WRF-Chem模式介绍教学内容

1、第二章 WRF-Chem 模式介绍WRF-Chem 模式是由美国 NOAA 预报系统实验室FSL开发的，气象模 式WRF和化学模式 Chem 在线完全耦合的新一代的区域空气质量模式。 图 2.1 给出了 WRF-Chem的流程框架图。WRF-chem 包含了一种全新的大气化学模式理念。它的化学和气象过程使用 相同的水平和垂直坐标系，相同的物理参数化方案， 不存在时间上的插值， 并且能够考虑化学对气象过程的反响作用。有别于这之前的大气化学模式，如 SAQM模式、 CALGRID 模式、 MODEL3-CAMQ 模式等，它们的气象过程和化学过程是 分开的，一般先运行中尺度气象模式，得到一定时间间隔

2、的气象场，然后提供应化学模式使用。这样分开处理以后，存在一些问题：首先，利用这样的气象资料 驱动化学过程的时候就存在时间和空间上的插值，而且丧失了一些小于输出间隔的气象过程， 如一次短时间的降水等， 而这些过程对化学过程来说可能是很重要的；其次，气象模式和化学模式使用的物理参数化方案可能是不一样的；再次， 不能考虑化学过程对气象过程的反响作用。事实上， 在实际大气中化学和气象过程是同时发生的， 并且能够互相影响， 如气溶胶能影响地气系统辐射平衡，气溶胶作为云凝结核， 能影响降水， 而气温、 云和降水对化学过程也有非常强烈的影响。因此，WRF-Chem 能够模拟再现一种更加真实的大气环境。最初版

3、本的 WRF-chem 在 2002 年推出， 目前的版本为 V3.120214 月 16 日 ，本文所采用的是WRF-chem V3.0。精品文档精品文档图 2.1 WRF-Chem 流程图(来自 WRF-Chem V3 用户手册)WRF ( Weather Research Forecast , Skamarock et al., 200 联式系统是美国气象界联合开发的新一代中尺度预报模式和同化系统。WRF 模式是一个可用来进行 1 至 10 公里内高分辨率模拟的数值模式，同时，也是一个可以做各种不同广 泛应用的数值模式，例如：业务单位正规预报、区域气候模拟、空气质量模拟， 理想个例模拟实

4、验等。故此模式开展的主要目的是改良现有的中尺度数值模式，例如：MM5(NCAR)、ETA(NCEP/NOAA)、RUC(FSL/NOAA)等，希望可以将学 术研究以及业务单位所使用的数值模式整合成单一系统。这个模式采用高度模块化、并行化和分层设计技术，集成了迄今为止在中尺度方面的研究成果。模拟和 实时预报试验说明，WRF 模式系统在预报各种天气中都具有较好的性能，具有广阔的应用前景。化学模式包括了污染物的传输和扩散、干湿沉降、气相化学反响、源排放、光分解、气溶胶动力学和气溶胶化学包括无机和有机气溶胶等，并且每一个过程也都是高度模块化的， 有利于模式的扩展和维护， 也有利于用户选择最适宜自己的方

5、案。以下对各局部的处理作一个简单介绍。2.1 输送WRF-chem 使用的是质量坐标框架，平流输送的处理保持质量和标量的守恒的，空间上采用 5 阶或6 阶差分，时间上采用 3 阶Runge-Kutta 分裂显式差分。湍流输送使用 2.5 阶的Mellor-Yamada 闭合方案。2.2 干沉降WRF-chem 中各种痕量气体和气溶胶的干沉降通量的计算使用三层阻力空气动力学阻抗、 次表层阻抗和外表阻抗 模型。 外表阻抗的参数化使用了 Wesely 1989 提出的方案。在这种参数化方案中，外表阻抗主要来自土壤和植被外表，植被特性由使用的下垫面类型资料和季节决定，外表阻抗也依赖于扩散系数、 活性气

