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上海交通大学博七学位论文类水滑石衍生混合氧化物同时催化去除碳颗粒物和氮氧化物的研究 类水滑石衍生混合氧化物同时催化去除碳颗粒物和氮氧化物的 研究 摘要 柴油机以其低油耗、高功率、耐久性好的优势，在汽车、轮船以及各种动力装 置上得到日益广泛的应用，但其尾气排放中的有害物质对环境和人类健康带来了严 重的危害。世界各国都制定了日益严格的柴油机排放法规，柴油机排气污染控制是 防止大气污染必须解决的重要环境问题，成为能源与环境领域的一个重大研究课题。 柴油机排气控制主要针对碳颗粒物( p m ) 和氮氧化物( y o x ) 进行，由于p m 和n o x 的机内净化存在t r a d e o f f 关系，发展柴油机尾气后处理技术成为同时降低p m 和n o x 排放的有效手段。本文模拟柴油机排气环境，采用程序升温反应技术，以类水滑石 纳米复合材料为前体制备了系列具有介孔结构的混合氧化物催化剂，在同一催化床 层上使干碳烟( s o o t ) 和n o x 互为氧化还原剂实现污染物的同时去除，并运用多种现代 分析技术，揭示了催化剂结构和性能之间的关系，在计算催化反应动力学基础上， 分析了类水滑石材料同时催化去除n o x 和s o o t 的反应机理。具体工作如下： 1 采用稳态共沉淀法和超声辅助法合成了镁铝水滑石( h t ) 纳米复合材料，两种 方法合成的h t 均为较规则的六边形片状颗粒，粒径大约在4 0 - - 6 0n l l l 范围，后者可 在超声处理一定时间内( 1 0 2 0r a i n ) 得到粒径较小、结晶度较好晶相单一的h t 。超 声处理可以缩短h t 合成时间，促进层间阴离子交换。以超声处理2 0m i n 合成的h t 为前体经4 5 0 焙烧可制得孔径均一的介孔混合氧化物l d o ，其比表面积大，孔径 分布窄，最大几率孔径分布约4a m ，s b e t 为1 6 8 8m 2 g 一，孔容为0 3 7c m 3 g 。通过 控制前体h t 的合成条件，可有效控制l d o 的孔径分布。 2 以稳态共沉淀法合成的含过渡金属的类水滑石纳米复合材料m ( h ) a 1 h t ( m 代表n i 、c o 和c u ) 为前体，制备了m a i o 和k m a i o 两类具有相同介孔结构的混合 摘要 金属氧化物催化剂。研究了过渡金属对物相组成、热稳定性、孔结构性质以及氧化 还原性能的影响，m a i o 和u m a l o 具有良好的s o o t 催化氧化能力；与s o o t 非催化 燃烧相比，m a i o 的起燃温度t i 下降2 0 0 。c 左右，大约为3 2 0 * ( 2 ，负载k 2 c 0 3 后， k m a i o 的t i 和t d 都向低温方向移动；反应气氛中n o 不但降低了s o o t 的燃烧温度， 而且提高了s o o t 的氧化反应速率，这主要是反应中生成氧化能力更强的n 0 2 和在催 化剂表面吸附生成的硝酸盐物种的促进作用。 3 采用稳态共沉淀法在较大c o a 1 比范围内( 2 7 ) 合成晶相单一的纳米类水滑 石c a h t ，以此为前体制备的c a o 一5 0 0 和c a o 8 0 0 混合氧化物呈c o 尖晶石相，两 类催化剂具有较大的表面积，8 0 以上的孔都位于中孔范围，平均孔径介于1 4 - - - - 4 0 m 之间；x p s 结果表明钴以c 0 2 + 和c 0 3 十同时存在于尖晶石结构中，催化剂表面除存 在晶格氧外，还有大量的吸附氧。两类催化剂具有良好的同时催化去除s o o t 和n o x 的能力，c a o 8 0 0 的s o o t 催化燃烧活性以及n 2 的选择性s n 2 c 都高于同一c o a l 比 的c a o 5 0 0 ；c a o 催化剂的介孔结构有利于气体分子的吸附、扩散和脱附，因而具 有较高的n 2 的选择性。4 c a o 8 0 0 是一个综合性能好的催化剂，t i _ 2 9 0 ，s n 2 ，c = 3 5 ，s n 2 0 = 1 5 1 。通过x p s 和h 2 t p r 等方法推测，在c a o 催化剂同时去除s o o t 和n o 反应中，s o o t 的催化燃烧过程中溢流机理和氧化还原机理协同发生作用。 4 以c u 取代型类水滑石( c u m g a i h t ) 为前体制备了具有介孔结构的含c u 混 合氧化物催化剂，其晶相以c u o 相为主，同时伴生少量的尖晶石相，具有较大的比 表面积( 2 0 - - 一1 0 0m 2 g ) ，s b e t 随c u 取代量增加而降低，样品8 0 以上的孔位于中 孔范围。含c u 混合氧化物具有良好的同时催化去除s o o t 和n o x 的能力，c u 取代量 增加或焙烧温度升高，催化剂的s o o t 燃烧活性和n o 去除性能呈上升趋势；与纯c u o 相比，类水滑石催化剂活性大大提高，这与其介孔结构和较大的比表面积有关。催 化剂适宜的焙烧温度为8 0 0o c ，c u 的最佳取代量为3 o ，即活性较好的催化剂 3 0 c u - 8 0 0 ，其t i = 2 6 0 ，s n 2 c - - - 4 3 7 ，s n 2 0 = 1 6 6 。 5 s o o t 非催化燃烧时生成c 0 2 的表观活化能e a = 15 8 4k j t o o ! ，t i = 5 3 0 ， 以具有介孔结构的含c u 混合氧化物为催化剂时e a 下降至6 0k j m o l 。左右，t i 大幅下 降至2 6 0 3 0 0 ，同时有大量的n 2 生成，这表明通过催化燃烧可以降低生成c 0 2 i i 上海交通大学博上学位论文类水滑石衍生混含氧化物同时催化去除碳颗粒物和氮氧化物的研究 的活化能，使s o o t 可在较低的温度下得以催化去除；以c u o 为主要晶相的催化剂同 时去除s o o t 和n o x 的反应中，指前因子和表观活化能之间存在补偿效应。 6 以3 0 c u 8 0 0 为催化剂，研究了s o o t 含量、n o 浓度、0 2 浓度、气体流速、 催化剂与碳颗粒物的接触方式以及催化剂重复使用对同时催化去除s o o t 和n o x 的影 响。研究发现，s o o t 含量、气体流速和升温速率变化对t i 影响不大，而n o 或0 2 浓 度的增加提高了起燃活性，但对n o 最大去除率x m m 觚影响不大；良好的接触状况 有利于s o o t 和n o x 的同时催化去除，而松接触条件下催化剂仍具有相当高的活性； 催化剂经重复使用后活性下降，是由于在反应中生成的中间产物如碳酸盐等吸附于 催化剂表面，覆盖了表面的活性位，从而抑制了催化剂的活性。 