基于二维双温模型对金属热动力学的研究

PAGE4第页基于二维双温模型对金属热动力学的研究摘要：对于双温模型要一直起源于关于欧姆定律的研究，主要用于预测极短时间内受光照物质内的温度变化。热扩散是一个基本的过程，在金属纳米结构的各种应用中起着至关重要的作用。飞秒激光来诱导许多半导体与金属等的材料表面的周期条纹属于一个非常基础的现象。我们利用双温模型模拟与飞秒激光脉冲金属表面的超快加热动力学,并能够通过利用Matlab方法软件编程依照明确地有限差分法对与飞秒激光脉冲来烧蚀,并且可以分析激光照射金薄膜表面的电子温度与晶格温度的分布。从理论来研究使用飞秒激光去脉冲金属的表面热分布的超快扩散进程。关键词：双温模型；热扩散；周期条纹；飞秒激光；显式有限差分法目录摘要 1引言 11.概述 41.1激光与材料作用 41.1.1概述 41.1.2飞秒激光的特点与机制 51.1.3飞秒激光的研究发展 51.1.4原理 71.1.5应用 91.2双温模型的发展 101.2.1概述 101.2.2发展 101.3电声耦合作用 111.4周期条纹 121.5基态介电常数 131.6表面等离激元 132.二维双温模型的建立分析 152.1概述 152.2双温模型的建立 152.3飞秒激光烧蚀金薄膜的数据处理 162.3.1显式有限差分法 162.3.2处理边界条件 162.3.3计算方法 172.4模拟飞秒激光与金作用 202.5结果和讨论 222.5.1运行结果 222.5.2在不同的能流密度下，激光脉冲形成周期条纹的变化 222.5.3讨论 232.6小结 233.总结与展望 243.1总结 243.2未来展望 24参考文献 25引言从一九六零年第一个激光器问世至今,已经四十余年的发展历程。在过去的近四零年里,激光科学技术的发展与应用突飞猛进。尤其二十世纪末,飞秒激光的问世给人们带来了前所未有的新试验手段与物理条件,并有着非常广阔的使用前景。结果显示，飞秒激光的第一次脉冲只在铝膜表面产生了随机的纳米结构。这些纳米结构周围的周期性条纹是在脉冲后形成的。在激光再次照射后，用光滑的铝膜解释周期条纹结构。在使用双温模型时，在激光照射到Au的表面后，计算了电子和晶格温度的动态变化，并考虑到电子温度和晶格温度对电子散射频率的影响。Drude-Lorentz模型还考虑了单光子吸收和热电子的位置。飞秒激光在金属材料表层、半导体和电介质表面上形成的亚波段和深亚波段周期性条纹,是一个十分普遍的现象。其在金属材料表面结构颜色、润湿性调节、发光和增强吸收等领域都有着巨大的应用前景。周期性条纹的产生机理,历来是科学研究的热门话题。目前主流有表面辐射光模式和材料表面等离激元(Surface、PlasmonPolariton、SPP)模式。强SPP模式虽然能够很好地解释在磷酸盐等导体表层上产生的条纹现象,但却无法解释在金属材料表面上产生的深亚波段周期性条纹,尤其是在金和银等贵金属材料等强SPP材质表层上产生的试验结果,这也是强SPP模拟中存在的重要挑战。首先,运用探测成像技术深入地研究了金、银和钴金属材料薄膜上瞬态条纹的生成过程,进而发展了SPP模式,系统阐述了金属材料表面上亚波长周期性条纹的生成机制。Kaganov、利夫希茨和Tanatarov提出的双温模型（2TM）被广泛用于描述金属薄膜电子-声子系统的能量弛豫。同时，到目前为止，还没有详细考虑根据2TM（即基于电子和声子温度）描述电子-声子系统的准确性。在本文中，我们提出了金属薄膜中瞬时加热和电子冷却的微观理论。在该理论框架下，发现了厚膜和薄膜中电子冷却的主要特征，并分析了低温区的2TM精度。本文采用双温模型研究了金薄膜的飞秒烧蚀。使用电离的二维金属模型，模拟烧蚀时电子和晶格之间的传递过程，电子和晶格相互连接;根据激光烧蚀特征，已经确定了影响金属烧蚀影响的区域，根据这一定义，金属金属对飞行秒激光的径向热影响被计算为nm级;此外，还计算了晶体管晶体管在热影响范围内冷却的速度;随着一次脉冲的强度和多次脉冲的整体累计效应，分析了材料参数对它们的影响。获得了电子和晶格体的温度演化,给人们提供了在飞秒烧蚀过程中能量变化的过程。试验结论和与模拟成果的对比证实了本文给出的计算模式的可行性。

1.概述1.1激光与材料作用1.1.1概述1960年，激光和材料之间的互相作用引起了相关学者注意，尤其是关于相关性的因素。在这方面存在非常复杂的现实问题,也存在某些科学家提出的热模型和实际情况之间的误差（1）。但数字计算方法显示了在复杂问题上的灵活性、能力以及对不同现实因素的全面分析，以及对具有经济和非实验性条件下的激光和金属材料相互作用过程进行更有效模拟。国内外的研究人员都注意到，金属的激光辐射是一个非常复杂的物质化过程，辐射下的金属温度迅速上升，并迅速到达材料的熔点。发生激光和材料之间的相互作用这种现象时,反射光线,光电效应如何吸收物质,热效应激光和金属材料之间则是激光照射阶段的重要环节,是激光作用的主要因素之一,以及应用在许多领域,如激光加工和医疗方面。在20世纪90年代,国外开展了该项研究,并揭示了飞行秒激光与物质烧蚀效应之间的关联。与纳米激光处理技术比较,飞秒激光效应和表面热量问题的解决质量都将有所提升。而尽管采用了上述激光处理方式,但如果不能合理选取引起材料表面热能积聚的激光参数,可能会对材料加工产生负面影响（2）。不同的激光参数影响复合材料，而不同的激光解释不同的激光解释金属材料对形成的影响。1.1.2飞秒激光的特点与机制由于飞秒激光的脉冲长度非常短,从而能够在其聚焦后从相当少的短脉冲能量中获得相当高的峰值功率的能量密度。它这些特点使它的加工原理与传统长脉冲与连续的激光加工不同，也使得它有着独特的优势与特点在加工方面。较小的热影响区精确而且很低的损伤阈值能够突破衍射极限可加工各种材料在改进的双温度模型的基础上，有人提出了一项研究，研究一种能使金属烧蚀的高速激光。对烧蚀过程的动态描述考虑到样品上材料的分解和它产生的能量损失。沸点被用作最初的烧蚀温度，以捕捉多个烧蚀机制的作用。研究了铝、铜和黄金的烧蚀周期、烧蚀深度、阈值流、剩余热能和熔融层厚度。模拟结果与不同材料和激光参数的实验测量相匹配。发现电子声子耦合的强度和热传导是决定烧蚀行为的关键因素。在采用飞秒激光烧蚀材料时,材料首先吸收激光的热能,进而完成了烧蚀。因为飞秒激光强度非常高,而且材料在这个工作流程中还会有更强大的非线性吸收。