6、体的可溶性和化学活性。硫酸盐的干沉降使用了不同的方案。 模式中假定硫酸盐都以气溶胶态的形式存在，干沉降使用了Erisman 等1994提出的方案。k 阶距多粒径分布气溶胶的干沉降速度Vdk可以表示为：vdkrardkrardkvGk1vGk 2.12.1式中Q为外表阻抗，Gk为重力沉降速度，2 为布朗扩散率。精品文档精品文档2.3 自然源排放WRF-chem 包含了一种完全在线的自然源排放计算方案及两种半在线的方案。其中在线计算方案采用了Guenther 等 (1993, 1994) , Simpson 等 (1995)和Schoenemeye 等(1997)的参数化方案，包含了异戊二烯、单据

7、烯、其他 VOC 以及土壤氮的排放。该方案中生成的单萜烯和其他VOC 按 RADM2 的物种进行拆分。森林异戊二烯的排放依赖于温度和有效光合辐射通量。Guenther 等(1993)给出了异戊二烯排放的参数化方案， 其排放率正比于标准温度和标准有效光合辐射通量下的排放率。农田和草地异戊二烯的排放仅仅考虑为温度的函数。单萜烯、其他 VOC 和氮的排放也仅仅考虑为温度的函数。其他VOC 的排放目前了解的比拟少，因此它使用了和单萜烯相同的温度修正系数(Guenther, et al., 1994。)Grell 等 (2000)给出了标准温度和标准光合作用有效辐射通量下的排放率，其中落叶林、针叶林和混

8、合林的排放采用Guenther 等 (1994)，农田和草地的排放采用 Schoenemeyerl?(1997)。由于使用了 RADM2 机制，所有氮的排放都当成是 NO,这是一种过高估计，因为忽略了 N2O 的排放。2.4 光分解计算WRF-Chem 目前主要包含了两种光分解计算方案：TUV 和FAST-J。TUV (Madronich et al., 1987) 光分解速率的计算方案考虑了 21 个物种的光分解反响。对应于波长、物种 i 的光分解系数Ji，取决于反响物分子的特性，如吸收系数i( )和量子产率i( )。JiIA( , )i( )i( )d( 2.5)式中IA( , )为入射通

9、量，它的计算使用了Wiscombe 的辐射传输模式，考虑了精品文档精品文档O2和 O3的吸收、雷利散射、气溶胶粒子和云的散射和吸收。吸收系数i( )和量子产率i( )的计算采用了 Stockwell 等(1990)给出的方案。FAST-J (Wild, et al., 2000) 利用每个尺度段粒子的数浓度、折射指数以及湿半径，根据米散射理论分别计算了在 300、400、600 和 999 nm 波长下的光学厚度 、单次散射反照率0和不对称因子 g (气溶胶光学特性的计算参考本文的2.4 )，然后再计算气体的光分解速率。它充分考虑了计算的效率和精度，可以在三维化学输送模式中使用。Barnard

10、 等(2004)对在亚利桑那州、菲尼克斯、得克萨斯州和休斯敦观测的与 FAST-J 计算的 NO2光分解速率进行了比拟，结果显示不管在晴空还是有云大气情况下，模拟值都在观测值的误差范围之内，显示出了很好的一致性。2.5 气相化学机制WRF-Chem目前可选择 4 个光化学机制， 它们分别为 RADM2 (Stockwell et al., 1990),RACM, CBM4 (Gery et al., 1989)和 CBMZ (Zaveri and Peters, 1999)。RADM2 机制是第二版本的区域酸性沉降机制，该机制综合考虑了化学过程、预报精度和计算机资源，被广泛应用于各种大气化学模

11、式当中。RADM2 中无机物包括 14 个稳定物种，4 个活泼的中间物种和3 个足量稳定物种(氧气、氮气和水汽) ；有机物包括26 类稳定物种和 16 类过氧自由基。使用一种准稳态近似(QSSA)的方法求解 22 个诊断物种、38 个预报物种的 浓度。38 个预报物种 的浓度变化速率方程的计算使用后向欧拉差分方案。RACM 机制 。 。 。 。 。 。 。CBM4 机制是一种按结构集成的浓缩机制，该机制包含了33 个反响物种以精品文档精品文档及 81 个反响。所有参与反响的物种被分为4 大类：无机盐物种，明确对待的有机物种， 按碳碳键结构集成的有机物种和按分子量集成的有机物种。无机盐化学是完全