7 宏观反应动力学研究表明在非稳态的程序升温反应中，当催化剂与p m 混合 物中的微量碳基本不变，动力学分析是可行的。在上述实验的基础上，利用催化反 应表观速率常数r 与反应温度t 间的指数关系( a r r h e n i u s 方程) 进行了n o 0 2 一s o o t 催 化反应动力学的计算；在低温反应温度区间内，获得了同时去除p m 和n o x 反应中 c 0 2 生成和n 2 生成的经验速率方程。 8 在分析n o x 在类水滑石催化剂表面吸附、脱附过程以及n o x 吸附物种的基 础上，结合催化反应历程及前人对反应机理的探讨，推测了含c u 类水滑石材料同时 催化去除s o o t 和n o 的反应机理。该机理充分考虑了n o x 吸脱附过程对催化反应的 影响，认为0 2 的存在促进了反应的进行，n o 0 2 在催化剂表面生成的n 0 2 和大量吸 附物种提高了催化反应速率。 总之，含过渡金属的类水滑石材料具有良好的同时催化去除s o o t 和n o x 的能力， 而该技术则集“p m 的捕集、p m 的催化燃烧、n o x 的催化还原三功能于一体，有 望成为一种非常有发展前途的柴油机排放后处理技术。 关键词：柴油机，碳颗粒物，氮氧化物，同时去除，催化，水滑石 i i i a b s t r a c t s i m u l t a n e o u sc a t a l y t i cr e m o v a lo fd i e s e ls o o ta n d n i t r i g e o no x i d e so v e rh y d r o t a l c i t e s d e r i v e do x i d e s c a t a l y s t s a b s t r a c t t h eh i g he f f i c i e n c y , e c o n o m ya n dd u r a b i l i t yo fd i e s e le n g i n e sh a v er e s u l t e di nw i d e l y u s ei nv a r i o u sp o w e rs y s t e m s ，t r u c k s ，b u s e s ，s h i pa n dn o n r o a dv e h i c l e si nr e c e n ty e a r s m e a n w h i l e ，t h ep o l l u t a n t s e m i t t e d b y d i e s e le n g i n e sh a v e b e e nc a u s i n gs e v e r e e n v i r o n m e n t a la n dh u m a nh e a l t hp r o b l e m s m o r ea n dm o r es t r i n g e n tr e g u l a t i o n sh a v e b e e ne s t a b l i s h e db ym a n yc o u n t r i e s t h e nt h ee m i s s i o nc o n t r o lo nd i e s e le n g i n e sh a sb e e n a ni m p o r t a n tr e s e a r c ht o p i ci ne n e r g ya n de n v i r o n m e n t a la r e a n i t r o g e no x i d e s ( n o x ) a n dp a r t i c u l a t em a t t e r s ( p m ) a r et h em a i nh a r m f u ls u b s t a n c e s s i n c et h er e d u c t i o no fn o xa n dp mc a n n o tb ea c c o m p l i s h e db ye n g i n em o d i f i c a t i o n s a l o n e ，a f l e r t r e a t m e n tt e c h n o l o g ys h o u l db ed e v e l o p e d ap r o m i s i n gp r o c e s st om e e tt h i s d e m a n di st h es i m u l t a n e o u sc a t a l y t i cr e m o v a lo fn o xa n ds o o t i nt h i sp a p e r ，m e s o p o r o u s m i x e do x i d e sd e r i v e df r o mh y d r o t a l c i t e sh a v eb e e nf i r s t l yu s e df o rn o x - s o o tr e m o v a l u n d e rs i m u l a t e dd i e s e le m i s s i o nc o n d i t i o n s t h ed e t a i l e dw o r k sa r ea sf o l l o w s ： 1 m g - a 1h y d r o t a l c i t e s ( h t ) n a n o m e t e rm a t e r i a l sh a v eb e e np r e p a r e db yt w od i f f e r e n t m e t h o d s ：c o n v e n t i o n a lc o - p r e c i p i t a t i o n ( t h ec pm e t h o d ) a n dc o - p r e c i p i t a t i o na s s i s t e db y u l t r a s o u n d ( t h eu sm e t h o d ) m i x e do x i d e s ( l d o ) w a sd e r i v e df r o ml d hc a l c i n e da t4 5 0 f o r6h