材料德国罗斯托克大学Phys.Rev.Lett.铁水中顺磁

1、第 PAGE4 页 共 NUMPAGES4 页【引言】随着越来越多的研究采用基于密度泛函理论的分子动力学模拟（DFT-MD），人类对液态金属电子传递性质的理解在过去十年中取得了显著的进步。这种计算方法已经成功应用于铝、锂、钠、铜和铁等金属中。其中，铁和铁合金的研究在地球物理学中具有十分重要的意义，因为他们的电导率和热导率在评估磁场产生效应和地球核心热演化方面发挥着重要作用。液体金属铁和 Fe-Si 合金的电导率计算结果，与其在 P100GPa 的压力下的冲击波实验和在金刚石砧座电池中的一些静态实验的测量结果十分吻合。在较低的环境压力下，电导率的计算值显著大于实验得到的数据。这种差异的产生可归因

2、于 DFT-MD 模拟的基本状态方程，其低估了环境压力下的摩尔体积。但即使对此进行了校正，电导率的计算值与实验值的差异依然存在。之前所有报导的 DFT-MD 或 Kubo-Greenwood 计算都没有考虑自旋极化，而自旋哈密尔顿模型认为铁中的无序局部矩在远高于铁熔融温度时依然存在。这个模型甚至表明这种顺磁状态可以持续到地心。这种局部力矩的存在导致自旋无序电阻率的产生：在环境压力和高于居里温度时，为 100micro;Omega;cm；在地心时为 20micro;Omega;cm。有两点值得指出：（1）由于电子-声子散射和自旋紊乱产生的电阻率不是附加的，即 Matthiessen 规则不适用；

3、（2）在环境条件下，计算得到的自旋无序电阻率与总测量电阻率十分接近。【成果简介】近日， 德国罗斯托克大学利用 DFT-MD 研究了磁性对铁水电导率的影响，和在 Kubo-Greenwood 中的 Onsager 系数的线性响应计算：我们利用自旋极化 DFT 解释了电子结构中的共线磁性。这种方法产生的磁矩非常类似于自旋哈密尔顿模型中的无序局部矩。作者分别研究了磁性对 DFT-MD 和 Kubo-Greenwood 计算的影响，以研究他们的相对重要性，并评估先前公布的结果的差异。该成果以题为”Paramagic-to-Diamagic Transition in Dense Liquid Iron

4、 and Its Influence on Electronic Transport Properties”发表在 Phys.Rev.Lett.上。【图文导读】Figure 1.每个原子的二次力矩在不同温度和密度下，随模拟时间的变化Figure 2.自旋简并和自旋极化 DFT-MD 的相关函数以及电导率Figure 4.p/rho; 和电导率随密度的变化【小结】在这个工作中，作者使用 Kubo-Greenwood，在一定的压力和温度范围内使用基于自旋极化密度泛函理论计算了铁水的电导率和热导率。我们证明，在环境压力下，液体金属中的顺磁状态在高温下是稳定的，并且实验结果与模拟得到的结果相差较小。此外，作者研究了磁性波动的持续性，发现压力超过 20-50GPa，金属液体变为反磁性，这表明存在连续的顺磁-抗磁转变。这种转变对铁水的物理性质有重大的影响。Paramagic-to-Diamagic Transition in Dense Liquid Iron and Its Influence on Electronic Transp