因此飞秒激光在与材料作用时,形成光学损伤的非线性步骤一般是用雪崩电离与多光子电离。与材料相互作用时，飞秒激光与材料中作用时具有很高的成本，因为它具有高强度。带电子能够同时吸引多种光子来电离,这便是所谓的多光子电离现象。从离子中释放出来的自由电子,就是经过雪崩电离的电子。在激光场中,电子进行焦耳的过程不断地吸收能量。当激光的总动能达到或大于在动能范围内电子电离的总势能时,就会和价格带中的自由电子进行碰撞。这就可以造成价带电离,或者创造低于动能的自由电子(碰撞电离)。两个电子在这个过程中重复,使得雪崩-自由电子数呈指数的上升,也被叫做雪崩离子化。当自由电子产生足够大能量的时候—一种具有"临界密度"的电子或等离子结构,当物质开始吸收激光的能量,就产生或消除。1.1.3飞秒激光的研究发展因为飞秒激光的脉宽非常短，具有巨大的功率，并且成本低，因此，自飞秒激光诞生以来，人们开始研究飞行激光处理机制。1975年，苏联科学家西西莫夫提出了一种双温度模型超短脉冲燃烧金属（3）。随后进行了几项基于双温模型的理论研究:在20世纪80年间,利用双温模式研究了电子晶格耦合的时间、飞秒能流、电子晶格耦合系数等的基本结果;电子晶格能量的耦合通常在1-4ps内进行(4),能量越大,耦合时间就越长(5):通过计算电子晶格系数,可以得出的模型可很好地分析激光与金属材料之间的关系作用(6)。在九十年代,利用双温模式开展了另一个理论研究,主要的结论是:当飞秒激光脉宽低于7ps的时刻,趋肤的深浅要低于扩散的深浅,即传递能量的深浅是根据更深的点深度确定的;当脉宽比7ps更宽时,热扩散的宽度就等于再生深度,而能量传输的深度就决定了热扩散的宽度(7);通过分析能量脉宽在不同范围内的约化后的方程,可以解析超短的能量脉冲金属材料,可以得出结论,电子-晶格耦合可以在激光制造时在7皮秒内进行,在热传导过程中也可能省略(8)。小于1ps的脉冲长度,低通量下是可以有效地经过趋肤深度来确定,而和脉冲长度无关。对大于1ps激光脉冲来说,烧蚀的过程没有深度光学的意义(9)。在飞秒烧蚀过程中,每一个脉冲所产生的电能都取决于在第一个皮秒内电子的热扩展,而飞秒激光的烧蚀电能的输运则是利用晶格的热扩展实现的(10);电子的峰值温度确定了光学趋肤的深度和热扩散的直径,使得激光通量与密度之间不会有二种不同的特性,且长度为不同的热烧蚀方程(11);而当激光密度要高过金属熔化的阈值时,而非热损伤则是由热电的冲击力所造成的,电流占据了主导地位。(12)双温模型则可以模拟飞秒激光烧蚀金属的过程,只能得到电子晶格的时空分布,由于无法得到烧蚀材料密度、压力、内在能量后排放速率等，F.Vidal等人,于2001年提出流体动力模型,分析并说明了烧蚀后的物体的脉冲而提出动力理论(13),经典力学定理,亦即根据能量守恒挥发激光的烧蚀,是由压力梯度所造成的。这种模式也可用于研究物质的密度变化,砍除时的压力、强烈、高温、内部能量和在烧蚀物处理过程中的速率变化都能够更好地说明烧蚀期间发生的一些情形。还有一种分子动力学模式,其核心思想是将连续介质看成N个分子或由分子所组成的粒子系统,而微粒间的相互作用又可通过量子动力学的势能函数产生,利用牛顿的经典力学原理来创建微粒运动的数学模型,然后我们可以利用数值解得到相位在真空体系中的微粒,以及它们之间的运动轨迹,进而在统计物理原理中可以得到相应的宏观动力学,静态特征。分子动力学的起点是对物理体系的精确与微观描述,这意味着它是一个特定的方面。分子动力学基于两个基本的假设:1所有粒子的运动都遵循牛顿经典运动定律2粒子之间的相互作用符合相互叠加的原则这也表明了分子动力学从原子层面上探讨而忽视了量子效应,主要原因这种分子物质动力学模型仍然是通过近似的计算机模拟。所以,你就能够获得烧蚀材料的压力、能量、温度和速度分布等等,使飞行激光在显微镜下腐蚀—且不止一个，这是一个非常详细的描述。1.1.4原理来自钛石振荡器的飞秒激光的强度并不满足工程与科学上的需要。而当脉冲激光能量太大时,人们也能够利用引入的非线性效应来破坏激光效果。为解决困难的事,就像Mourou等人使用增强脉冲技术(CPA)实现了飞行激光的功率增强。如图1.1(14)所示。CPA技术,即飞秒激光脉冲,输出生成器,扩展和扩展脉冲能量。随着脉冲能量的增加,我们得到了脉冲技术。信号经过放大后的激光束,其峰值输出功率能够超过1021W/cm2。图1激光放大系统框图飞秒激光光存在着超短的脉宽与超功率。由于上述特性，激光会进行脉冲。与长脉冲激光和连续光相比，结构处理有其独特的优势:首先，相对较长的脉冲激光和连续光，当不同的材料被加工时，飞行激光会辐射材料。它的持续时间比能量从物质中释放的时间要短得多，而且几乎没有热量扩散。在图2中表明，材料辐射时挥发激光的相互作用与有效的长脉冲激光器非常不同，通过避免热效应，可以实现冷处理。用飞秒激光处理材料的边缘是整洁的，材料使用水平更高，如图3所示(15-16)。图2飞秒激光与长脉冲的激光的加工过程图3纳秒激光(b)与飞秒激光(a)在钢片的材料表面打孔的电镜图片又由于飞秒激光激光的峰值特别高,所以它在处理过程中会产生非线性效应。材料需要可以同时吸收多个光子的能力,以克服在紫外线处理中的问题。为处理飞秒激光,你还需要满足相应的能力阈值。当激光强度被控制时,在高斯区产生了分布式激光,而只有在中心区附近的小部分阈值还需要进行处理。在这个情形下为了克服光衍射效应的限制,达到比微纳波长小的波长。再次，三维微加工可以通过脉冲脉冲激光器的辐射在材料中实现经过飞秒激光去照射。2001年日本大阪大学kawata研究小组使用飞行激光技术进行三维处理（17）。1.1.5应用因为处理飞秒激光器的方法的热影响区很小，阈值可以在不同材料的亚微米加工中实现拥有着很多优点。因此，精密处理亚微米的许多好处都得到了现实的利用。飞秒激光也可以被拿来修复由导体工厂来制造的掩模。因为掩模很贵。一旦有问题,这种缺陷可能会使涂层损坏,使得制造商蒙受很大的损失。所以如果我们使用飞秒激光修正就可以降低了废品的总量,质量大大提高了经济效益(18)。飞秒激光正常用于处理各种精细的金属仪器(19)。飞秒激光可以在透明材料中产生光导(20，21)。由于脆性材料的透明材料源,由长脉冲激光加热所形成的强热张力,可以在损伤和碎片脱落的同时碎裂。虽然超短脉冲激光器的热影响范围极小,但它们可以被回收利用。