核级304不锈钢辐照促进高温高压水环境腐蚀与应力腐蚀研究

1、核级304不锈钢辐照促进高温高压水环境腐蚀与应力腐蚀研究核电站运行经验表明，堆芯不锈钢材料以辐照促进应力腐蚀开裂(IASCC)为代表的辐照加速腐蚀失效己经成为影响核电站安全高效运行的关键问题之一。研究发现,辐照与不锈钢材料发生交互作用产生的结构缺陷、辐照偏析、辐照硬化等损伤结构是IASCC发生的关键材料因素，而辐照材料在应力作用下发生的局部不均匀变形是导致开裂的主要机制。目前,我国已实现了堆芯结构材料的国产化,但对材料的辐照损伤演化规律还缺乏研究。在IASCCa制研究上,目前基于局部变形论述的IASCC机制尚需进首先，腐蚀是应力腐蚀开裂(SCC)的基本过程，全面阐明IASCC机制需要澄清辐照对

2、材料腐蚀及腐蚀动力学的影响,而现行IASCC机制只考虑了局部变形的影响，未充分考虑腐蚀的作用。其次，全面澄清局部变形对IASCC的影响还需要明确腐蚀与局部变形之间是否存在协同作用。基于上述原因,本论文采用质子辐照模拟中子辐照实验技术,研究了国产核级304不锈钢的辐照损伤演化规律以及辐照对其腐蚀和IASCC行为的影响，将局部变形和腐蚀与IASCC相关联，提出了辐照加速腐蚀对不锈钢材料IASCC的影响机制。采用2MeV质子束在3600C对国产核级304不锈钢试样进行了辐照实验，并研究辐照对材料显微结构的影响,分析了辐照损伤结构随辐照剂量的演化规律。结果表明,辐照损伤结构以位错环为主,伴有少量的空洞

3、,位错环的数量密度为1022m-3量级，平均尺寸小于10nm。位错环数量密度和直径乘积值的平方根(Nd)0.5与辐照剂量平方根成正比，比例系数为(6.8x103)(dpa)-0.5/mm。空洞尺寸一般小于5nm且随辐照剂量无明显变化。辐照后晶界和位错环处发生元素偏析,其中Cr、Ni在晶界和位错环处偏析程度相近,而Si在位错环处的偏析程度数倍于晶界。304不锈钢辐照后硬度增量AH与辐照剂量的平方根成正比，比例系数为79.5（dpa）-0.5kg/mm2,同时与（Nd）0.5成正比，比例系数为（1.16乂10-2）kg/mm。位错环平均尺寸和数量密度、晶界偏析程度以及辐照硬化程度均随辐照剂量增加而

4、增加,并在3-5dpa范围趋于饱和。研究了辐照对核级304不锈钢在模拟压水堆一回路水环境中腐蚀行为的影响,发现辐照同时促进核级304不锈钢在一回路水中的均匀腐蚀和晶界局部腐蚀。试样表面形成的腐蚀产物膜内层厚度和整体厚度均随辐照剂量增加而增加,而位错环的选择性氧化是辐照促进均匀腐蚀的关键因素。另一方面,晶界局部腐蚀深度也随辐照剂量增加而增加。分析认为,辐照导致品界贫Cr、晶界区域空位浓度增加以及晶界氧化物尖端富Ni程度，进而促进了晶界局部腐蚀。研究了辐照对核级304不锈钢在模拟压水堆一回路水环境中腐蚀动力学的影响。结果表明，腐蚀产物膜整体厚度在短的腐蚀时间（0500h）内随腐蚀时间和辐照剂量增加

5、而增加,而长时间腐蚀后,腐蚀产物膜整体厚度变小。这与外层氧化物颗粒尺寸和数量的演变紧密相关。腐蚀产物膜内层厚度随腐蚀时间增加而增加,并遵循幂指数规律,且腐蚀速率常数随辐照剂量增加而增加。另一方面,晶界局部腐蚀深度也随腐蚀时间增加而增加,且腐蚀速率与晶界局部腐蚀产物尖端富Ni程度随腐蚀时间的演化有关。利用不同应变量的间断慢应变速率拉伸（SSRT）实验研究了304不锈钢在模拟压水堆一回路水环境中的IASCC亍为。结果表明,在慢应变速率拉伸过程中,辐照试样表面形成的滑移台阶穿过或终止于晶界。终止于晶界的台阶造成晶界处产生不连续滑移,易将位错传输到晶界,在晶界区域形成位错塞积和应变集中。此外,不连续滑

6、移台阶的形成倾向受毗邻晶粒的斯密特因子对影响。SSR桢验后辐照试样表面发生明显沿晶应力腐蚀开裂,且裂纹数量随辐照剂量和外加应变量的增加而增加。同时,裂纹尖端区域发生明显晶界局部腐蚀,且氧化物宽度和长度随辐照剂量增加而增加。分析认为,辐照导致的晶界应变集中和元素偏析之间的协同作用所造成材料变形行为和晶界局部腐蚀行为变化,是IASCC发生的关键因素。研究了辐照304不锈钢在一回路水中局部变形与腐蚀的协同效应,考察了局部变形对腐蚀行为的影响。结果表明,辐照促进了材料表面滑移台阶和晶界处的局部变形,台阶高度以及晶界和台阶处应变集中程度均随辐照剂量增加而增加。辐照促进了晶界和表面滑移台阶处的局部腐蚀,主要原因是,增加辐照剂量促进了台阶处的应变集中并增加了晶界区域的晶格畸变和辐照偏析程度。由于氧化物在应力作用下容易开裂形成微裂纹,辐照能够通过促进滑移台阶和晶界处的局部腐蚀，促进IASCC裂纹的萌生,成为IASCC发生的一个重要机制。综上,本文首次系统研究了国产核电不锈钢材料的辐照损伤演化规律,为国产核电材料提供了辐照损伤性能验证数据。定量研究了核级不锈钢材料辐照加速腐蚀行为,澄清了辐照加速腐蚀机制,建立了辐照剂量与腐蚀程度