（物理电子学专业论文）非周期极化晶体的优化设计及准相位匹配内腔倍频的实验研究.pdf

摘要 本论文主要对基于模拟退火算法的非周期极化晶体的设计进行了一些优化和 改进，并对准相位匹配内腔倍频进行了相应的实验研究。 准相位匹配( q p m ) 非线性光学频率变换以其特有的转换效率高的优点，获得 了e t 益广泛的应用。特别是2 0 世纪9 0 年代以来，随着制作周期极化晶体的外加电 场极化法的发展与成熟，逐渐成为非线性光学的研究热点。 准相位匹配技术的发展趋势是充分利用q p m 允许人为设计周期结构这一优 势，实现更为灵活的晶体结构。只要能够设计并制作出相应结构的晶体，原则上就 可实现任意的二个或多个非线性频率变换过程的耦合输出，从而获得高次谐波、可 调谐波长、多波长相于光的高效输出，这对于减少波长转换环节，简化光学系统的 体积有非常大的优势。 全固态内腔倍频绿光激光器通过高效率的腔内倍频获锝绿光输出，结构紧凑， 转换效率高，是获得绿光的主要器件之一，本文同时报道了准相位匹配内腔倍频的 实验研究。 在本论文中，主要创新之处有： 1 利用模拟退火算法实现非周期结构的设计，对于波长相近的多光波倍频和多信 号光波参量过程通过合适的参数选取，给出了更优结果。 2 指出非周期结构的设计中利用倍频效率转换公式及利用参量放大的增益公式 设计结果的相通性，指出在目标函数中利用前者代替后者可节省大量的计算时 间。 3 。通过目标函数的合理选取实现了频率上转换与频率下转换的耦合输出。 4 报道了光光转换效率达1 9 的p p m g o ：s l t 内腔倍频实验，晶体尺寸为2 0 l o t m m 3 ，泵浦功率为1 1 w 时，获得了最高连续绿光输出21 w 。 关键词： 准相位匹配菲周期极化晶体多波长倍频周期化学计量比掺氧化镁钽酸锂 内腔倍频允许温度 ah s t r a e t t h em a i nc o n t e n to ft h i sd i s s e r t a t i o n1 st h a tt h ei m p r o v e dd e s i g no fa p e r i o d i c a u y p o l e dc r y s t a l s b a s e do ns i m u l a t e da n n e a l i n gf s a ) a l g o r i t h ma n de x p e r i m e n t a l d e m o n s t r a t i o no fi n t r a - c a v i t yf r e q u e n c yd o u b l i n gb yu s eo fq u a s i p h a s e - m a t c h e d ( q p m ) t e c h n i q u e t h e r eh a sb e e nag r o w i n gi n t e r e s ti nt h eq p m t e c h n i q u eb e c a u s eo fi t sp r o m i n e n t p r o p e r t i e s q p mn o l l l i n e a ro p t i c a lf r e q u e n c yc o n v e r s i o nh a st h ea d v a n t a g eo fe s p e c i a l l y h i g hc o n v e r s i o ne f f i c i e n c y f o rav a r i e t yo fa p p l i c a t i o n ss i n c et h e1 9 9 0 sw i t ht h e d e v e l o p m e n to fe l e c t r i c a lp o l i n gm e t h o d t h em o s t l yt r e n do f t h eq p mt e c h n i q u ei st ot a k et h ea d v a n t a g eo f f l e x i b i l i t yi nt h e d e s i g no f t h ec r y s t a lp a t t e r n s i np r i n c i p l ew e c a l lo b t m nc o u p l e do u t p u t so f a r b i t r a r yt w o o rm o r en o n l i n e a ro p t i c a lp r o c e s s e ss u c ha sh i g ho r d e rh a r m o n i cg e n e r a t i o n ，t u n a b l e c o h e r e n ts o u r c ea n dm u l t i p l ew a v e l e n g t hc o h e r e n tr a d i a t i o nt h r o u g ht h ep r o p e rd e s i g n ， w h i c hc a nr e d u c et h ew a v e l e n g