还能够通过飞秒激光来储存光线。在可能被烧伤的透明材料中,聚焦强激光束高温和高压等离子体在靠近点的区域产生,在聚焦中心形成一个非常小的洞，微型相机周围的所有材料均被压缩。由于身体内的微爆炸而产生了非常小的黑洞,你就能够进行很精准的三维存储,存储密度甚至达1012bit/cm3。图4是空气弯曲器的使用。光储存主要是通过材料内部的光实现。(22)。图4-D光存贮记录数据位列的(左)SEM图像,和使用显微投射光读取的(右)照片另外,由于飞秒激光作用时的阈值更准确并且基本不会影响到环境物质。所以也可进行生物治疗,包括眼科、牙科等。图5是飞秒激光对视网膜上的细胞覆盖物和染色体组型切割的过程结果(23,24)。飞秒激光切割角质覆盖物对染色体的切割图5飞秒激光对生物组织的加工因为利用飞秒激光加工处理材料的诸多优点,使得飞秒激光技术在很多领域都被受到了重视,同时很多新兴的技术应用也被出现:超微细材料、无热损伤和三D空间加工处理材料等。飞行激光处理技术的主要应用领域包括微电子、光子晶体、高速信号的传送。光纤耦合(1Tbit/s),微机械加工,新的三维光学记忆,和微医学仪器制造和细胞生物工程等方面的应用广泛。可以预见,飞秒激光技术毫无疑问,已经具有了无法取代的优越性,技术也必将作为一种高新技术在二十一世纪中快速发展。1.2双温模型的发展1.2.1概述激光和各种材料发生作用的问题,一直是个很积极的课题。目前有多个理论模型(如热传导模式、水动力模型、分子动力学模型、双热传导模型、经典热传导模式等)主要用于长脉冲烧蚀(如纳秒)的研究领域,在激光脉冲到达第二阶段目标后,自由电子与晶格数量相互之间的热量传递时间,在激光烧蚀过程中显然低于长脉冲光柱照射目标的持续时间。为了在超短程脉冲激光中分离电子和离子系统,需要引入一个双温模型。双温模型在激光和冶金材料起作用的领域取得了许多成果,并得到了广泛应用。1.2.2发展双温模型来源于一九零七年物理学家们对欧姆定律的分析。J.J.Thomson在和TheCorpuscularTheoryofMatter1中,第一次写出了关于欧姆定律在无效于强场情形下的问题,第一次有人质疑欧姆定律在强大的磁场下是否有效。在此模式中,金属材质中的阳离子是自我电荷的载体,而金属材质中的分子则是以分子(晶格体系)当作稳定静止状态的障碍物,原子当作电子的障碍物,当电子遇到原子之后,它的状态会改变为一无所有。LIUXila和HORVATHC等人曾在上世纪九十年代关于飞秒激光物质烧蚀效应的探索(25,26)。以金为研究对象,开展了双温模型准确性的初步研究,利用两个温度方程的定量光学与热参数,准确地预言了阈值和加工的条件深度(27,28)。在国内，张伟等人还研制了飞秒激光在影响镍合金时损耗范围和阈值的机理,和阈值(29);李舒安对金属材料发射的电子辐射进行了详细的研究(30)。1.3电声耦合作用声子是准粒子，本质是晶格振动，电子声子耦合即电子与原子核相互作用。在双温模型(TTM)的基础上，建模、对比和分析了电子的热熔(Ce)和电子声子耦合系数(G)和热传导系数(Ke)的影响。在驾驶激光下的800纳米Au虹膜中，在60ps激光下1.5Jcm-2下进行3个烧蚀的变量。选择最大的电子温度、时间和电声耦合温度来描述烧蚀的三个特性。结果显示，这三种热物理参数(Ce、G和Ke)同时对三种形式的烧蚀具有不同的影响程度。Ce对最大的电子温度影响最大，而G对最大的电声时间影响最大，而Ke是电声耦合温度变化的关键因素。最后，分析和解释了影响烧蚀结果的三个参数的物理力学，得出的结论是，电子中热能的量描述了电子系统中的热能的量。2003年，普卢默等人阐明了金属和金属之间电声学联系现象的概念和进展，并预测了未来在界面物理领域的电声学联系的发展。表明，随着实验物理学的发展，过去理论在实验物理学领域的逐步突破;使用高分辨率来确定光电发射，可以看到费米附近的表面有二维扭曲，由电声耦合引起，第一个原则也可以解释区域结构的变化。总结一下，因为电和声学相互作用，表面状态会发生变化，声学光谱也会随之变化，可以对其进行测量，具体结果并与伊利亚什伯格函数相匹配。当金属以飞秒的速度烧蚀时,烧蚀时间是电子加热的时刻间隔和晶格加热到烧蚀温度的总和,通常在脉冲的长度内加热电子。在内部,也是脉冲宽度,自由电子来吸收激光能量和加热;晶体温度的提高主要发生在脉冲加工完成后,电子和晶格线被释放至体外,以达到有关的烧蚀温度。所以在飞秒激光的烧蚀过程里,电子与晶格之间的关系就显得格外关键,因为它是随着电子与晶格之间的能量变化,系统能量转换的过程。所以,在飞秒激光的烧蚀剥离过程中,电子和晶格间的相互作用被研究起来用于量化研究飞秒激光的砍除时间,也需要时间来衡量研究飞秒激光烧蚀的时间。1.4周期条纹自从出现了由激光感应又到周期条纹现象以来,它的产生机理就始终影响着研究人员们。从早期散射光干涉模式与入射光入射模式出发,由sip所提供的理论模型逐渐被转到了表面的电磁波相互作用和激光。交互模型也被广泛使用,以描述条纹结构的产生。近年来,基于飞秒激光所产生的周期条纹结构,很容易在大型面积制备和激光刺激，传导的循环带比连续光和长脉冲激光器更复杂。飞秒激光光感应电路的机制处于开放和储存阶段,无法达到单一的观点。飞秒激光感应循环带形成的机制需要更多的实验和理论研究。在八十年代早期,由基尔曼与很多研究家共同发展了一个光散射模型,指出了条纹是由入射激光所产生的,而激光作用在了表面极化子中(31)。后来,Sipe等人解释了周期条纹的第一原则。形成,将效率因子μ引入理论与实验。电磁辐射可以被分析到在具有微观表面特征的上层表面,与波矢量预测间的相互作用(32,33)并可能在表层产生的条纹波矢量。μ系数理论会起到解释形成的作用。这些作品都能够说明了周期中经典的条纹形成。理论模型也被称之为Sipe模式。在二十一世纪之初,随着激光技术的发展,尤其是随着飞秒激光器等新机器的问世,有很多小组报道激光脉冲之间的相互作用与各种材料(34.35)。不仅观察周期条纹,近波长光线,而且还有周期的时间，远条纹的周期小于波长激光。纳米结构归因于循环周期内玻璃米结构之间周期性条纹与干涉输入光场和等离子波(36)。Guo等人利用了这一点。飞秒激光会辐射黄金、银、铜等珍贵金属，它们会发现铜条是最清晰的，在最坏的情况下，黄金认为电声耦合在条纹的形成中起着重要的作用。