t h er e s u l t ss h o w e dt h a tw e l lc r y s t a l l i z e dl d ho fh i g hp u r i t yc o u l db eo b t a i n e d b yt h eu sm e t h o dw i t h i na c c e p t a b l et i m e s u l t r a s o n i ct r e a t m e n tc o u l da l s oa c c e l e r a t e a n i o n se x c h a n g ei nt h ei n t e r l a y e rs p a c e t h em i x e do x i d e ，w h o s ep r e c u r s o r sw e r ep r e p a r e d b v2 0m i n u t e so fu l t r a s o n i ct r e a t m e n t ，s h o w e dm e s o p o r o u ss t r u c t u r e sw i t hm o n o m o d a l p o r es i z ed i s t r i b u t i o na n dav e r ys m a l la m o u n to fm i c r o p o r e s i t sb j hd e s o r p t i o np o r es i z e d i s t r i b u t i o ne x h i b i t e dan a l t o wp e a kw i t hm a x i m aa t4a mw i t hs b e to f16 8 8m 2 g 。1a n d p o r ev o l u m eo f0 3 7c m 3 g - 1 t h ea m o u n to fm i c r o p o r e sd e c r e a s e da n dt h ep o r es i z e d i s t r i b u t i o nb e c o m eb r o a d e rw h e nt h eu l t r a s o n i cr a d i a t i o nt i m ee x c e e d s4 0m i n u t e s t h e i v p o r es i z ed i s t r i b u t i o no fl d o c a nb ec o n t r o l l e db yu l t r a s o n i ct r e a t m e n t 2 m a i o ( w h e r em = n i “，c 0 2 + a n dc u 2 + ) m i x e do x i d e sd e d v e df r o mh y d r o t a l c i t e sa n d p o t a s s i u m p r o m o t e dm a i oc a t a l y s t s ( d e s i g n a t e da sk m a i o ) h a v eb e e ns t u d i e df o rs o o t o x i d a t i o n t h ec a t a l y s t sw e r ec h a r a c t e r i z e db yx r d ，n 2a d s o r p t i o n ，t p r ，f t - i ra n dt p o t e c h n i q u e s t h eh y d r o t a l c i t e sc a l c i n e da t8 0 0 h a v e1 a r g es u r f a c ea r e a si nt h er a n g e 17 8 8m 2 儋a n du n i f o r mm e s o p o r o u sf e a t u r e s ，w h i c hr e s u l t e di nh i g ha c t i v i t yf o rd i e s e l s o o to x i d a t i o nu n d e rt h ec o n d i t i o n so ft i g h tc o n t a c tb e t w e e ns o o ta n dc a t a l y s tp o w d e r s p o t a s s i u mi n c r e a s e dt h ea c t i v i t yd u et ot h ei m p r o v e m e n to fs u r f a c em o b i l i t y t h ep r e s e n c e o fn o xc o n s i d e r a b l ye n h a n c e dt h ec a t a l y t i cs o o to x i d a t i o nr a t e t h ee n h a n c e m e n tw a s a t t r i b u t e dt ot h ea c c e l e r a t i o no fs o o to x i d a t i o nd u et on 0 2a sas t r o n go x i d i z i n ga g e n ta n d i n t e r m e d i a t e so fn i t r a t ea n d o rn i t r i t es p e c i e sf o r m e do nt h ec a t a l y s ts u r f a c e 3 c o a lm i x e do x i d e s ( c a o ) w a sp r e p a r e db yc o p r e c i p i t a t i o nm e t h o df r o m h y d r o t a l c i t e s ( h t ) a sp r e c u r s o r s ，a n dt h e i rc a t a l y t i c a c t i v i t yw a si n v e s t i g a t e d f o rt h e s i m u l t a n e o u s l yc a t a l y t i c r e m o v a lo fn o xa n dd i e s e l s o