12、明确对待的， 没有物种的集成。 明确对待的有机物种包含了甲醛，乙烯和异戊二烯。碳键集成物种描述了不同类型的化学碳键。CBMZ 基于 CBM4,它包含了 55 个预报物种和 134 个光化学反响。CBMZ在 CBM-IV 的根底上增加了过氧烷基和过氧酰基的相互作用以及它们与硝基的反响； 增加了长寿命的有机硝酸盐和过氧化氢物的反响机制；明确对待了不活泼的烷烃如甲烷、乙烷；修订了无机化学、异戊二烯化学以及活泼的烷烃、烯烃和芳香姓:的化学反响；耦合了海洋二甲基硫DMS的排放及其化学反响。CBMZ 使用一种体制依赖方法， 该方法把化学动力学机制区分为背景的、人为源的和自然源的三种亚机制，这样可以全面缩减

13、计算时间。Jiang 等2002和 Fast 等2002分别从城市和区域尺度对CBMZ 的空气质量模拟效果作了评估。2.6 气溶胶参数化WRF-Chem 目前包含了两个气溶胶计算方案，分别为MADE/SORGAM 和MOSAIC Zaveri, et al., 2005a,b 。2.6.1MADE/SORGAM欧洲气溶胶动力学模式MADE 是由区域颗粒物模式PPM 开展而来的， 能够提供详细的关于粒子化学组成、 尺度分布以及影响粒子数浓度的动力学过程的信息。早期版本的MADE 仅限于亚微米量级的无机盐和水组成的气溶胶，进一步改良引入了 MODELS/CMAQ 模式系统的气溶胶局部，使得MADE

14、 包含了粗模态粒子及更详细的细颗粒化学组成的描述。Schell 等2001把二次有机气溶胶精品文档精品文档SOA参加到了 MADE 中，即二次有机气溶胶模式SORGAM亚微米气溶胶的尺度分布分为两个相互重叠的模态，各个模态满足对数正态分布二次气溶胶最重要的形成过程是在硫酸-水系统中的均相核化，计算采用Kulmala 等1998给定的方法。粒子的凝结增长分为两步，一是化学反响产生可 凝结的蒸汽，二是挥发性物种在气溶胶外表的凝结和蒸发。在 MADE 中忽略了 开尔文效应，对于连续的和自由分子的机制，允许Mk随时间变化的计算。这个变率及它的标准偏差的数学表达式可参考Binkowski 等 1995。

15、MADE 中假定在粒子碰并过程中，粒子仍然满足对数正态分布。止匕外，仅仅考虑了由于布朗运 动引起的碰并。碰并过程的数学表达式可参考Whitby 等1997和 Binkowski等 1995。无机盐化学基于 MARS。Binkowski 等 1995对它作了改良，利用热力学平衡的方法来计算硫酸盐/硝酸盐/氨盐/水气溶胶的化学组成。根据俊离子和硫酸根离子的比值， 考虑了两种机制： 当比值小于 2 时， 模式处理为氢离子摩尔浓度n(ln dp)N.2- lngexp21(lndplndpg)2 ln20(2.2)式中 N 为粒子的数浓度，dp为粒子直径，dpg为中值直径,g为尺度分布的标准偏差。尺度

16、分布的 k 阶距Mk定义为:Mkdpn(lndp)d(ln dp)(2.3)将2.2式代入2.3式可得Mk卜2Ndkgexpln2g(2.4)精品文档精品文档的三次多项式，如果有足够的水和液态氨，硝酸盐溶解计算，对离子态大于50，假定硝酸盐不存在； 当比值大于等于 2 时 , 所有硫酸盐都假定为硫酸铵并在有水存在的条件下计算。活度系数的计算采用Bromley 的方法。有机化学基于 SORGAM 。 SORGAM 中假定 SOA 之间相互作用，使用了一种准理想的处理方法。气粒转化使用了Odum 等( 1996)的参数化方法。由于缺乏活度系数的信息，所有的活度系数都假定为1。 SORGAM 分开考