t hc o n v e r s i o np r o c e d u r e sa n ds i m p l i 母t h eo p t i c a ls y s t e m b ye m p l o y i n ga l l s o l i d s t a t ei n t r a - c a v i t yf r e q u e n c yd o u b l i n gc o n f i g u r a t i o n ，t h e e f f e c t i v eg r e e nl a s e rr a d i a t i o nc a nb eo b t a i n e dw h i c hh a st h ec o m p a c ts t r u c t u r ea n dh i g h c o n v e r s i o ne f f i c i e n c y h e r e ，w er e p o r tt h ee x p e r i m e n t a ls t u d yo fq p mi n t r a c a v i t y f r e q u e n c yd o u b l i n g t h e r ef o l l o w i n gi n n o v a t i o np o i n t s ： 1 b yc h o o s i n ga p p r o p r i a t ep a r a m e t e r sw e o b t a i nb e t t e rs t r u c t u r e st or e a l i z e m u l t i p l e w a v e l e n g t h sf r e q u e n c yd o u b l i n ga n do p t i c a lp a r a m e t e r sa m p l i f i c a t i o n ( o p a ) w h i l e t h e s ew a v e l e n g t h ss e p a r a t eo n l yt e n sn a n o m e t e r s 2 i ti si n d i c a t e dt h a tc o n v e r s i o ne f f i c i e n c ye q u a t i o no ff r e q u e n c yd o u b l i n ge a ni n s t e a d o f t h eg a i nf o r m u l ao f o p ai nt h eo b j e c t i v ef u n c t i o nt os a v ec a l c u l a t i o nt i m e 3w ep r e s e n tt h ed e s i g ne x a m p l e so fc o u p l e do u t p u t so ft h en o n l i n e a ro p t i c a l f r e q u e n c yu p c o n v e r s i o na n dd o w n - c o n v e r s i o n 4w er e p o r tt h ei n t r a c a v i t yf r e q u e n c yd o u b l i n gb a s e do np p m g o ：s l tw i t ht h e d i m e n s i o n so f 2 0 l o x1 m m j t h eo p t i c a l o p t i c a lc o n v e r s i o ne f f i c i e n c yi s1 9 a n d t h e m a x i m u mo u t p u t i s2 1 w w h i l e t h e p u m pp o w e r i sl l w k e yw o r d s ： q u a s i p h a s e - m a t c h i n g ，a p e r i o d i c a l l yp o l e dc r y s t a l s ，m u l t i p l ew a v e l e n g t hf r e q u e n c y d o u b l i n g ，p e r i o d i c a l l yp o l e dm g od o p e d o fs t o i c h i o m e t r i cl i t h i u mn i o b a t e ( p p m g o ：s l t ) ，i n t r a - c a v i t yf r e q u e n c yd o u b l i n g ，a c c e p t a b l et e m p e r a t u r e 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的 研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表 或撰写过的研究成果，也不包含为获得盘鲞盘堂或其他教育机构的学位或证 书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中 作了明确的说明并表示了谢意。 