o t p a r t i c u l a t e sb y t h e t e m p e r a t u r e p r o g r a m m e dr e a c t i o n ( t p r ) t e c h n i q u e a l l h ts a m p l e sp r e s e n tw e l l c r y s t a l l i z e d ，l a y e r e ds t r u c t u r e s ，n oe x c e s sp h a s e sw e r ed e t e c t e d an o n s t o i c h i o m e t r i c s p i n e lp h a s ew a sf o r m e db yc a l c i n i n gt h ec a o a t5 0 0 a n d8 0 0 i r r e s p e c t i v eo ft h e c o a lr a t i o b o t ht h ea c t i v i t yo fs o o to x i d a t i o na n dt h es e l e c t i v i t yt on 2f o r m a t i o no fc a o c a t a l y s t sc a l c i n e da t8 0 0 w e r eh i g h e rt h a nt h a ta t5 0 0 t h eo b s e r v e dd i f f e r e n c ei n t h ec a t a l y t i cp e r f o r m a n c ew a sr e l a t e dt ot h er e d o xp r o p e r t i e so ft h ec a t a l y s t sa n dt h e c r y s t a l l i t es i z eo fl i tp r e c u r s o r s t h ea c t i v es p e c i e sm i g h tc o m e f r o mc 0 3 0 4 ，w h i c ha c t e d f o rr e d o x t y p em e c h a n i s mf o rs o o to x i d a t i o ni nt h en o x - s o o tr e a c t i o n 4 m e s o p o r o u sm i x e do x i d e sc a t a l y s t sw e r ed e r i v e df r o mc us u b s t i t u t e dm a i h y d r o t a l c i t e sa tt h er a t i oo fm 2 + m 3 十= 3 c u ow a st h ep r e d o m i n a n tp h a s ei nt h ec a t a l y s t ， w h i l et r a c e so fs p i n e l sw e r ea l s od e t e c t e d c u - c o n t a i n i n gm i x e do x i d e sh a dl a r g es u r f a c e a r e a si nt h er a n g e2 0 10 0m 2 ga n d8 0 o fc a t a l y s tp o r e sw e r em e s o p o r e s t h ec a t a l y s t s s h o w e dh i g ha c t i v i t yf o rt h es i m u l t a n e o u s l yc a t a l y t i cr e m o v a lo fn o xa n dd i e s e ls o o t p a r t i c u l a t e s b o t ht h ea c t i v i t yo fs o o t o x i d a t i o na n dt h es e l e c t i v i t yt on 2f o r m a t i o n i n c r e a s e dw i t ht h ei n c r e a s eo fc uc o n t e n to rc a l c i n e dt e m p e r a t u r e c o m p a r e dw i t hp u r e c u o ，h y d r o t a l c i t ed e r i v e dc a t a l y s t sh a dh i g ha c t i v i t i e s ，w h i c hm a y b er e l a t e d t ot h e m e s o p o r o u ss t r u c t u r ea n dl a r g es u f a c ea r e a s t h eo p t i m a lc a l c i n e dt e m p e r a t u r ew a s8 0 0 v a b s t r a c t a n dt h ea p p r o p r i a t ec u m gm o l a rr a t i ow a s3 0 t h e n3 0 c u 8 0 0m a yb eag o o d c a t a l y s tw i t hh i g ha c t i v i t y ( t i 22 6 0 ，s n 2 c = 4 3 7 ，s n 2 0 = 16 6 ) 5 t h ea p p a r e n ta c t i v a t i o ne n e r g y ( e a ) f o rc 0 2f o r m a t i o na n dt iv a l u eu n d e r n o n c a t a l y t i cs o o tc o m b u s t i o nw a s15 8 4k j m o l 。