光子晶体的研究进展

1、第39卷第12期激光与红外V o.l39,N o.12 2009年12月LA SER&I NFRARED D ece mber,2009文章编号:1001-5078(200912-1257-06#综述与评论#光子晶体的研究进展艾桃桃(陕西理工学院材料科学与工程学院,陕西汉中723003摘要:光子晶体是一种具有光子带隙的周期性电介质结构,落在光子带隙中的光不能传播。由于其独特的调节光子传播状态的功能,成为实现光通讯和光子计算机的基础。光子晶体的制备是发展光子晶体的关键,而可见光和近红外波段光子晶体的制备更是难点。本文阐述了光子晶体的概念及其特性后,分别介绍了光子晶体的实验研究和应用研究。实验研究

2、重点介绍了光子晶体的制备方法。应用研究重点介绍了单模发光二极管光、光波导器件和微波天线等。关键词:光子晶体;光子带隙;制备技术中图分类号:O73文献标识码:AProgress in t he st udy of photonic cryst alsA I Tao-tao(D epart m ent o fM ater ials Sc i ence and Eng i nee ri ng,Shaanx iU n i ve rsity o f T echno l ogy,H anzhong723003,Ch i naA bstrac t:Photonic cry sta ls are ma ter

3、ia l s w ith regular periodicity of d i e lectr i c structures,wh ich can create a range o fforb i dden frequenc i es call ed pho ton ic bandgap.Photons w it h energ ies l y i ng i n the bandgap canno t propaga te t hrought he m ed i u m.M o reover,photon i c crystals have the ab ilit y to m an i pu

4、 l a te,confi ne and contro l li ght,thus prov ide t he op-portun i ties to shape andm ould the fl ow o f light for photon i c comm un i cation technology and pho ton ic co m puter.In pres-ent,the preparati on of pho t on i c c rysta l s,espec i a lly those i n visi b le or near-infrared reg i on,is

5、 the key to t he develop-m ent of photonic c rysta l s.In t h is paper,the concepti on and charac teristi cs of photonic crysta l are descr i bed at first,andt hen the research i n experi m ent and appli ca tion are i n troduced respec ti ve l y.In exper i m ent research,fabricati on m et hodo f pho

6、ton ic cry sta ls is dep i cted.In appli ca tion,si ng l e-m ode li ght-em itti ng di ode,optical w avegu i de dev ice and m icro-w ave antenna are descri bed.K ey word s:photonic crystals;pho ton ic band gap;preparation techn ic1引言1987年,Yab l o novitch1在讨论如何抑制自发辐射和John2在讨论光子局域时各自独立地提出了光子晶体(Photonic

7、 Crystals的概念。他们讨论的共同实质是周期性电介质结构材料中光传播的影响问题。根据固体电子能带理论,晶体内部原子呈周期性排列,库仑场的叠加产生周期性势场,当电子运动时受到周期性势场的布拉格散射而形成能带结构,带与带之间有带隙,称为禁带。能量落在禁带中的电子波不能传播。与此相仿,当电磁波在周期性电介质结构材料中传播时,由于受到调制而形成光子能带结构,其带隙称为光子带隙(photonic band gap, PB G。具有PB G的周期性电介质结构即为光子晶体。光子晶体概念吸引了众多科学家的兴趣。1999年,国际科学委员会将光子晶体列为本年度世界十大焦点研究领域。英国于2002年投入125

8、0万英镑开展/超快光子学合作计划0。欧共体信息社会技作者简介:艾桃桃(1981-,男,讲师,硕士,研究方向为功能材料。E-m ai:l aitaotao0116126.co m收稿日期:2009-05-31;修订日期:2009-07-08术委员会于2002年启动了/基于光子晶体的光子集成线路计划0。日本的新能源产业技术综合开发机构立项/可调光子晶体计划0。国内的杨国桢3、李承芳4、李永平5领导的课题组亦相继投入研究。不足之处是国内主要集中在理论研究方面,较少涉及制备与应用方面的研究。2光子晶体特性(1光子带隙光子晶体最基本的特征即具有光子禁带(带隙1。落在禁带中的电磁波禁止传播。光子带隙依赖于

