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文档简介

1、动力学数据来源合理性说明醋酸乙烯酯合成反应关于气相乙烯法合成醋酸乙烯酯反应的动力学数据在国内外已有较多报道。本工艺的反应参考了浙江大合化学反应工程研究所黄弘等人的总结研究（文献 1-乙烯催化氧氧乙酰化反应研究 I 催化剂的评价和动力学），主要动力学反应式为：在 SiO2 作为载体的 Pt/Au 催化剂上，醋酸、乙烯和氧气选择性氧化反应生成的产物为醋酸乙烯酯（VAC）和水。最主要的副反应是乙烯的深度氧化。具体反应方程式如下：（1） 主反应生成醋酸乙烯酯： + + = + + /（2） 副反应主要反应为乙烯深度氧化反应： + = + + /（3） 反应机理反应速率与氧和乙烯浓度有关，同时不考虑反应

2、速率对醋酸浓度的依赖性。因此可以得出结论：兰缪尔-欣舍尔伍德吸附理论的应用是经过验证的，因为氧和乙烯都必须吸附到催化剂的活性部位，才能形成中间体并生产最终产品。醋酸、乙烯和氧气在在 SiO2 作为载体的 Pt/Au 催化剂上的选择氧化反应的机理一般包括下列几步:1.乙烯、氧气离解吸附于金属钯，醋酸（物理吸附于金属钯）和离解吸附的氧作用后，离解吸附于钯：2. 离解吸附于钯的乙烯与离解吸附于钯的醋酸反应生成醋酸乙烯，并脱离催化剂而逸出：众诚石化年产 16 万吨醋酸乙烯酯项目动力学来源上述反应中，生成醋酸乙烯的反应是这些反应最缓慢的阶段，即反应控制阶段。3. 醋酸钾作为助催化剂能促进反应(4)及(5

3、)的进行，同时可防止钯凝聚。4. 由反应（1）、（4）生成的 Pd-H 和 Pd-OH 生成水。研究者进行了本征动力学测定。提出动力学方程为：主反应：指前因子A = 2.1838和反应活化能 E=56.8544 kJ/mol。副反应：指前因子A = 1.968 106和反应活化能 E=108.622 kJ/mol。下面进行反应速率常数单位换算说明：对于醋酸乙烯合成反应（反应 1）：以单位质量催化剂为计算基准，原速率mol常数单位为，而 Aspen Plus 在以分压为浓度基准时，反应速率常数默认gminPakmol单位为，故单位换算式为：kgsPamol= 2.1838g min Pa0.610.001110.00160kmol= 0.0363967kg s Pa0.6同理，乙烯氧化生成二氧化碳反应（反应 2）的反应速率常数换算式为：mol10.0011= 1.968 1062g min Pa0.56010.001kmol= 32800kg s Pa0.5故最终使用的反应动力学方程如下：56.8544 = 0.0363967 exp () 0.6 2 2019

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