Reif和其他人将其归因于表面的不稳定带的形成（37）。为了研究条纹形成的动态过程,人们使用来探测超高速图像,形成一条直接的探测线。检测方法可以分成二大类,其中一种是共线成像(38~41),而另一种非共线成像技术(42-44)。墨菲等人通过非共线性探测技术,去探索了在第二次脉冲中出现的硅表面条纹的动态生成过程。此后,50ps观测了周期条纹,表明条纹的产生过程中包括材料爆发等的现象(43)。贾庆林等人利用共线泵技术来测定了在第二次测量到的硅表面形成的动态过程。当经过几十皮秒的能量脉冲后,条纹就产生了,而它的位置也不会发生变化,这说明了它是周期性的能量,沉积在形成条纹中起了关键的影响作用(41)。Zhou和其他人使用高维和时空技术来研究图像。在黄金表面的循环带驱动的动态过程中,发现了大量的脉冲挥发激光器,脉冲不会产生条纹,而第二脉冲可以在几百秒到几纳秒之间观察到。但最终,条纹不会持续下去,他们声称瞬间条纹的出现与激光束的刺激有关。互相干扰的SPP会导致能量的循环沉积,而条纹会因为过度热量而消失(40)。1.5基态介电常数当我们在宏观介质场中工作时，分子中会发生一些变化，使平均电场小于额外电场。这种效应被称为电介质效应。电介质效应与经典光学有关。介电常数的微观机制是：在不同的频率下，固定介质的主导微机制是不同的，下面的图是一个很好的总结。在低频率下，电介质效应主要与自由电荷(如离子、电子)的运动有关;在微波范围内，分子的偶极矩在电场的反转下会产生电介质效应;红外频率的电介质效应主要导致电场下的负离子释放电荷;可见光范围(可见光折射率)的电介质效应主要来自于原子核和原子电子之间的电荷。当然，每个效应都有一定的分离。这一次，产生了一个虚幻的空间，导致了介质常数的产生。Drude-Lorentz模型被用于研究基本状态下材料介质常数。然而，飞秒激光当材料被发射时，介质常数的变化很大，所以介质常数则需要修正(45)。超快的时空差异允许条纹形成。很多资料都描述了材料的表面，条纹周期与位置几乎没有变化(46,47)，主要是因为SPP刺激导致了循环能量沉积，以及条纹的形成（48,49）。SPP一般会小于1ps，激光的脉冲寿命要小于150fs。所以，能量的沉积一般发生在第一个ps。下一个理论是，电子的温度和晶格的温度，对电子的散射温度和频率去研究，这些散射是在电子温度和晶格温度下用激光产生的平均大小而且去研讨对介质常数的影响。1.5表面等离激元表面等离激元(surfaceplasmon,SP)是指金属材料表层与周围介质界面区域内的一个独立电子与光子相互作用产生的电磁模。这一概念于一九五七年Huffman等人首先提出,并指出金属中的自由电子在被外加电磁场技术所激活后,会在正电离的背景之下发生高度量子化的电子振荡,即等距激元。这一现象由Powell等人于一九五九年在一个金属铝的化学试验中首先证明。当光波进入到金属材料表层的电导体分表层之后,对金属材料表层的独立电子产品进行集中振荡,电子产品磁波和金属材料表层独立电子相互作用后所生成的一条沿着金属材料表层流动的近场波,只要电子产品的振动频段和入射光波的频段保持一致就会出现共振,而在共振条件下由于电磁场强度造成的能被相应的能量转化为金属材料表层独立电子产品的集中振荡能量,这时就出现的一个特定的电磁状态:由于电磁场强度被限制在金属材料表层极小的区域内而被激发,所以这个现象也可以叫做表面上的等离激元现象。由于表面等离激元理论研究的开展和不同尺寸的元件的成功制造,它在光学各方向应用中有着极大的发展潜力,特别在解决了许多以往光学领域长期无法克服的技术难题,当中尤其涉及金属亚波长结构材料的增透效应以及在超高分辨率纳米光刻、高密度信息储存、近场光学研究等中的广泛应用。表面等离激元是由内外光场和金属材料表层中独立电子相互作用的电磁模,在这些相互作用下内外光场被表层上集体振荡的金属离子所捕获,从而形成了一个带有独特作用的SPPs。在均匀的金属材料表层/介质表层,SPPs通过表层传递,但随着金属材料表层的欧姆热效应,它将慢慢消耗热量,可以传递到有限的空间,一般为纳米至微米数量级。唯有在结构长度能够和SPPs的距离相比拟的时候,SPPs特征和效果才能够显露出来。而由于技术的不断进展,现今人们已能够生产特征尺度在微米和纳米级之间的电子元件和回路,在这个方向上的科学研究工作也迅速开展了起来。表面等离激元主要具备以下的的基本特性:1.在垂直于界面的方向场强呈指数衰减;2.能够突破\t"/item/%E8%A1%A8%E9%9D%A2%E7%AD%89%E7%A6%BB%E6%BF%80%E5%85%83/_blank"衍射极限;3.具有很强的局域场增强效应;4.只能出现于与介电参数(实部)符号对立(即金属和介质)界面的两边。在现代计算机技术蓬勃发展的今天,对器件微型化与高集成的需求愈来愈高,如何在纳米尺度的层面上进行信号传输处理成为研究的一项重大课题。表面等离激元能够冲破光绕射限制,并且具备了强大的局域性场增强特点,因此能够进行纳米尺寸的光学信号传递和处理。此外表面等离激元的独有特点,也促使了其在高灵敏生物检测、传感器,以及新型光源等应用领域中得到了更广阔的运用。

2.二维双温模型的建立分析2.1概述与长脉冲激光与金属材料的作用原理不同,电子在短脉冲过程中吸收电能到高温,导致晶体管处于"冷"状态。在脉冲能量耗尽时,电子和晶体间迅速相互作用,晶体获得喷发时的最高烧蚀温度,并由此完成了烧蚀。所以,利用飞秒激光在金属原子与晶体间的作用,即可将其分解成两种单独的体系。飞秒激光烧蚀固态的工作过程是很复杂的,涉及固态中电子和激光辐射之间的能量耦合、电子和能量间的相互作用和激光的发射,并由此产生热能经电子传递至固态晶格。但因为飞秒激光与金属材料的相互作用持续时间很短,宏观行为的热传导模式已不能表述金属材料和飞秒激光之间的工作过程。玻尔兹曼的电子输运方程的简化一维和二维模式,可在电子与声子耦合体系中加以研究。在飞秒的脉冲宽度条件下,简化了双温模型,并创立了电子与晶格温度变化的有限差分法,以便进一步研究飞秒激光。双温方程描述了金属的温度图像,与电子温度有关的热导率非常重要(50)。大多数作者不认为电子热导率会影响金属温度的变化。本文对金薄膜进行了模拟和分析,计算了电子热导率不同时,电子温度、晶格温度的变化。