9、光子晶体的结构和介电常数的配比,比例愈大愈易出现带隙。光子晶体结构对称性愈差,其能带简并度愈低,愈易出现光子禁带3。(2光子局域John2于1987年提出:在一种经过精心设计的有序排列的介电材料组成的结构中引入无序态后,光子将呈现强的安德森(Anderson局域。如果在光子晶体中引入某种缺陷,和缺陷态频率吻合的光子便有可能被局域在缺陷位置6,一旦偏离该位置将迅速衰减。当光子晶体理想无缺陷时,不存在光的缺陷模式。但是,一旦晶体原有的对称性被破坏,在光子晶体的带隙中央就可能出现频率极窄的缺陷态。(3负折射效应由V ese lago于1968年首次提出7,即当光波从具有正折射率的材料入射到具有负折射

10、率材料的界面时,光波的折射与常规折射相反,入射波和折射波处在法线的同侧。2003年麻省理工学院的Cubukcu和Pari m i分别阐述了电磁波在二维光子晶体中的负折射效应8-9。负折射介质最引人注目的是它们能够放大逝波,从而实现/超透镜效应0,可极大地提高透镜成像的分辨率。(4抑制自发辐射(Purce ll效应20世纪80年代前,人们认为自发辐射难以人为控制,直到光子晶体的概念被提出后。将自发辐射原子放在光子晶体中,而其自发辐射频率刚好落在带隙中,因带隙中该频率之态密度Q(X为零,自发辐射几率也便为零,由此抑制了自发辐射。反之,若光子晶体中加入杂质,光子带隙中便会出现品质因子高的缺陷态,具有

11、高态密度,可增强自发辐射。将该现象称为Pur-cell效应。3光子晶体的制备方法光子晶体的实验制备远要滞后于理论研究。人工制作光子晶体的主要问题在于如何构成周期性的复杂结构。经过多年努力,光子晶体的制备已从微波波段推进到可见光波段。其制备技术总体分为两类:自上而下的精密加工法和自下而上的自组装法。3.1精密加工方法微波波段的光子晶体由于其晶格常数在厘米至毫米级,制作较容易,用机械方法便可实现。1989年,Y ablonov itch用钻孔的方法获得由8000个球形/空气原子0组成的面心立方结构,当/空气原子0的间距为12.7mm,占空比为86%,基底折射率为3.5时,观察到了光子带隙。之后,Y

12、 ablonov itch等改进了钻孔方法,用活性离子束依次从三个相差120b的方向穿孔,得到近椭球圆柱形的/空气原子0所构成的fcc空间阵列结构,从而打破了对称性造成的能级简并,并制造出第一块具有完全光子带隙的三维光子晶体,称为Y ablonov itch结构10-11。Am es实验室的研究人员提出了层与层堆垛(Layer-by-layer法12,可避免打孔。他们最初用A l2O3介质棒构建层与层堆垛结构,相邻两层A l2O3棒方向垂直,第三层A l2O3棒相对于第一层A l2O3棒移动半个棒间距,如此重复排列,以四层构成一个单元。该方法的缺点是需要将A l2O3棒黏结,费时费力。L i

13、n等13采用层层叠加技术结合外延生长和离子束刻蚀工艺制备出在红外波段具有完全光子带隙的三维光子晶体。其制备过程为:先在S i O2衬底上刻蚀出周期性的沟槽结构,再往沟槽中沉积多晶硅,将表面抛光,再在上面生长S i O2膜,然后在垂直于原来沟槽的方向刻蚀形成槽,再往槽里沉积多晶硅,如此反复,形成多晶硅棒周期堆积在Si O2基体中的结构。最后用H F将S i O2腐蚀掉,得到折射率比为3.5的多晶硅堆木结构。但由于刻蚀中对准工艺存在偏差,造成结构上出现偏差,光子带隙效果不明显。2000年,日本京都大学N oda所在课题组14用Ga As棒在层层堆垛方法改进的基础上,采用晶片熔焊和激光对准工艺,制备