学位论文作者签名：多玉崞 签字日期：枷，年孑月 e t 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解苤生盘堂有关保留、使用学位论文的规定。 特授权墨注盘鲎可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检 索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校 向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。 ( 保密的学位论文在解密后适用本授权说明) 学位论文作者签名：纽畸导师签名：和过纡 签字日期：2 帅，年孑月f 日签字日期：o o r 年伊月7 日 第一章绪论 第一章绪论 第一节引言 激光器与原子能、半导体以及计算机并列为二十世纪最伟大的四大发明，并 以其固有的高相干性、高单色性、高亮度和高方向性等优点，广泛应用于工业生 产、通讯、信息处理、医疗卫生、军事、文化教育以及科学研究等各个领域。为 了拓宽激光波长范围获得新的相干光源以满足不同实际应用的需要，自1 9 6 0 年 第一台激光器诞生以来，人们就开始了激光变频技术的研究。利用非线性晶体二 阶非线性效应的三波互作用过程如光倍频、光混频( 和频、差频) 和光参量振荡 等来获得新的相干辐射，是最常用最有效的方法之一。要通过该技术获得有效的 激光输出，必须同时具备高质量的非线性光学材料和高功率、高光束质量的泵浦 光源。近年来，随着非线性激光晶体的成熟和在高质量激光器方面取得的成就， 使得非线性光学频率变换得到了快速发展，成为激光技术的个研究热点。下面 简要回顾一下激光变频的发展历程。 2 0 世纪6 0 年代以前，人们讨论光波场与物质的相互作用时，认为物质对光 场仅呈现线性响应。此时，产生的各种光学现象，如光波的折射、散射、吸收等 与光场呈线性关系；而表征物质光学性质的许多特性参量，如折射率、吸收系数、 散射截面等可以看成与光电场强度无关的常量。根据这样的理论假设，单一频率 的光波入射到非吸收的透明介质中时，频率不会发生任何变化( 喇曼散射等现象 除外) ；不同频率的光波同时入射到介质中时，彼此之间不发生相互间的耦合作 用，也不会产生新的频率的光波。 但在第台激光器发明之后，许多新发现的物理现象动摇了上述假设，逐渐 揭开了光与物质非线性作用的神秘面纱。1 9 6 1 年，f r a n k e n 等人将红宝石激光器 发出的峰值功率为3 k w 的6 9 4 3 n m 光脉冲聚焦到石英晶体上，观察到了红宝石 激光的3 4 7 i n m 二次谐波辐射【1 】。随之，和频、差频也相继实现。自此以后，许 多实验证实了非线性效应能引起不同频率光场之间能量的交换，而呈现多种新的 光学现象和新的光学效应。不久，g i o r d m a i n e ，- m a k e r 等人指出利用晶体的双折 射效应能够实现互作用光波相速度匹配，从而实现高效变频【2 3 】。非线性相互作 用的重要推广是在1 9 6 5 年，w a n g 和r a e e t t e 在三个频率的混频实验中观察到有 效的增益【4 】。同年，g i o r d m i n e 和m i l l e r 制成了第一台光学参量振荡器【”。他们 用0 5 2 9 9 m 激光器泵浦铌酸锂晶体，获得了0 7 9 m 到2 0 9 m 的可调谐激光。由 于利用参量振荡能够获得可调谐相干辐射，所以这一领域的研究相当活跃。从 1 9 6 5 年到1 9 7 0 年这段时间可以说是非线性光学的鼎盛时期。在这一阶段，仍有 第蕈绪论 许多新的非线性光学现象被发现，如相干瞬态现象、实现高分辨率的各种非线性 激光光谱方法、光学击穿等。 在非线性光学现象、非线性光学器件及非线性光学理论研究的同时，非线性 光学材料的研制占有突出的地位。但自7 0 年代中期开始，由于缺乏高质量的非 线性光学材料，激光变频的发展非常缓慢。而染料激光器取得了很大的进展，并 且可以在很宽的范围内实现连续调谐。至48 0 年代后期，由于新型优质的非线性 晶体l b o 、b b o 的发明，国际上又掀起了o p o 和其它变频技术的热潮。1 9 8 6 年实现b b o 光参量振荡，其调谐范围覆盖了紫外至近红外波段( 03 3 2 a i t m ) 6 - 7 1 。1 9 9 0 年实现了l b o 纳秒级光参量振荡和皮秒光参量放大【8 - 9 1 。到目前被广 泛应用的晶体主要有k t p 、b b o 、l b o 等。新近发明的c l b 0 、y c o b 由于易 生长成大尺寸晶体，有望于在非线性频率交换领域得到广泛应用。但限于材料特 性，以上晶体主要用于大能量脉冲激光器的频率变换，很难在连续和小功率下运 转。 到了9 0 年代中期，由于外加电场极化法的成熟，周期极化晶体如p p l n 、 p p l t 、p p k t p 成为继b b o 、l b o 之后又一重要的变频材料，非常适用于连续和 小型化下的频率变换，尤其在光参量振荡中优势明显【”。”。