2.2双温模型的建立金膜表面的多脉冲、超快显微图像的实验结果显示,金表面的等离子体激元和高入射量激光的相互作用很可能会在金膜表面产生中间地带,但强烈的热效应会使它们消失。另外,通过观察,我们可以认为在暴露于金下后并没有强烈的烧蚀,动态过程主要与热熔有关。为支撑这些观点,使用了一个双温模型,联和Matlab等软件,并仿真了电子和晶格的升温过程。1974年,S.I.Anisimov根据飞秒激光与金属作用时的特殊机制,给出了关于飞秒激光与金属作用时的双温模型(51)。考虑到整个过程的能量平衡,再考虑光、电子产品与晶体内部的作用,可以给出关于电子产品与晶体内部工作温度变化规律的微分方程,而双温模型的基本思路就是把晶体中的电子系统与晶格系统视为两个单独的子系统,在这种情形下激光与金属内部作用的作用过程,一般可包括:光子与电子的相互作用（Q(r，t））电子与电子的相互作用（Ke▽2Te）电子与晶格的相互作用（G（Te-T1））晶格与晶格的相互作用（K1▽T1）样品与环境的相互作用双温方程：Ce∂Te∂C1∂T1∂t=▽(K1▽T1)+g(T下标e与1分别代表了电子和晶格的体系,因此Te、Ce和Ke依次代表了电子系统的温度、电子比热容和电子导热系数;TL、C1和K1,依次代表了晶格温度、电子晶体的比热容和晶格导热系数;G则是电声晶体耦合系数,和电子晶格的工作温度无关,也体现了与电子晶格的能量相互作用的强度;S（x，z，t）为光源项。Ce∂Te∂t为电子系统的能量，▽(Ke▽Te)为电子碰撞的热能，g(Te-T1)为电声耦合传导能量，C1S(x,z,t)=x=βπ（1−R）Iot其中α=0.5L=800nmβ=2.77tp=50fs为激光的脉宽δs2.3飞秒激光烧蚀金薄膜的数据处理2.3.1显式有限差分法有限差分法:对某个偏微分方程,若将微分方程中的每个偏导数都类似地使用代数差(AlgebraicDifferenceQuotient)取代,则就可用一种代数方程式类似地取代这些偏微分方程,进而获得数量解,该种方式称之为有限差分方式(FiniteDifferenceMethod)。有限差分法是一个数值方法,它的基本思路是首先将原问题的确定域通过方格剖分,而后在网格点上,按相应的小数微分公式将原定解问题中的均微商改为差分商,这样就将原问题变成了差分格式,从而求出数值求解。∂u∂t=γ求解率：（x，t）∈[0,1]×[0,∞]初始条件：u(x,0)=f(x)边界条件：u(0,t)=a(t),u(1,t)=b(t)要用有限差分方法解式,就必须将它们的偏导数表现为代数形式,因此,首先要将自变数从连续性的分布改为离散形式。这种过程也叫做问题求解域的离散化。过程：空间求解域的离散化时间变量的离散化解的离散表示导数的数值逼近2.3.2处理边界条件在开始时刻时即k=1的时候所有空间的温度都是室温，室温为300K，对样品的表层和底层都进行了处理,对表层绝热处理后,在样品的底层由于所取了较厚的厚度,所以并没有把传导热量给材料的底面,所以在材料的底面的晶格和电子温度也都是在三百K光斑的中心和计算边界相同,因为用的是平顶脉冲,它的中心光斑约为10μm,所以虽然在材料边缘因为有温度的梯度而产生强烈的热传导,但是因为光斑较大,所以材料边缘热传导并没有影响到这么大的范围,所以我们模拟中的径向中最大的边界为计算,要比光斑的半径1μm要大,因为在此处也没有涉及热传导,故也无法影响到电子和晶格的温度。2.3.3计算方法首先去计算某一个时刻的温度，然后把这个温度带入到电子温度中，会得到电子的温度迭代公式。在进行最后的化简和整理,将会得出最后的迭代方程式。在计算结果时,我们所选择的方法是gauss-seidel迭代法,最初始的样品底面温度约为三百K,这是对每一个都要进行迭代的计算公式,进而按照从下至上,由外至里的顺序依次迭代,其中被允许产生的最大误差值约是0.1K;厚度约为1μm,这就可以来确定样品的底部没有在烧蚀进程中受热传导和激光脉冲的影响,并且最后说明了在整个烧蚀的流程里,样品底部的电子温度和晶格温度都为三百K,即室温。2.4模拟飞秒激光与金作用使用双温模型来计算的金薄膜参数g=2.1×1016Wm-3K-1Ae=71Jm-3K-2C1=2.5×106Jm-3K-1Ce=70Jm-3K-2Ke0=318Wm-1K-1Tmelt=1080KTvapor=3150KδsR=0.45α=15nmTp=50fsA=0.032.5模拟飞秒激光与金作用二维TTM显式结果图T=10fs图6图7T=100fs图8图9T=1ps图10图11T=10ps图12图131ps结束后表层的电子和晶格温度2.5.1运行结果图14图151ps结束后金薄膜表层的电子和晶格温度图16图171ps时的电子温度和晶格温度光强最强处的与最弱处的电子、晶格温度差图18在不同的激光照射的时间，其热扩散的时间也不同。对于电子温度的最大和最小值对应的是光强调制的波峰和波谷，其随时间变化的图像如图18所示。图为1ps时经过光场调制后电子表面温度，MAXTe是表层调制后最高的电子温度，MINTe是表层调制后最低的电子温度。两个电子温度都在刚开始的时候快速上升，随后保持持平，此时电子温度没有下降是因为电子晶格弛豫时间通常为几皮秒，电子温度还未来得及完全传递给晶格。明显发现经过光源调制后，表层电子温度在X方向上呈周期分布，与光源调制相一致。图19我们设置一个电子温度差，定义为△Te。从图19我们可以看出当时间t小于临界值N时，电子热扩散的速度要慢于NT电子的局部能量松弛。这种情况下大多数的电子热量在从最大值降到最小值之前就以及转移到晶格中，电子的温度差会随着时间而不断变大。当时间t大于临界值N时，电子热扩散的速度要快于NT电子的局部能量松弛。这种情况下，电子的热扩散会限制被照亮区域的加热，从而加速未被照亮部分的加热，在临界值N之后电子的温度差保持不变。对于这两个极端之间任何参数的选择，一个不可忽略的热量是从最大值转移到最小值之前的点。图20在不同的激光照射的时间，其热扩散的时间也不同。对于晶格温度的最大和最小值对应的是光强调制的波峰和波谷。如图20所示，MAXT1是表层调制后最高的晶格温度，MINT1是表层调制后最低的晶格温度。从图中我们可以看出随着时间的变化，最高与最低的晶格温度在最开始会有个短暂的恒定，然后就会持续的升高，即光强调制的波峰和波谷会逐渐升高。图21我们设置一个晶格温度差，定义为△T1。