17、虑人为源和自然源产生的前体物对SOA 的奉献， 它是为 RACM 气相化学机制设计的。如果采用 RADM2 机制，自然源SOA 以及对应的前体物浓度那么设定为 0。2.6.2 MOSAICMOSAIC 采用分段的方法来对待气溶胶的尺度分布，尺度段的数目是灵活可变的，WRF-Chem 中目前分 8 个或 4 个谱段来表征气溶胶粒子的尺度分布，表 1 为 8 个尺度段干气溶胶的尺度范围。MOSAIC 中包含了硫酸盐、硝酸盐、铵盐、钠盐、氯盐、其他无机盐、有机碳、元素碳、水以及钙盐等气溶胶，它使用气溶胶多组分平衡方法(MESA,Zaveri, et al., 2005b)和多组分的泰勒扩展方法 (M

18、TET, Zaveri, et al., 2005a)来模拟硫酸盐、硝酸盐、铵盐、钠盐、钙盐、氯盐和水气溶胶的热力学平衡。气相到颗粒相的质量输送和凝结采用的是自适应时间分裂式欧拉方法(ASTEEM),它是一种动态的方法，不同粒子尺度段或尺度群粒子的气粒转化的时间特征量相近。 通常解气粒转化微分方程使用一种有效的时间分裂方法，这种方法不需要体积平衡假定或混合处理精品文档精品文档MOSAIC 目前没有包含粒子核化、碰并和 SOA 形成等过程。Zhang andWexler (2002)和 Wexler 等(1994)认为在短时间尺度模拟过程中，碰并过程是不重要的，并且在很多其它气溶胶模式中也没有考

19、虑碰并过程。尽管同质核化在 新气溶胶粒子形成过程中是一个很重要的过程， 但是目前对同质核化的机制及其 核化率是不确定的(Kulmala, et al., 2004)。表1. 8个尺度段干气溶胶的空气动力学直径范围Table 1. Particle Dry-Diameter Range for the Eight Size Bins Employed by MOSAIC尺度段直径下界(um)直径上界(um)10.03906250.07812520.0781250.1562530.156250.312540.31250.62550.6251.2561.252.572.55.085.010.0参考文

20、献Schell, B., Ackermann, I.J., Hass, H., Binkowski, F.S., Ebel, A. Modeling theformation of secondary organic aerosol within a comprehensive air qualitymodel system. Journal of Geophysical Research, 2001, 106, 2827528293.Zaveri, R. A., and L. K. Peters. A new lumped structure photochemical mechanismf

21、or large-scale applications. J. Geophys. Res., 1999, 104(30), 38715.Zaveri R.A., R.C. Easter, and A.S. Wexler , A new method for multi-componentactivity coefficients of electrolytes in aqueous atmospheric aerosols, J.Geophys. Res., 2005, 110, D02201, doi:10.1029/2004JD004681.Zaveri R.A., R.C. Easter

22、, and L.K. Peters . A computationally efficientmulticomponent equilibrium solver for aerosols (MESA). J. Geophys. Res. 2005,精品文档精品文档110, D24203, doi:10.1029/2004JD005618.Barnard, J. C., E. G. Chapman, J. D. Fast, J. R. Schmelzer, J. R. Schlusser, andR. E. Shetter. An evaluation of the FAST-J photoly

23、sis model for predictingnitrogen dioxide photolysis rates under clear and cloudy sky conditions.Atmos Environ., 2004, 38, 3393W403.Wild, O., X. Zhu, and M. J. Prather. Fast-J: Accurate simulation of in- and belowcloud photolysis in tropospheric chemical models. J. Atmos. Chem., 2000, 37,245T282.Jiang, G., and J. D. Fast. Modeling the effects of VOC and NOx emission sourceson ozone formation in Houston during the TexAQS 2000 field campaign. Atmos.Environ., 2004, 38, 5071 -5085.Fa