同时，新代相干光 源激光二极管( l i d ) 泵浦的全固态激光器( d p l ) 的迅速发展，也为变频 技术提供了优质的泵源。可以说，准相位匹配技术的出现为激光变频技术提供了 更加广阔的舞台。 第二节准相位匹配技术简介 在相位匹配条件不被满足的情况下，当有光波通过晶体时，能量会在基波与 谐波光束之间呈正弦规律来回流动，这个周期的一半为相干长度，c ，这是二次谐 波能够延长的最大距离。在非相位匹配条件下，此距离在2 2 0l am 量级。为了 提高非线性频率变换的转换效率，必须满足相位匹配条件。目前，人们常用的双 折射相位匹配技术( b p m ) ，是利用单轴或双轴非线性晶体的双折射效应和色散 特性，通过选择光波的波矢方向和偏振方向来尽可能地延长此距离，来实现相位 匹配。此方法受到光波矢方向和偏振方向的限制，使得只能在特定的晶体上实现 固定波长的相位匹配，使用受到极大限制。 而另一种获得高效非线性频率变换的相位匹配技术是准相位匹配技术 ( q p m ) ，1 9 6 2 年由a r m s t r o n g j 1 b l o e m b e r g e n 等提出l l ”。根据这一原理，非线性 介质中二阶非线性极化率的周期调制可以补偿频率变换中基频光波和倍频光波 因为色散引起的相位差，使倍频光波功率显著增强。每当相位达到n 值时，就使 第一章绪论 能量继续从基波流向谐波。实现这种概念的是这样一种晶体，光束每传播个，c 距离后，非线性系数的符号就反向变化。在这种情况下，在转换达到最大值之后， 各光波之间的相关相位反向，光束之间合适的相位关系因此而维持不变，而二次 谐波的功率却得到了不断地增长。准相位江配技术利用周期极化晶体提供适当的 倒格矢补偿转换过程中的波矢失配以满足动量守恒条件，使得转换效率有了非常 大的提高。 但是由于当时加工工艺的限制，无法制造出准相位匹配中可用的晶体，致 使在相当长的一段时间内，仅仅停留在理论阶段，没有得到实际应用。2 0 世纪9 0 年代以来，随着周期极化晶体制作工艺的成熟，特别是外加电场极化法的成熟， 使得准相位匹配不再是理论层面的东西，而是凭借其本身的优点，在科研实验中 得到了迅速应用。与双折射相位匹配技术相e e ，准相位匹配没有双折射相位匹配 中关于波矢方向和偏振方向的限制，根据条件，通过选择适当的极化周期，就可 以实现相位匹配。图l 一1 是相位匹配、相位失配及准相位匹配示意图。 图1 1 相位匹配、相位失配及准相位匹配示意图 具体说来，q p m 具有以下几个优点1 3 1 7 1 q p m 通过周期性极化结构来获得有效的能量转换，与材料的内在特性 无关，没有双折射效应( 或很小) 的晶体也可以实现相位匹配，对透光 区内任意波长的光波都不存在匹配的限制。理论上能够利用晶体的整个 透光范围。 2 q p m 由于没有晶体双折射特性的限制，三波的偏振方向可以任意选择， 所以只要它们沿同一晶轴方向传播，就可以使走离角为零。不存在走离 效应，就降低了对入射角的要求，基波和谐波等互作用光束能够严格限 制在非线性晶体中。因而，可以使用较长的晶体，获得较大的转换效率。 第章绪论 3 q p m 过程不再要求正交光束，能够利用传统双折射相位匹配过程所达 不到的高非线性系数。充分利用非线性介质的最大非线性系数，可使得 非线性效应得以显著提高。 4 q p m 通过选择适当的极化周期能够在任何工作点实现非临界相位匹配， 非临界相位匹配的优点是对基波光束发散角和晶体调整角的要求降低， 并且有较高的效率。 5 周期极化晶体可人为灵活地设计周期结构，通过在一块晶体上实现特殊 结构的极化来提供多组倒格矢，同时补偿多个非线性过程中产生的相位 失配，实现诸如多波长倍频，多波长直接三倍频以及多信号光波长参量 振荡等非线性频率变换过程。 总之，q p m 技术的最大优点是非线性转换效率高，并且可以使那些在通常 条件下无法实现相位匹配的晶体和通光波段得以实现频率变换，拓宽了应用范 围，增加了调谐方式，使宽波段激光输出成为可能。 值得注意的是，最近若干年，出现了一些与常规准相位匹配完全不同的全新 匹配思路。如利用基波的空间强度分布进行匹配以及在线性折射率和非线性光学 系数同时调制的光子晶体中的通带或禁带边缘进行匹配等等 1 9 - 2 0 】。与常规准相位 匹配方法相比，这些瓤方法有一些显著优点，例如通常的准相位匹配只能对二阶 非线性过程进行匹配，而这些新的匹配方法不受这个限制，可直接用于三阶非线 性过程。此外，利用光子晶体带边的高态密度，还可以显著大幅提高非线性转换 效率，这也是常规准相位匹配无法做到的。 第三节周期极化晶体的制作及分类 3 1 周期极化晶体的制作方法 准相位匹配介质实际上就是一种自发极化方向周期反转的光栅结构。实践证 明，铁电材料是目前实现准相位匹配最理想的材料。所有的铁电体在居里点以下 都会表现出自发极化特性，并能够在外加电场的作用下，有效实现铁电畴反转， 改变晶体的自发极化方向。下面介绍几种周期极化晶体的制作方法。 1 化学扩散法，主要是质子交换法。该方法可以制备质量较好的周期结构， 而且制备的介质都较长，但扩散层较浅，为微米量级，只能制备波导型 准相位匹配介质，不宜制作大尺寸的准相位匹配晶体。 2 生长法。生长型光学超晶格材料的制作只是在l i n b 0 3 、l i t a 0 3 和k n b 0 3 第一章绪论 等晶体中取得成功。