从图21我们可以看出当时间t小于临界值N时，晶格的温度差会随着时间而快速不断升高。当时间t大于临界值N时，晶格的温度差在临界值之后仍不断上升，但上升的速率会变慢。我们可以通过数值的方法确定双温模型，电子温度和晶格温度可以快速发展，展示了50fs脉宽、800纳米中心波长、1.0J/cm2密度,以及100fs中心激光脉冲的结果。123fs之后，电子温度迅速增加到了5.55×104K的峰值，晶格的温度则维持在常温(52,53,54)。通过与电声耦合的方式来传输电子的能量,从而增加了晶格的温度,在超过30ps时3150K的温度,对表面材料产生了蒸发和喷发(54,55)。在几十皮秒内，就产生了瞬态条纹。计算结果很好地说明了实验结果为：能流密度是1.0J/cm2时，在65±20ps中条纹就已经出现。而随着这能流的密度上升,到沸点速度越快(56),就可以很好地说明了实验的结论中,条纹数量与能流密度之间的关系。2.5.2讨论光和物质之间的相互作用只用于来分离热效应与电子效应，同时也在许多应用程序中起着关键的作用，尤其是热在许多纳米光子的应用与光催化里有着关键性的作用。众所周知的双温模型是热在金属中的产生与动力学的标准模型。这之中电子系统中有着区别，并且会假定电子系统为瞬态热化，所以在满足这些条件下。电子与声子发生显著的能量的转移之前，电子与声子的动力学方程会经过一个非常简单的线性耦合，即双温模型的方程。为保证计算，我们会使用一种能够保证能量守恒的独特的模型，这是从玻尔兹曼方程所推导而成的TTM的扩展。通过对精确电子的分布与非热电子的总能来解释了电子系统升温的早期阶段，特点是上升的时间非常快且衰减的时间非常慢，正好能够对应到电子系统的热化。这正好可以证明之前的唯象模型。迄今为止，对于金属热动力学的研究主要是集中在其性质的推导方面、电声耦合的细节以及温度与电场的动力学方面。让人感到奇怪的是，早期阶段并没有考虑到热扩散。恰巧这种方法能够适用于实验所研究的很多构造。而事实上，这些纳米的薄膜或者是颗粒的特征之一都是均匀的电场，即便是能够延伸至几十纳米更甚者数百纳米的结构，它们也是均匀的，这就是因为在金属中的强烈热扩散。之外，当使用一个亮光来进行照明时，热扩散却是一个很慢的过程，并且只会发生在照明那点的边缘部位，会远离感应发生的中心位置。但是，在另一个方面，几种特殊情况下的热扩散不能够被忽略是可以被理解的。比如：金属-介电复合材料，局部的光斑在金属薄膜里的扩散等。在这些情况下，热扩散会使照亮的部分达到最大的温度。扩展的双温模型，它描述了电子的能量与电子和声子温度的超快动力学。在这种方法中，热化的过程并没有找到由电子到晶格的转化速率的增加，不过这样的影响对于现在的工作去讨论的问题最多也只能产生适度的数量影响。用这些模型来表征周期性的照明金属的薄膜中的超快热扩散现象。这里我们强调，为了达到简单性而又不失去一般性，我们会对光学与热参数温度的依赖性去进行更深的研究，尤其是参数的各向异性，但为了量子力学效应于不同金属之间的不同，会有意的去避免讨论，以达到讨论的普遍性与简单性，这些将会在未来进行研讨。2.6小结通过合理的方法建立了双温模型，利用Matlab软件编程，研究了用双温模型模拟飞秒激光脉冲金薄膜表面的热分布，并由此得出实验之后照射Au薄膜表面时随着时间的变化和能流密度的不同的情况下电子和晶格温度变化。

3.总结与展望3.1总结时光荏苒，日月如梭，转眼已经过了四年的大学时光，最后一学期经过以上详细的设计与构架，终于完成了毕业论文选题基于扩展双温模型对金属热动力学的研究。在本次毕业设计过程中，遇到了很多的困难。包括Matlab软件使用、对于双温模型的理解等方面。同时，我也受到了很大的启发，希望通过今后的学习，能够对本专业在其他的研究方面进行进一步的完善。3.2未来展望与致谢硕士论文完成了,不过这只是我科研生活的一个开始,我的科研道路还很长很长。在这种过程中,我感受到了科研的第一次感受,这种第一次感觉对我而言是很宝贵的。也或许,在几年之后,再看到这些文章的时候,我会对自己的稚嫩与肤浅深感羞耻,但我还是无法忘却了自己在书写这些文章时候的兴奋和自豪,因为我勇敢地踏出了第一步,即将开始新的征程。越面对竞争,就越能表现自己,不受压力之所难,应化艰辛为力量!因此作为一名应届大学生要作好心理准备,坚持"天生我才必有用"的信心。非常感激我的导师,是你的用心引导与关怀,让我们能够成功的进行设计。在教师的认真治学态度、渊博的知识、忘我的付出中让我得到了启迪。不惜劳累和艰辛地为我们争得了时机和效益,给我们指导了设计要调适和改变的方向。从尊敬的老师身:上,我不但掌握了坚实、广泛的知识,而且懂得了行为办事的道德。在本次毕业设计中,已经无数次的问题和技术困难地折磨着我,也曾一度有过舍弃本课题的念头,也曾一度有过敷衍着事的念头,但是在上海应用科技学院的光伏发电信息科学与工程专业同学们在共同的支持下以及相互间的鼓励下,将所有遇到的技术问题都一步一步地克服了。每一个人实现突破的喜悦,都给了我坚实的必胜的信心。使我深刻地感受到,进行学术研究开发并非一个单纯的事,因为它要求设计师必须具备全面的知识、慎密的思想、认真的工作态度和以较高水平的能力分析问题、解决问题的能力强,但自己在很多方面还是不足。虽然如此,我一直都相信,whenthereisawill,thereisaway.(有志者事竟成)。

参考文献［1］张琦，李凌，超快激光切割金属材料中快速相变的数值模拟[J].上海理工大学学报，2020，v42；No.198（05）：29-35.［2］王震，付文静，张蓉竹.飞秒激光多脉冲烧蚀金属铁的数值模拟[J].红外与激光工程，2019,47（7）：145-147.