态方程组就不再适用了。例如，一般液体有2，对气体则有2。所以采用微微秒级的泵浦光来产生输出时，就要计及光场的参数，介质的参数随时间的变化，即要考虑介质中的集合振动，粒子数随时间的弛豫过程。方程中要保留 , 项。 在超短脉冲情况下，输出对应的指数增益因子不再与入射泵浦光的强度成正比，而是与超短脉冲的脉冲能量的平方根成正比。 21受激布里渊散射一、 受激布

11、里渊散射的机理 过程中，物质激发是拉曼介质中分子振动的激发，而在过程中，物质激发对应于分子或固体中的声波激发。这种声波激发与介质中的密度变化直接有关，它起因于介质中的电致伸缩或吸收效应。一些高压气体、液体及固体具有很高的增益系数，因此在实验上易于获得强的背向输出。有明显的相位共轭特性，因而有极大的实用价值，人们可以从过程得到质量很好的相干光束或直接制作相位共轭激光器。 电致伸缩系数，它反映介质的密度改变时所引起的介电常数的变化，其定义为 存在光电场时，这时由于介电常数的变化，场能量密度的变化量为22 场能量密度的变化应该等于对材料压缩时所做的功， 静电致伸缩的压力为 压力s为负表示在高光电场区

12、域压力减小，这就使该处的介质得到压缩。压缩后密度的变化与压缩度 有关，其值为 应的介电常数的改变量为23 介电常数的变化即等于极化率的变化，有 这时的极化强度为 在频率为l的入射光电场作用下，介质中由于电致伸缩效应引起声波的存在，其频率为b ，而产生的斯托克斯的信号频率为s lsb bls 可以求得在不同散射角度时b的值，因为与相比要小几个数量级， 24 对而言，在前向时，由于则b，即不存在布里渊频移。而在背向时，则可得到最大的布里渊频移bl 在稳态情况，可得到声波振幅为 则得到l ，s和b之间的耦合波方程组 25 稳态声波振幅的解（-），从方程（-）易于求得过程的稳态增益因子为 26三、 受

13、激拉曼散射和受激布里渊散射的竞争 和是两种相类似的受激散射过程，但它们涉及不同的物质激发。和的类似之处是它们都是具有指数增长的过程，具有相应的增益系数R和B 。由前面所给的公式可以知道，增益系数与散射线的线宽成反比。拉曼线宽一般比较大，为几至几十 c-1，窄的拉曼线宽也有-1。而布里渊散射的线宽要窄得多，一般仅为(0.033-1) 量级。的稳态增益系数B要大于的增益系数R 。过程具有较大的增益系数: 如对甲苯，其布里渊频移为，线宽为,由公式可以求得增益系数b-8，这个增益系数值比一般液体的增益系数R要大一个量级左右（甲苯的R-9）。 对一些材料，R也会接近于B ，因此在研究一些材料的受激散射效

14、应时，往往可以见到和过程的同时存在及它们之间的竞争。 27当强激光束入射到介质时，和两个过程都可能产生，因此需要研究在激光泵浦下，这两个过程的相互关系并进行有控制。窄的线宽对应长的声子寿命，宽的线宽对应较短的寿命, 故在稳态情况下，会超过过程。 在瞬态情况下，过程，过程的增长不再与lL指数关系, SBS更易进入瞬态区域，一旦进入瞬态区域，则会使增长过程变慢。微微秒区域过程会比过程更会有利28 受激光散射的应用一、 光束整形 受激光散射的一个重要应用是光束整形。 光束整形，指的是光束能量可以从一个高度像差的光束转移到一个衍射极限的光束，而不附带有像差的传递。 光束整形的基本结构示于图-中。入射到

15、拉曼介质的有一束衍射限的斯托克斯种子光束和一束在横向空间尺度上有振幅或相位像差，或兼有两种像差的泵浦光束。当光束在拉曼激活介质中传播时，斯托克斯光由于从泵浦光得到增益逐渐得到放大，它从泵浦光取得能量，但并不接收泵浦光中的像差。这个过程可以作这样的理解，即斯托克斯光从泵浦光得到能量，而介质中的物质激发则分得了泵浦光中的像差。29二、 高转换效率的斯托克斯输出 斯托克斯过程使泵浦激光波长红移，故它可将一些有固定波长的激光器输出频移至其他波长，或者使调谐激光器的输出扩展至长波方面的可调谐输出。准分子激光器的输出在高压2池中得到了几阶斯托克斯输出: 激光的波长为，脉冲持续时间为，脉冲能量为，用焦距为的透镜聚焦至长度为一米，压力充至大气压的高压2池。他们得到了一阶，二阶及三阶的斯托克斯输出，波长分别为，及。随着2气压的上升，则输出都随之增长，在大气压时，一阶斯托克斯输出可达到。 从大气压的4池中得到的一阶斯托克斯输出，能量为，效率高达。 采用由注入控制运转的（）激光器在高压2气及液2中产生，得到可在绿光至红光区域有极高效率的输出。利用激光器的调谐，可以在的宽广波长范围得到有几十的调谐激光输出。 302利用ASRS产生可调谐紫外辐射 对于高激发态的介质只要v足够大 可能得到的紫外可调谐范围是很大条件(1)初始激发态 必须高于未态 ,它们之间产生足够的粒子数反转 (2) 是一个