它是利用晶体c z o e h r a l s k i 生长法中通过控制温度的 起伏等因素而实现片畴反转，且周期重叠生长的。制备的准相位匹配介 质周期不准，畴边界不均匀，因此转换效率较低。 3 电子扫描法。可以制备大块的准相位匹配介质，但其重复率很低，而且 其制备过程也不适宜大批量生产。 4 散片粘解法。这是初期采用的方法之。先制作微米量级的薄片，然后 再按一定方式粘在一起，可见，该方法工艺繁琐，只适合对准相位匹配 做探索性研究。 5 高压电场极化法。自从1 9 9 2 年y a m a d a 等人和s o n y 公司首次证明用高 压电场极化法实现l i n b 0 3 周期畴反转以来，用高压脉冲制备准相位匹 配介质的方法被普遍采用，且很快使p p l n 等材料可以商业化生产。因 此最常用也是效果最好的方法是近年来发展起来的高压极化法，用该方 法制备的p p l n ，p p l t 及p p k t p 已获得了高效率的频率变换输出。 由于外加电压过高，容易将晶体击碎，因此一般制作出来的周期极化晶体只 有1 - 2 r a m 厚，通光孔径过小，很难在大脉冲能量下工作。m m i s s e y 等口1 1 利用 扩散粘结法，将几片同样尺寸的p p l n 晶体粘结在一起，增大晶体的通光孔径尺 寸，实现了大脉冲能量下运转。但粘结过程需要将晶体周期严格对齐，工艺复杂。 利用这种方法也可以将不同周期的周期极化晶体粘结在一块，实现特殊花样结 构。 3 2 周期极化晶体的分类 周期极化晶体的种类繁多，形式各异。我们可以按材料、周期及形状来分类。 1 按材料分 在各种非线性光学频率变换的晶体中，由于材料本身性质不同，不同晶体 有着不同的优势。一般来说，晶体的选取原则为：1 高转换效率；2 高损伤阂值； 3 宽透光波段和相位匹配范围；4 大尺寸光学均匀结构；5 易生长且价格低；6 物化性能稳定且不潮解。并且，对周期极化晶体来说，还有两个非常重要的因素： 一是非线性系数d ，的大小，因为它直接关系到非线性转换效率的高低：另一个 因素是铁电体的矫顽电场强度的大小，它决定了周期极化晶体制作时所需极化电 压的大小，矫顽电场过大，则晶体厚度受限，减小了通光光束的截面面积，直接 影响输出功率的提高。下面就几种常见的周期极化晶体的性能进行比较。 p p i n 第章绪论 l i n b 0 3 晶体的生长技术已经非常成熟了，目前是在准相位匹配中应用最广 泛的一种非线性晶体。这是因为l i n b 0 3 晶体具有有效非线性系数( d 3 3 ) 大，透射 光谱范围宽，易于生长，价格便宜，物化性能稳定且不易潮解等优点。但是l i n b o ， 晶体在强激光照射下易发生光损伤，且抗激光损伤闽值低，对热效应敏感，很难 在室温下实现高功率输出。另外，p p l n 在制作时所需的极化电压过大，难以得 到大尺寸的极化晶体，这也限制了其输出功率的提高。目前，l m m 厚，5 0 m m 长 的p p l n 晶体已有商业产品。 p p m g l n 高掺m g o ( 4 6 m 0 1 ) 可提高l i n b 0 3 晶体的抗光损伤能力，比未掺m g o 的l i n b 0 3 晶体提高约1 0 0 倍。另一方面，p p m g l n 的极化电压也比p p l n 低得 多，只是加电场的方法与p p l n 不同。因此，利用m g o ：l i n b 0 3 晶体制成周期 极化晶体，可以利用l i n b 0 3 晶体固有的优点，又在一定程度上克服了其抗光损 伤能力差、极化电压高的缺点，是实现q p m 的一种极有前景的周期极化晶体。 2 0 0 0 年，h i r a n o 等2 2 】利用p p m g l n 的高抗光折变能力，使用三菱电气公司的高 亮度脉冲n d ：y a g 激光，在2 9 m 波段获得了平均功率超过6 0 w 的参量光输出， 斜率效率高达6 8 ，这是迄今为止最高水平的q p m 频率变换输出。 p p i r 对较低功率的n d ：y a g 激光器而言，l i t a 0 3 和l i n b 0 3 是目前进行频率变 换的最常用的两种非线性材料，在产生红外光的频率变换方面，他们也占据主导 地位。l i n b o 和l i t a 0 3 的一个区别就是，l i l a 0 3 的紫外吸收边缘波长较l i n b 0 3 小，一股l i t a 0 3 能达到2 8 0 n m 。因此，p p l t 在产生紫外光源方面有更大的优势。 除了透射光谱范围更宽以外，l i t a 0 3 的另一个优点是损伤阈值高。其缺点是d 3 ， 略小于l i n b 0 3 。 p p k t p p p k t p 晶体与p p l n 相比，优点很明显，首先，p p k t p 的抗光折变损伤的 能力强，可以工作在室温下，而无需温度控制；其次，p p k t p 的极化电压低， 可以得到较大的极化晶体。同时，k t p 晶体还有折射率受温度影响较小的特点。 k t p 晶体的主要缺点是d 3 3 小于l i t a 0 3 和l i n b 0 3 ，且通光范围较小，但在可见 光和近红外波段的透过率足够高。 p p r 7 i a r t a 是k t p 的同型体，他们的特点很相似。