［3］MHENTSCHEL,RKIENBERGER,ChSPIELMANN,etal.AttosecondMetrology.2001，414（6863）：509-513［4］SchoenleinRW，LinWZ,FujimotoJG.Femtosecindstudiesofnonequilibriumprocessesinmetals.PhyRevLett，1987,58（16）：1680［5］Elsayed-AliHE，NorrisTB,PessotMA,etal.Time-resolvedobservationofelectron-phononrelaxationincopper.PhysRevLett，1987,58（12）：1212［6］CorkumPB,BrundF，ShermanNK.Thermalreponseofmetalstoultrashort-pluselaserexcitation.PhysRevLett，1988,61（25）2886［7］PronkoPP,DuttaSK,DuD,etal.Thermophysicaleffectsinlaserprocessingofmaterialswithpicosecondandfemtosecondpilses.JApplPhys,1995,78(10):6233［8］ChichkovBN,MommaC,NolteS,etal.Picosecondandnanosecondlaserablationofsoilds.ApplPhysA,1996,63(2):109［9］GuddeJ,HohlfeldJ,MullerJG,etal.Damagethresholddependenceonelectron-phononcouplinginAuandNiFilms.ApplSurfSci,1998,127-129:40［10］WellershoffS-S,HohlfeldJH,GuddeJ,etal.Theroleofelectron-phononcouplinginfemtosecondlaserdamageofmetals.ApplPhysA,1999,69(Suppl):99［11］FurusawaK,TakahashiK,KumagaiH,etal.AblationcharacteristicsofAu,Ag,andCumetalsusingafemtosecondTi:sapphirelaser.ApplPhysA,1999,69(suppl):359［12］FalkovskyLA,MishchenkoEG.Electron-latticsofmetalsheatedbyultrashortlaserpulses.JExpTheorPhys,1999,88；84［13］FFidal,SLaville,TWJohnston,etal.Numericalsimulationsofultrashortlaserpulseablationandplasmaexpansioninambientair.SpectrochimActaB,2001,56(6):973-986［14］D.StricklandandG.Mourou，Compressionofamplifiedchirpedopticalpulses.Opt.Commun.1985，56,447-449［15］杨建军，飞秒激光超精细“冷”加工技术及其应用，激光与光电子进展，2004,41（3）。42-52［16］B.N.Chicbkov,C.Momma,S.Nolte,F.yonAlvensleben,A.Tiinnermann,Femtosecond,picosecondandnanosecondlaserablationofsoilds.Appl.Phys.1996,63,109-115［17］S.Kawata,H.B.Sun,T.TanakaandK.Takada,Finerfeaturesforfunctionalmicrodevices.2001,Nature412,697-698［18］AlfredWagner,richardHaight.Peterlongo.Anadvancedfetosecondlasermaskrepairtool.OpticalSocietyofAmericaAnnualMeeting/LS-XVIIIConference.Oct.2.orlando,Fla,2002［19］NadeemHRizvi.Femtosecondlasermicromachining:Currentstasusandapplications.RIKENRev,2003,(50):107［20］LeongKH,SaidAA,MaymardRL.Femtosecondmicromachiningapplicationforelectro-opticcomponents.IEEE,ElectronicComponentsandTechnologyConference,2001:210-214［21］NiXiaochang,Wangching-yue,WangZhuan,etal.Thestudyofnanojoulefemtosecondlaserablationonorganicglass.Chin,Opt.Lett,2003,1(7）：429-431［22］T.Juhasz,G.Djotyan,FHLoesel,etal.Applicationsoffemtosecondlasersincornealsurgery.LaserPhysics,2000,10:1-6［23］T.Juhasz,G.Djotyan,FHLoesel,rtal.Applicationsoffemtosecondlasersincornealsurgery.LaserPhysics,2000,10:1-6［24］KonigK,RiemannI.Nanodissectionofhumanchromosomeswithnear-infraredfemtosecondlaserpulses.Opo.Lett,2001,26(11):819-821［25］FRAZIERWE.Metaladditivemanufacturing:areview[J].JournalofMaterialsEngineeringandPerformance,2014,23(6):1917-1928［26］NGOTD,KASHANIA,IMBALZANOG,etal.Additivemanufacturing(3Dprinting):areviewofmaterials,methods,applicationsandchallenges[J].CompositesPartB:Engineering,2018,143:172-96.