1a n d5 3 0 r e s p e c t i v e l y b o t he aa n dt i v a l u ed e c r e a s e dw h e ns i m u l t a n e o u sn o x s o o tr e m o v a lr e a c t i o n st o o k p l a c e o v e r c u c o n t a i n i n gm i x e do x i d e sc a t a l y s t s l a r g ea m o u n t so fn 2w e r ef o r m e da tt h es a m et i m e t h ec o m p e n s a t i o ne f f e c tb e t w e e nt h ea p p a r e n ta c t i v a t i o ne n e r g ya n dt h ep r e e x p o n e n t a i l f a c t o rw e r eo b s e r v e do v e rc u - c o n t a i n i n gm i x e do x i d e s 6 e f f e c t so fr e a c t i o nc o n d i t i o n si n c l u d i n gs o o tc o n t e n t ，c o n c e n t r a t i o n so fi n l e tg a s ，t o t a l f l o wr a t e ，h e a t i n gr a t e ，c o n t a c tc o n d i t i o n sa n dr e u s eo fc a t a l y s tw e r ei n v e s t i g a t e do v e r 3 0 c u 一8 0 0s a m p l e s s o o tc o n t e n t ，t o t a lf l o wr a t ea n dh e a t i n gr a t eh a r d l ya f f e c tt h e i g n i t i o n t e m p e r a t u r eo fs o o t ，w h i l en oa n d0 2c o n c e n t r a t i o np o s i t i v ea f f e c tt h ec a t a l y t i ca c i t i v i t y t h ec o n t a c tb e t w e e nc a t a l y s ta n ds o o tw a sav e r yi m p o r t a n tf a c t o rf o rt h ec a t a l y t i c p e r f o r m a n c e t h er e l a t i v e l yh i g ha c t i v i t yo v e r3 0 c u 一8 0 0c a t a l y s tu n d e rl o o s ec o n t a c t c o r r e l a t e dw i t ht h el o wm e l t i n gp o i n ta n dh i g hp a r t i a l p r e s s u r eo fc u op h a s e s t h e c a t a l y t i cp e r f o r m a c ed e c r e a s e dd u r i n gc a t a l y s tr e u s e sd u et ot h ec o v e r a g eo fa c t i v es i t e sb y t h ea d s o r p t i o ni n e r m e d i a t e ss p e c i e si nt h er e a c t i o n s 7 t h ek i n e t i c sa n a l y s i so fn o n - 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t m o l m i n q g 。1 含义自 柴油机排放颗粒污染物 氮氧化物 一氧化碳 碳氢化合物 可溶性有机物 干碳烟 c d p f t w c k 暖 t p r e g r s c r n s c r n s r d p n r c i 玎 n t p p a h s l n c d o c s e m x r d b e t h e - t p r f t - i r t e m x p s t g i c p h to rh t l c s l d h l d o p o m c a r b o nb l a c k碳黑 d i e s e lp a r t i c u l a t ef i l t e r柴油机微粒过滤器 t h r e e w a yc a t a l y s t三元催化转化器 a i r f u e l空然比 t e m p e r a t u r ep r o g r a mr e a c t i o n程序升温反应 e x h a u s tg a sr e c i r c u l a t i o n废气再循环 s e l e c t i v ec a t a l y t i cr e d u c t i o n选择性催化还原 n o n s e l e c t i v ec a t a l y t i cr e d u c t i o n非选择性催化还原 n o 。s t o r a g ea n dr e d u c t i o nc a t a l y s i sn o x 存储还原催化 d i e s e lp a r t i c u l a t e n o xr e d u c t i o n柴油机p m - n o x 净化 s y s t e m s 系统 c o n t i n u o u sr e g e n e r a t i o n t r a p连续再生捕集 n o n t h e r m a lp l a s m a低温等离子体 p o l y a r o m a t i ch y d r o c a r b o n s多环芳香烃 l e a nn o 。c a t a l y s t s稀燃n o x 催化剂 d i e s e lo x i d a t i o nc a t a l y s t柴油机氧化催化剂 s c a n n i n ge l e c t r o nm i c r o s c o p e 扫描电子显微镜 x r a yd i f f r a c t i o n x 射线衍射 b r u n a u e r - 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