r t a 的矫顽电场强度大约只有 第一章绪论 l i n b 0 3 的1 1 0 ，因此其极化电压较低，易于获得大尺寸晶体，；又由于无光折变 损伤所以可工作在室温下；同时r t a 的热透镜效应也较l i n b 0 3 小。同l i n b 0 3 相比，r t a 在4 “m 到5 p m 波长范围的吸收较小，而此范围是l i n b 0 3 的一个吸 收区域。r t a 的缺点是不同样品的离子电导率不同，有时不同方法生长出的晶 体的差别可能在一个数量级以上，因此极化设备较复杂，晶体成本也较高。 2 按结构分 周期极化晶体的一个突出优点就是可人为设计周期结构，以实现特定目的的 频率变化，如在一块晶体上同时实现多波长倍频、多波长光学参量振荡等等。 ( 1 ) 单周期晶体 单周期顾名思义就是在整块晶体上只有一个固定周期，结构简单。在应用于 光学参量振荡中时，一般靠调谐温度改变输出波长。但通过选择合适的极化周期 和工作温度，可以利用一个周期提供的不同阶数的倒格矢实现多个非线性频率变 化过程，如实现直接三倍频输出和具有垂直偏振分量的倍频光输出口3 2 4 1 。 2 0 0 1 年，i e a n p h i l i p p ef 6 v e 等 2 5 l 及cw e i s s 等【2 6 1 分别提出了一种特殊形状 的单周期极化晶体，此晶体的外形为圆柱型。转动此柱状单周期极化晶体实现角 度调谐光学参量振荡器，可减小非共线q p m 中互作用光波的走离，能够获得大 范围的输出波长调谐( 信号光1 5 1 5 n m - - 2 0 4 0 n m 调谐输出) ，而光学参量振荡器 的阂值在此角度调谐的过程变化不大。当光线从晶体极化方向的法线方向通过 时，为其周期的最小值。当光束传播方向与极化的法线方向夹角为f t 时，其有效 极化周期q 为： q 2 云c o s 口i 习1 a h 。一九一i 当o l = 9 0 0 时，极化周期为0 。 蕊闽旺 阀鬻 一 图1 2 圆形周期极化晶体示意图 第一章绪论 利用周期极化晶体进行差频可以实现t h z 波的输出。但铌酸锂晶体对t h z 波的吸收损耗非常高，难易获得有效的输出。为了克服铌酸锂吸收损耗的影响， y u z os a s a k i 等【2 7 l 利用倾斜周期的周期极化晶体实现t h z 波的侧向输出。 图1 - 3 倾斜周期的周期极化晶体示意图 ( 2 ) 多周期晶体 多周期晶体是指在一块晶体上，沿垂直于通光的方向上依次极化不同的周 期，通常可以有十几个周期，周期间隔多为o 2 9 m ，o 2 5 1 t m 和o 5 岬，不同周 期块空间间隔为o5 9 m ，每个周期块宽度通常为o 5 m m 。在基于多周期极化晶体 的光学参量振荡器中，通过调节泵浦光束和晶体的横向相对位置，即可获得大波 长范围的非连续调谐输出。 ( 3 ) 混合周期晶体 图1 - 4 多周期极化晶体结构示意图 图卜5 混合周期极化晶体结构示意图 第一章绪论 混合周期晶体是指在晶体的通光方向上有两段或多段不同的周期结构，分别 实现两种或多种非线性过程。1 9 9 8 年，w a l t e r rb o s e n b e r g 等1 2 8 1 在一块由两个单 周期组成的p p l n 上进行光学参量振荡和和频过程的环腔实验，获得1 18 w 的红 光输出。还有一种是在通光方向上是单周期和多周期的混合。 ( 4 ) 扇形周期晶体 1 9 9 8 年，p o w e r s 等2 9 1 用一种新型的方法设计出一种扇形结构的p p l n 晶体， 其极化区域的形状犹如一把扇子，既在一块晶体上可获得连续周期变化。这样无 需改变晶体的温度，通过连续移动晶体的位置，便获得不同周期，即可实现整个 宽带的光谱范围的调谐输出。因此，不能实现温度调谐的晶体利用该结构也可以 进行宽带光谱输出。他们将此晶体用于连续泵浦的p p l n - o p o 试验，在一固定 温度下，通过将泵浦光从晶体的不同位置处打到晶体中去，在15 9 t m 附近获得了 8 0 n m 的调节带宽。 图1 6 扇形结构的周期极化晶体结构示意 图1 7 准周期结构的p p l n 结构示意 ( 5 ) 准周期极化晶体 准周期极化晶体，是由不同的周期结构按照某种特殊规律串接而成的，是 种介于周期结构和无序结构之间的结构。经过特殊设计，选取具有多种特定周期 9 第一章绪论 的准周期极化晶体，就可以同时满足多个准相位匹配条件，从而利用二次非线性 介质材料直接实现三次、四次甚至更高次谐波的输出，或者同时完成倍频、差频、 混频和光参量振荡等多种非线性效应，简化光学系统的体积及操作难度【1 6 , 3 0 - 3 2 。 ( 6 ) 多重调制周期极化晶体 双重或多重调制周期极化晶体是指有效非线性系数经过两次或多次调制的 周期极化晶体p ”。其特点是可同时满足多个准相位匹配条件，而结构较准周期 极化晶体要简单的多，更便于加工制作。但一般多重调制周期极化晶体频率变换 光谱图中，除了设计处的准相位匹配点外，还容易出现一些较高的边峰，不利于 在某些方面的应用。m a s a k ia s o b e 等 3 4 1 提出利用单纯形算法在多重调制周期极化 晶体上再一次优化畴结构，可进一步压低或抑制边峰，但代价是晶体结构趋向复 杂，不利于制作。 ( 7 ) 非周期极化晶体 1 9 9 9 年，中科院顾本源教授提出利用模拟退火算法来实现非周期极化晶体 的设计。这种设计方法将每个电畴宽度选为固定值，设定目标函数通过模拟退火 算法来优化每个电畴自发极化的反转顺序【1 7 ，3 5 - 3 7 1 。这样，设计出来的非周期极化 晶体可以同时满足多个准相位匹配条件，实现诸如多波长倍频、多波长参量振荡 以及直接三倍频和高次谐波的产生等。这种方法具有设计灵活，制作相对简单， 非线性转换效率高，对误差不敏感等优点p ”。但优化过程中的参数选取非常关 键，对效率的影响非常大，具体将在第三章叙述。 一般的非周期极化晶体，如啁啾周期极化晶体是指电畴宽度不固定或规律性 不强的周期极化晶体。maa r b o r e 等p 9 舶】利用周期在1 82 l l m 1 9 8 9 m 范围内 变化的5 0 m m 长的啁啾周期极化晶体实现了脉宽1 7 p s 波长1 5 6 0 n m 的光脉冲在 倍频过程中脉宽压缩到1 1 0 f s ，脉冲压缩比达到1 5 0 。 ( 8 ) 二维周期极化晶体 早在1 9 9 7 年，m y e r s 等【4 l 】就提出利用适当的平面模板设计可以实现准相位 匹配晶体二维结构的极化，并指出利用扩散粘结法【2 1 1 可以将具有不同结构的二 维周期极化晶体制作成三维结构，实现一维周期极化晶体向高维的扩展。1 9 9 8 年b e r g e r 等【4 2 】首先在理论上分析了二维周期结构实现准相位匹配的原理，指出 二维周期极化晶体具有比一维周期准相位匹配更丰富多样的倒格矢，可更方便地 实现多波长的同时倍频。1 9 9 9 年h a n n a 等【4 3 】在实验上首次利用二维周期性极化 的l i n b 0 3 晶体实现了波长为15 3 1 t x m 的光学二倍频，同时还观测到三倍频和四 倍频现象。倪培根等 4 4 - 4 5 1 实验研究了二维极化晶体不同占空比对转换效率的影 第一章绪论 响，并分别在二维周期性极化的l i n b 0 3 晶体中两个方向上利用一阶和二阶准相 位匹配实现了四种波长倍频。 图l - 8 二维周期极化晶体结构示意图 第四节周期极化晶体的应用及发展趋势 目前，利用准相位匹配技术已实现了脉冲、准连续以及连续光的频率变换。 q p m 技术己从最初的倍频发展到了和频、差频、光学参量振荡、光脉冲整型以 及全光开关、全光波长变换等许多非线性光学应用领域。下面我们介绍一下q p m 在几个重要方面的应用及以后的发展趋势。 1 产生短波段的相干光 利用周期极化晶体实现倍频、和频过程，可获得短波段的相干光源。1 9 9 7 年，gd m i l l e r 等 13 】报道了利用长度为5 3 m m 的p p l n 实现了转换效率高达4 2 的连续光单程外腔q p m 倍频，其1 0 6 4 n m 连续基频光输入功率为65 w 。同年， 英国的s o u t h a m p t o n 大学报道了在1 6 m m 的p p l n 上实现了基频1 5 3 6 n m 光波的 准连续外腔单通倍频，转换效率高达8 3 【蚓。由于蓝、紫、紫外光波的广阔应 用前景，因此利用q p m 倍频输出该波段的相干光逐渐成为研究的热点 4 7 - 5 5 。但 实现这些波段一阶准相位匹配所需的光栅周期如p p l n 一般在1 5 p m 一5 p m ，制 作出大尺寸的晶体存在较大困难，并且随着波长向短波段移动，铌酸锂晶体的吸 收和光折变效应变得严重，不利于获得高功率输出。随着周期极化技术迸一步的 成熟与发展，大面积的具有均匀畴结构的短周期极化晶体的制备已成为可能。在 这方面研究成果比较突出的是日本的y a m a m o t o 研究小组 4 9 - 5 5 】。他们成功的制备 出周期为14 p m 、长度为1 0 m m 的p p m g l n ，实现了室温下单通连续倍频，获得 了3 4 2 n m 倍频光毫瓦量级的输出 5 3 1 。2 0 0 0 年，ag r i s a r d 掣”搬道铌酸锂晶体 第一章绪论 响，并分别在二维周期性极化的l i n b 0 3 晶体中两个方向上利用一阶和二阶准相 位匹配实现了四种波长倍频。 图1 - 8 二维周期极化晶体结构示意图 第四节周期极化晶体的应用及发展趋势 目前，利用准相位匹配技术已实现了脉冲、准连续以及连续光的频率变换。 q p m 技术已从晟初的倍频发展到了和频、差频、光学参量振荡、光脉冲整型以 及全光开关、全光波长变换等许多非线性光学应用领域。下面我们介绍一下q p m 在几个重要方面的应用及以后的发展趋势。 1 产生短波段的相干光 利用周期极化晶体实现倍频、和频过程，可获得短波段的相干光源。1 9 9 7 年，g = dm i l l e r 等【l ”报道了利用长度为5 3 r a m 的p p l n 实现了转换效率高达4 2 的连续光单程外腔q p m 倍频，其1 0 6 4 r i m 连续基频光输入功率为65 w 。同年， 英国的s o u t h a m p t o n 大学报道了在1 6 m m 的p p l n 上实现了基频1 5 3 6 n m 光波的 准连续外腔单通倍频，转换效率高达8 3 m 】。