14、出了类似的堆木型光子晶体,将光子带隙从红外波段推进到近红外通信波段。全息印刷术是利用激光束的干涉产生三维全息图案,让感光树脂在全息图案中曝光,从而一次形成三维结构15。图1是采用全息光刻技术制备的有机三维光子晶体,其晶格常数为922n m,在30L m 范围内无缺陷。但是,由于有机树脂的折射率较低(1.6左右,不能形成完全光子带隙。通过填充高折射率材料可以提高折射率比,但所得结构一般都会严重收缩变形,使晶体质量变差5。1258激光与红外第39卷图1采用全息光刻技术制备的三维有机光子晶体15双光子技术是一种新型光聚合技术,它要求引发光聚合的活性成分能够同时吸收两个光子,从而产生活性物质(自由基或

15、离子,引发聚合反应16。双光子光聚合是点聚合,而且能够通过计算机辅助设计(C AD进行立体结构的加工,可以提供非常规律的周期性结构。Borisov使用T:i Sapph ire激光器产生的150fs的820nm的激光,用OKM-2做单体,用计算机来控制激光头的焦点,控制光聚合物的生成,得到了三维有序结构17。Lee等18综合应用胶体晶体模板和双光子聚合法可以在三维光子晶体上方便地制备光波导。精密加工法最大优点是过程精密可控,重复性好,可在制备过程中可控地引入缺陷。然而,它们对制备设备要求较高,价格昂贵,制备的晶体面积有限,过程繁杂耗时。另外,在制备光子晶体的晶格常数方面,虽极力向更短波长推进,

16、但由于受光的衍射极限和现有技术水平的限制,这些方法在制备可见波段的三维光子晶体方面仍存在很大的困难。3.2自组装法自组装是指由原子、分子形成的原子团、超分子、分子集合体、纳米颗粒以及其他尺度的粒子基元在特定的溶剂环境中,通过非共价健作用,自发地缔结成热力学上稳定、结构上确定、性能上特殊的聚集体的过程19-20。目前,主要针对自组装蛋白石和反蛋白石结构进行了研究。胶体自组装方法制备亚微米或纳米三维有序周期性结构,因过程简单、成本低廉,而具有较大的应用潜力。胶体晶体的制备过程通常是利用重力、离心力、压力、毛细管力、电场力、磁场力等外力诱导或者强制作用,实现胶体颗粒的定向运动。重力自沉降法小球沉积的

17、速度与其尺寸密切相关,通常需要数周时间,且样品多为多晶态,各种缺陷类型较多。文献21按照胶体微球沉降速度的大小,通过收集不同区域的胶体微球的悬浊液并分别予以沉积,成功获得了大块的单晶态蛋白石结构。离心沉降法最大优点是快速,晶体结构致密。但由于在离心力作用下胶体微球被强制快速沉积,每个颗粒所在的位置不一定就是位能最小处,因而材料的生长取向难以控制。毛细管力诱导有序化法可以大大减少蛋白石中的固有缺陷,得到大面积的高品质单晶态蛋白石膜。目前,毛细力诱导有序化法已衍生出三种方法:垂直沉积法、倾斜沉积法和垂直提拉法。垂直沉积法和倾斜沉积法得到的蛋白石薄膜具有一致取向,其(111面平行于衬底。通过改变溶液

18、浓度、胶体球的粒径、蒸发速度和提拉速度等,可控制薄膜厚度。另外,采用多次提拉亦可获得多层由不同粒径胶体球组成的蛋白石异质结结构。但是,由于溶剂蒸发的速率不能显著低于球体自沉降的速率,该方法对S i O2球而言,粒径要小于500nm。V lasov等22采用在溶液中形成温差造成对流,以克服球体的沉降,解决了胶体粒子的沉积速率和液体蒸发速率相匹配的问题,可以实现微米级S i O2球的垂直提拉自组装。由于毛细管力诱导有序化法可控性好,晶体质量高,具有一致取向,是目前自组装制备胶体晶体最好的方法。通常情况,聚苯乙烯和S i O2微球表面带有电荷,利用外加电场的作用可以控制微球的沉降速度。施加正向电场可