[27]DINGDonghong,PANZengxi,CUIURID,etal.Wire-feedadditivemanufacturingofmetalcomponents:technologies,developmentsandfutureinterests[J].InternationalJournalofAdvancedManufacturingTechnology,2015,81(1/2/3/4):465-48[28]WANGF,WILLIAMSS,RUSHIIM.MorphologyinvestigationondirectcurrentpulsedgastungstenarcweldedadditivelayermanufacturedTi6Al4Valloy[J].InternationalJournalofAdvancedManufacturingTechnology,2011,57(5/6/7/8):597-603[29]王华明.高性能金属构件增材制造技术开启国防制造新篇章[J].国防制造技术,2013(3):5-7[30]MARTINAF,MEHNENJ,WILLIAMSSW,etal.InvestigationofthebenefitsofplasmadepositionfortheadditivelayermanufactureofTi6Al4V[J].JournalofMaterialsProcessingTechnology,2012,212(6):1377-1386.[31]F.Keilmann,andY.Bai,PeriodicsurfacestructuresfrozenintoCO2laser-meltedquartz[J].Appl.Phys.A,1982,299-18[32]J.Sipe,J.Young.J.Preston,andH.Driel,laser-inducedperiodicsurfacestructure.I.theory[J].Phys.Rev.B,1983,271141-1154[33]Young,J.Preston,H.Driel,andJ.Sipe,Laser-inducedperiodicsurfacestructure.II.ExperimentsonGe,Si,Al,andbrass[J].PhysRevB,1983,271155-1172[34]J.Reif,F.Costache,M.Henyk,andS.Pandelov,Ripplesrevisited:non-classicalmorphologyatthebottomoffemtosecondlaserablationcratersintransparentdielectrics[J].Appl.Surf.Sci,2002,197-198891-895[35]N.Yasumaru,K.Miyazaki,andJ.Kiuchi,Femtosecond-laser-inducednanostructurefromedonhardthinfilmsofTiNandDLC[J].Appl.Phys,A,2003,76983-9850[36]J.Wang,andC.Guo,Ultrafastdynamicsoffemtosecondlaser-ducedperiodicsurfacepatternformationonmetals[J].Appl.Phys.Lett,2005,87251914[37]J.Reif,O.Varlamova,andF.Costache,Femtoasecondlaserinducednanostructureformation:self-organizationcontrolparameters[J].Appl.Phys.A,2008,921019-1024[38]M.Gedvilas,J.Miksys,andG.Raciukaitis,Flexibleperiodicalmicro-andanno-struturingofastainlesssteelsurfaceusingdual-wavelengthdouble-pulsepicosecondlaserirradiation[J].RSCAdv,2015,575075-75080[39]D.Puerto,M.Garcia,J.Hernandez,A.Garcia,S.Sanchez,J.Solis,andJ.Siegel,Femtosecondlaser-controlledself-assemblyofamorphous-crystallinenanogratingsinsilicon[J].Nanotechnology,2016,27265602[40]R.Murphy,B.Torralva,D.Adams,andS.Yalisove,Laser-inducedperiodicsurfacestructureformationresultingfromsingle-pulseultrafastirradiationofAumicrostructuresonaSisubstrate[J].Appl.Phys.Lett,2013,102211101[41]R.Murphy,B.Torralva,D.Adams,andS.Yalisove,Polarizationdependentformationoffemtosecondlaser-inducedperiodicsurfacestructuresnearsteepedfeatures[J].Appl.Phys.Lett,2014,104231117[42]M.Yang,Q.Wu,Z.Chen,B.Zhang,B.Tang,J.Yao,I.Drevensek,andJ.Xu,Generationanderasureoffemtosecondlaser-inducedperiodicsurfacestructuresonnanoparticle-coveredsiliconbyasinglelaserpulse[J].Opt.Lett,2014,39343-346[43]J.Bonse,A.Rosenfeld,andJ.Kruger,Ontheroleofsurfaceplasmonpolaritionsintheformationoflaser-inducedperiodicsurfacestructuresuponirradiationofsili