由于蓝、紫紫外光波的广阔应 用前景，因此利用q e m 倍频输出该波段的相干光逐渐成为研究的热点 4 7 0 ”。但 实现这些波段一阶准相位匹配所需的光栅周期如p p l n 一般在1 5 9 m 5 9 i n ，制 作出大尺寸的晶体存在较大困难，并且随着波长向短波段移动，铌酸锂晶体的吸 收和光折变效应变得严重，不利于获得高功率输出。随着周期极化技术进一步的 成熟与发展，大面积的具有均匀畴结构的短周期极化晶体的制各已成为可能。在 这方面研究成果比较突出的是日本的y a m a m o t o 研究小组1 4 9 5 5 】。他们成功的制备 出周期为1 4 9 m 、长度为1 0 m m 的r p m g l n ，实现了室温下单通连续倍频，获得 了3 4 2 n m 倍频光毫瓦量级的输出p ”。2 0 0 0 年，ag r i s a r d 等口8 报道铌酸锂晶体 了3 4 2 n m 倍频光毫瓦量级的输出 5 3 l 。2 0 0 0 年，ao r i s a r d 等报道铌酸锂晶体 第一章绪论 中l i 的比率为4 99 9 时，矫顽电场可降至2 0 0 w m m ，而且铌酸锂通光短波长方 向的截至波长可达到3 0 2 2 n m ，这将会是短波段光波准相位匹配倍频材料的一个 重要发展方向。 2 周期极化晶体准相位匹配光学参量振荡器( q p m - - o p o ) 目前，最常见的实现q p m o p o 的最为理想的铁电材料为l i n b 0 3 晶体， 该晶体通光范围为o4 u 卜45 1 x m ，覆盖了近中红外区域。p p l n 技术充分利用了 l 烈b 0 3 晶体最大的有效非线性系数，具有高增益、低损耗等优点，成为当今o p o 研究的最大热点。从1 9 9 4 年，首次利用p p l n 技术实现准相位匹配( q p m ) 以 来”，己实现了脉宽n s 、p s 、f s 和连续o p o 输出 1 l ，58 6 0 1 ，美国s t a n f o r d 的m a r t i n mf e j e r 和l a w r e n c e em y e r s 在此方面进行了大量的工作，并取得了举世瞩目的 成绩。1 9 9 6 年报道了c w - 1 0 6 4 n m 泵浦的单谐振o p o ，在32 5 岬处获得了35 w 的输出，泵浦损耗达9 3 6 1 1 。1 9 9 7 年，实现了二极管泵浦n d ：y a g ( 1 0 6 4 n m ) 激 光器泵浦的重复频率高于3 0 k h z 和c w 单谐振o p o ，在3 4 1 a m 范围内，输出功 率大于3 w 【4 ”。同年利用t i ：s a p p h i r e 激光泵浦，获得1 1 2 - 1 5 0 “m 范围内6 0 f s 和16 8 r n 2 7 2 1 x m 范围内1 0 0 f s 的输出f 6 2 1 。1 9 9 8 年报道了内腔倍频c w n d ：y v 0 4 ( 5 3 2 n m ) 泵浦的o p o ，转换效率为5 6 ，调谐范围9 1 7n l n 1 2 6 7 n m 【6 3 】。 在1 9 9 7 年的c l e o 展览会上a c u l i g h t 公司推出了p p l n - o p o 产品，采用半导体 激光器泵浦，重复频率2 0 k h z ，输出波长在1 3 p m - 5 p m 之间连续可调，这是首 次使用p p l n 技术的商品化产品。除了利用p p l n - - o p o 获得红外光外，其它周 期极化晶体也可实现红外输出的光学参量振荡器，比如利用p p r t a 晶体也可将 输出扩至5 0 b t m 。现在基于周期极化的l i n b 0 3 、k t i o p 0 4 ( p p k t p ) 、k t i o a s 0 4 ( p p k t a ) 和r b t i o a s 0 4 ( p p r t a ) 晶体的光学参量振荡器都已实现。 3 啁啾周期极化l i n b o ，晶体实现光脉冲压缩 在超快超强系统中，最关键的一个因素是控制超短脉冲传输过程中的色散。 传统色散方法包括光栅对、棱镜对、啁啾反射镜等。而啁啾极化l i n b 0 3 晶体 ( c p p l n ) 可以作为一种新的色散控制技术来实现光脉冲压缩。c p p l n 是用某 种方式调整极化周期，使超短脉冲的各个频率成分分别在局部周期内满足q p m ， 来用于超短脉冲的压缩。与传统的压缩方法相比，利用c p p l n 的优点有：可以 提供足够大的g v d 对皮秒脉冲进行色散控制；可以形成更紧凑、轻巧、操作更 方便的光学系统。而且能产生倍频效应，对飞秒脉冲可以获得更高的倍频效率， 能完成超高功率光脉冲处理。 第一章绪论 4 、用于大气监测的准相位匹配差频器 连续输出功率达到几百个微瓦量级的窄线宽中红外( 如波长在3 微米附近) 稳定光源，可用于大气监测。过去用于此领域的激光器的缺点是输出波长无法调 谐，工作环境要求低温。而利用差频非线性光学频率变换( d f g ) 是一个更好的 选择，其优点是输出光的频率稳定性和线宽仅与输入源有关；而且对输入波长进 行调谐，就可以得到输出光的大范围调谐输出，利用准相位匹配技术可以容易的 实现d f g 。 5 利用准相