19、以加快小粒径微球的沉降,施加反向电场可以减缓大粒径微球的沉降。克服了自然沉降法的固有缺点,又提高了样品质量。此外,利用压力自组装改进而成的强制有序化法23-24是制备胶体晶体所需周期较短的方法。它是在N2气压下将微球的分散液注入到样品池中,并驱使溶剂从侧槽中流出。由于球的直径大于槽的高,球被留在池中并在连续的超声振荡下被组装成有序排列结构。该方法的优点为可以较精确控制球体的层数,球体种类及粒径的选择范围大,但工艺技术高,精确调控排列过程中的液体流速和均匀干燥与收缩是获得高质量光子晶体的关键和难点。自组装过程完成后,蛋白石光子晶体一般沉积在固体衬底上。在干燥过程中,蛋白石光子晶体中残余溶剂的蒸发

20、和球体的收缩会造成结构的收缩,由于样品与衬底紧密接触,产生的应力无法释放,从而造成蛋白石光子晶体的开裂。解决开裂问题的一个较好的办法是选择在液体表面进行生长25。合适的液体如水银、镓等都具有很高的密度。采用这种方式可制备在毫米级上无裂纹的蛋白石光子1259激光与红外N o.122009艾桃桃光子晶体的研究进展晶体。由于聚苯乙烯乳胶体系和S i O2球体系不具备高的折射率比和合适的空占比,不能产生完全光子带隙,且介质的介电常数对比小,填充系数太大,使得带隙的宽度窄小。反蛋白石结构指空气球(n=1以面心立方密排结构分布于高折射率连续介质中的结构。填充制备反蛋白石结构主要因为:一是该结构在折射率比大

21、于2.8,填充率约20%时可产生红外和可见光波段的完全光子带隙26-27;二是在蛋白石结构中填充某些功能材料(如半导体、磁性、铁电后与光子晶体的带隙结合,可产生新现象,制备新型的光子功能器件。反蛋白石结构的制备包括两个过程:首先以亚微米的胶体小球(S i O2球或聚苯乙烯乳胶球自组装制备蛋白石结构,以蛋白石结构为模板,向蛋白石结构中的小球间隙填充高折射率材料,然后通过腐蚀(Si O2球或锻烧(聚苯乙烯球等方法将蛋白石模板择优去除,得到由空气球组成的背底为高折射率材料的反蛋白石结构。目前可利用溶胶-凝胶法、纳米晶烧结法、化学反应法、化学镀、化学气相沉积、原子层沉积等填充方法制备反蛋白石结构。溶胶

22、-凝胶方法在制备反蛋白石材料时存在明显不足,即初始有效填充率不高和体积收缩很大(15%30%。易造成材料本身裂缝增多,周期性排列的不规则程度增加。化学反应法和纳米晶烧结法成本低廉,操作简单,但一般填充率也较低。为提高空隙填充率,曹洁明等28在化学反应法的基础上采用阴、阳离子前驱体相分离的溶剂热法在S i O2模板空隙内生长ZnS晶体,从而制备高质量ZnS反蛋白石光子晶体。化学镀不需要电流作用,其关键的问题是镀液中的金属能够在模板上沉积,这就要求所使用的模板对金属沉积具有催化作用。因此,在使用前需要对普通的微球模板作表面功能化处理。例如,将表面以硫醇修饰的微球模板浸入含有金纳米颗粒的溶液中,模板

23、表面就会吸附有作为催化剂的金颗粒。然后,将表面修饰的模板置于化学镀液中,就可以得到金属的反蛋白石结构。但化学镀方法同样存在填充率低的问题。化学气相沉积法是借助气体进入模板中得到需要的反演结构。这种方法的一个特点是最终得到的反蛋白石结构是非常均匀的。此外,采用这种方法的情况下,填充率不仅可控,而且最高填充分数可以达到空隙体积的100%。B lanco等人29采用低压化学气相法成功制备了硅的反蛋白石光子晶体。他们采用乙硅烷为先驱体,将硅的纳米团簇沉积到蛋白石孔隙中,然后再在中温退火处理下形成多晶硅,最后采用H F将Si O2腐蚀掉,得到硅的反蛋白石结构。控制低压气相沉积过程的实验参数,可以达到均匀

