不同金属掺杂的NiB非晶态电极上硼氢化物的电催化氧化_第1页
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文档简介

1、不同金属掺杂的NiB 非晶态电极上硼氢化物的电催化氧化传统能源资源越来越紧缺, 所以迫切需要开发一种可再生能源以满足现代社会持续发展。燃料电池是一种清洁、高效、安全的新型电源, 以硼氢化钠（碱性溶液）为燃料的直接硼氢化物燃料电池是未来最有发展前途的能源装置。理论上 ,硼氢化钠电催化氧化过程中转移8 个电子。然而 , 阳极上发生电氧化的同时还存在水解反应, 导致硼氢化钠的氧化反应不能完全进行。水解反应不仅降低了燃料的利用率而且造成了安全隐患。所以,寻找一种成本低又具有高催化活性的阳极催化剂是直接硼氢化物燃料电池走向实用的关键所在。非晶态材料具有不饱和位点多和长程无序短程有序等特点, 使其具有良好

2、的催化性能 , 并且 Ni 基非晶态材料因制备过程简单、 价格低廉而受到研究者的广泛关注。但在用作电极催化材料时, 纳米级 Ni 基非晶态催化剂存在严重团聚现象使其催化性能降低。现有文献的研究结果证明, 添加一种金属元素是改善团聚现象并且提高 Ni 基非晶态合金催化活性最为有效的方法之一。本文在 NiB 的基础上添加第二种金属M（Cu、 Mo、Zn、Pt 、 Au）, 研究添加金属元素的 NiB/C 催化剂对 BH<sub>4</sub><sup></sup> 的电氧化行为 , 探讨Cu、Mo元素加入量对 NiB/C 催化活性的影响 , 深入分析

3、 BH<sub>4</sub><sup></sup> 在镍基非晶态合金催化材料上的电氧化机理。首先, 本实验采用化学还原法制备了 Ni<sub>1</sub>B<sub>x</sub> （x=1、2、3、4）和Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>M<sub>0.03</sub>（M=Cu、 Mo、Zn、Pt 、 Au）纳米颗粒 , 通过 XRD和 SEM物理表征可知所制得Ni<sub>1</s

4、ub>B<sub>x</sub>（ x=1、2、3、4）,Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>M<sub>0.03</sub>（M=Cu、Mo、Zn、Pt 、 Au）纳米颗粒呈球形且均为非晶态结构, 其粒径大约 50 nm。与Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>纳米粒子相比 ,Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>M<sub>0.03&

5、lt;/sub> （ M=Cu、 Mo、Zn、 Pt 、 Au）粒子有较好的分散性。运用循环伏安（ CV）、线性扫描（ LSV）、交流阻抗（ EIS）以及单电池性能测试等方法对制备的 Ni<sub>1</sub>B<sub>x</sub>/C （x=1、 2、 3、 4）和Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>M<sub>0.03</sub>/C （M=Cu、Mo、 Zn、Pt 、Au）纳米颗粒进行电化学测试。从CV结果可以看出随着B 含量的增加 ,Ni

6、<sub>1</sub>B<sub>x</sub>/C 催化剂的电催化活性先增加后减小 , 当Ni:B=1:3 时 Ni<sub>1</sub>B<sub>x</sub>/C 对 BH<sub>4</sub><sup> </sup>的电氧化催化作用最佳。当加入Cu、 Mo、Zn、Pt 、Au 时, 提高了Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>/C 催化剂对 BH<sub>4&l

7、t;/sub><sup></sup> 的电氧化作用 , 尤其是加入少量的Cu 或 Mo时Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>M<sub>0.03</sub>/C 电氧化作用明显提高。基于此 , 本文制备了不同 Cu 或 Mo含量的非晶态纳米颗粒 , 详细研究了 Cu或Mo加入量对 Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>/C 催化活性的影响。采用循环伏安、线性扫描（ LSV）、交流阻抗（ EIS）等多种电化学测试技

8、术对不同组分Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>M<sub>x</sub>/C（M=Cu或 Mo）的电化学性能进行表征 , 发现 Cu 或 Mo含量的多少直接影响Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>M<sub>x</sub>/C 对 BH<sub>4</sub><sup></sup> 的电氧化活性。随着Cu 含量的增加 ,Ni<sub>1</sub&g

9、t;B<sub>3</sub>Cu<sub>x</sub>/C 催化剂的电氧化活性呈现先增加后减小的趋势 , 其中Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>Cu<sub>0.09</sub>/C 催化剂具有最好的电氧化活性。通过 LSV的实验结果计算出Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>Cu<sub>0.09</sub>/C 催化剂的转移电子数为4.1 。由 EIS 测试结果

10、可知Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>Cu<sub>0.09</sub>/C催化剂的电荷转移电阻为4.937 cm<sup>2</sup>,是Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>/C 催化剂的 8 倍。单电池性能测试中 ,Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>Cu<sub>0.09</sub>/C 催化剂具有最大的功率密度 (1

11、28.75 mW cm<sup>-2</sup>) 。实验结果表明掺 Cu 提高了Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>Cu<sub>x</sub>/C 的电催化活性。同样随着Mo含量的增加 ,Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>Mo<sub>x</sub>/C 催化剂的电氧化活性先增加后减小 , 其中 Ni<sub>1</sub>B<sub>3</su

12、b>Mo<sub>0.05</sub>/C催化剂的电氧化活性最好。 Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>Mo<sub>0.05</sub>/C催化剂具有最大的氧化峰电流密度(53.5 mAcm<sup>-2</sup>), 并且对应的最大的功率密度最大 (107.1 mW cm<sup>-2</sup>) 。在非晶态 NiB 材料中加入第二种过渡金属Cu 或 Mo,可显著提高Ni<sub>1</sub>B

13、<sub>3</sub>/C 催化剂的电氧化活性 , 其原因如下 : （ 1）加入Cu或 Mo后使 Ni<sub>1</sub>B<sub>3</sub>/C 催化剂的电化学活性面积增大,促使 BH<sub>4</sub><sup></sup> 的吸附量增大。（ 2） Cu或 Mo的加入促进了电子的偏移 , 使 B缺电子 , 对 Ni 和 B产生协同作用 , 有利于硼氢化分子的吸附。（3）加入 Cu或 Mo元素后改善了颗粒的团聚现象, 增大了催化剂的比表面积, 暴露出更多的活性位点 , 有利于反应物的吸附和氧化。从而提高催化剂 Ni

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