24、沉积,且填充率接近100%。最近发展的原子层沉积法也能获得较高的填充率。由于原子层沉积过程中的自限效应,每一次沉积都能确保定量的材料通过化学吸附逐层包覆到蛋白石结构球的表面。因此原子层沉积技术可以确保沉积材料的厚度和组分。这种方法特别适合制备氧化物,如T i O230,Ta2O531,ZnO32等。最近,Rugge 等人将原子沉积法制备的Ta2O5反蛋白石结构氮化制备出了Ta3N5反蛋白石光子晶体31。Ta3N5在可见波段(580750n m透明且具有很高的折射率(n=2.73.0,其反蛋白石光子晶体有望实现可见波段的完全光子带隙。自组装制备的面心立方晶体结构的周期性常数越小,其间的孔隙越小,

25、越难填充其他物质;同时填充的深度也急剧下降,因此如何提高填充率是实现可见光波段光子晶体带隙的一个难点。与精密加工制作的光子晶体相比,也存在机械强度低的缺点。尽管如此,自组装法简单廉价,仍然是光学波段特别是可见光波段光子晶体的有效制备手段。4光子晶体的应用(1单模发光二极管33向光子晶体中引入微腔,在光子带隙中将产生特定的缺陷态。在适当的微腔结构下,微腔将只对应于单一的电磁模式。把发光二极管放于光子晶体中,二极管所发出的光都将进入此单一模式,从而发射的光将具有极好的单色性和方向性,同时发光二极管的转换效率被大幅度提高。(2光波导器件34-35在光子晶体中引入线缺陷,频率在光子带隙内的光将被限制在

26、这一线缺陷内传播,这是一种新型的导光机制。传统的光导纤维是利用光在两种不同介质界面上的全反射原理传输光的,在大角度的折弯处,将损失大部分的能量;而在光子晶体内,同样弯曲的波导,能量损耗极小。由于优异的光波导性能,光子晶体将在未来的全光集成回路中起关键作用。(3高发射率小型微波天线36对于频率位于光子带隙范围内的光波,光子晶体的表面是一个理想的反射镜面,用它来做小型平面微波天线的基底1260激光与红外第39卷材料,原来进入基底而损耗的能量将全部被光子晶体反射回空间,从而大大提高了天线的发射效率。此外,光子晶体还有望用于光纤37、光子晶体激光器38-39、多功能传感器、光滤波器、光开关40,对它的

27、开发和研究将导致未来的通讯、电子计算机产业革命性的变革。5结语和展望光子晶体已是光子学领域的研究热门。目前,光子晶体的工作波长在实验室已从微波波段推进到可见光波段。但是可见光波长范围的光子晶体的使用制造仍然具有挑战。光子晶体的应用涉及高品质反射镜的制造、改善发光二极管的效率、实现低阈值激光振荡、高品质因数微谐振腔的制造、宽带带阻滤波器的制造、极窄带选频滤波器的制造、光子开关、光子存储器、光子限幅器以及光子频率变换器等,其前景非常广阔。然而,国内光子晶体的研究尚处于实验室研究阶段,目前有条件开展微加工法研制光子晶体的单位只有少数几家。为了缩小国内外差距,国家重点基础研究发展计划、国家高技术研究发

28、展计划和国家自然基金给予了大力支持。回顾研究历程及成果,光子晶体的发展尚需做好:一是继续摸索并掌握加工可见光波段和近红外波段光子晶体的工艺技术和测试技术,重点探索电子束曝光和干法刻蚀制作光子晶体及微腔等工艺方法,在孔的质量和深度方面多做探索;二是完善光子晶体分析理论,包括新的完全带隙结构的设计;三是非线性光子晶体的研究;四是光子晶体的产业化,主要针对光子器件的研发环节和制备工艺。因此,要求广大科研工作者加大研究力度和深度,使光子晶体的研究取得突破性进展。参考文献:1Y ab lonov itch E.Inh i b ited spontaneous e m ission i n so lid-

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