【PM2.5源解析探究进展综述3500字】

12PM2.5源解析研究进展综述源解析技术方法为了针对颗粒物制定科学有效的污染防治措施，需要定量的研究各类源对PM2.5质量浓度和化学组分的相对贡献，即源解析。目前PM2.5的源解析方法主要包括源清单法、扩散模型法和受体模型法（唐孝炎等,2006）。源清单法是最早使用的源解析技术方法，它的技术特点主要是通过调研不同源的排放因子、活动水平和排放量对各源的贡献率进行定量估算（胡雪等,2020）。由于获得精准细致的排放清单通常较难，且污染源对受体的贡献与排放量往往为非线性关系，因此分析的误差较大（冯银厂,2017;唐晓兰,2016）。随着科技的发展，除了源排放清单法，在早期的大气污染研究中，人们慢慢开始使用扩散模型来估算污染源的空间分布特征，根据污染源的排放信息进而分析出各类污染源对研究区域的PM2.5的贡献率。后来，扩散模型发展到可以利用源的排放速率并结合气象条件和化学反应机制来估算污染源的空间分布（周成等,2019;赵文龙等,2017;Ringetal.,2017;Butleretal.,2015;Liuetal,2010）。但是在许多情况下，直接监测污染物浓度十分困难，而从源到受体之前的转化机制又很难模拟，加上例如地面扬尘、机动车尾气等污染轨迹较难计算，因此扩散模型的应用受到了一定的限制。受体模型法主要是利用源和受体之间测量的颗粒物物化特性来识别受体的污染来源并准确定量源的贡献。从原理来看，只要满足数据准确，推算过程完整，便可准确判断污染源的信息，模型无需源谱信息以及定位颗粒物的传输演变过程。作为识别定量PM2.5来源的重要手段，受体模型已经形成了一个成熟的体系并已应用于城市、区域乃至全球的大气源解析中（Chowetal.,1992;Henryetal.,2002）。其中受体模型法中化学质量平衡模型（CMB）、正矩阵因子分析法（PMF）和UNMIX模型法广受关注，以下主要对这三种受体模型方法进行具体的介绍。（1）CMB模型假设污染源排放的和受体采集样品中的化学物质质量守恒，而不考虑大气颗粒物从排放源到受体传输过程中的化学变化和反应动力学过程。CMB模型解析需要确定源的标识元素即化学物种和源成分谱。在此基础上，通过输入模型的不确定性来解出模型的结果（吴丹等,2020;Wongetal.,2008）。为了有效利用CMB模型，美国对扬尘、燃煤源和机动车等PM2.5主要源的排放特征进行了全面的探究，并建立了相应的源排放成分谱用于源解析研究同时定期更新。但CMB模型也存在一定的不足，其一模型只考虑从污染源直接排放的一次颗粒物，而未涉及二氧化硫、氮氧化物等气态前体物经过光化学反应后产生的二次颗粒物。其二由于模型较为依赖本地的源成分谱，导致“多源相似”问题，测量上较小的误差可能就会引起源解析结果的巨大偏差。（2）PMF模型是芬兰赫尔辛基大学的paatero教授在1997年开发出的多元统计模型，属于带约束条件的因子分析法，模型不需要了解源成分谱，因此可用于识别未列入源排放清单的污染源，但同时也需要大量的样本量获得较为精确的源解析结果（Paateroetal.,1997;Paateroetal.,1994）。PMF模型的输入数据为样本浓度矩阵和不确定度矩阵，通过最小二乘法使得Q值最小（Q值为残差和观测值标准差比值的平方和），从而输出最优的源贡献矩阵和源廓线矩阵。PMF模型因其不需要本地源成分谱，且对于未知的或者二次源影响也较为敏感，受到国内外研究学者的青睐。王苏蓉等（2015）分别在南京的3个点位，4个季节（2011-11，2013-08，2012-01，2014-04）开展PM2.5环境样品的采集，首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有机气溶胶（SOA）的含量，然后利用PMF对PM2.5的非SOA部分进行来源解析；王琴等（2015）选取了北京市8个站点并进行了长达一年的大气颗粒物PM2.5观测采样，利用PMF模型对PM2.5的来源进行解析，解析结果显示北京市PM2.5主要来源为二次源、燃煤、地面扬尘和机动车排放。（3）UNMIX模型是美国南加利福尼亚洲大学的RonHenny博士研发的一种多元受体模型（Henry,2003）。UNMIX模型通过明晰时间序列环境数据矩阵，从而确定该区域环境的污染源种类、数量、组成以及定量贡献。UNMIX模型假设不同源对受体的影响呈现线性关系，且源成分和对受体环境均为非负贡献，同时假设在大量长时间的观测中，总有一个点，受体受该源的影响为0或者很小，以此作为假设条件，UNMIX可以解决多元模型中源无法被识别问题（Ogundeleetal.,2016;王菊等,2014）。但该模型需要的样本数据量较大，Swift等人曾测算出解析出5个源的所需样本量为200-300个，而2000-3000个样品可解析出9-10个源（Swift,1995）。陈晓峰（2018）通过UNMIX模型对兰州市区大气PM2.5中多环芳烃与水溶性离子进行探究，结果显示兰州市大气PM2.5中水溶性离子污染物主要以SO42⁻为主，NO3⁻、Cl⁻、NH4+次之。PM2.5源解析研究现状1960年左右美国的研究学者首次采用源排放清单和模型法对颗粒物进行简单的源解析研究（Bliffordetal.,1967;Milleretal.,1972），中国的源解析研究从上世纪80年代左右才开始兴起（陈宗良等,1985;戴树桂等,1986），21世纪是源解析研究的蓬勃发展时期（丛晓光等,2017;Liuetal.,2017;Yuetal.,2013;王晓军等,2020）。随着污染防治工作不断深入和PM2.5浓度持续下降，国家和政府对PM2.5的源解析工作提出了更高的要求，环境管理应朝着更精细化的角度去进行。目前国内外学者在颗粒物源解析精细化的研究中侧重点有所不同。一部分学者针对模型本身进行的创新，从而去提高源解析结果的精确性，如邹北冰（2018）通过优化的ME-2模型对珠三角典型城市进行PM2.5源解析研究，以扬尘、二次硫酸盐、二次硝酸盐和SOA为四个限制因子建立了限制源谱输入模型，避免了PMF受体模型存在的部分源共线问题，提高了源解析结果的精确性。另外一部分学者对大类源的子源进行了进一步的识别和定量，如将羧基离子碎片（m/z40、m/z60）作为SOA的示踪物加入到PMF模型中，实现对二次有机气溶胶的精准识别（苏翠平等,2020）；或将羧基离子碎片（CO2+）和水溶性含氧有机物（WSOO）纳入PMF模型中，实现对PM2.5中有机物的精细化识别（于广河等,2020）。但目前国内外针对PM2.5的源解析研究多局限于短时间尺度，无法辨别各类源的长期变化规律，因而也无法科学认知PM2.5污染成因变化与防控措施之间的关系。因此，加强长时间尺度下的源解析研究工作，明晰各类源的长期变化特征及减排重点对实现精细化管理有着重要的借鉴作用。参考文献陈晓峰.兰州市区大气PM2.5中16种多环芳烃与4种水溶性离子污染组成分析初探[D].兰州:西北师范大学,2018.陈宗良,张孟威,徐振全,等.北京大气颗粒有机物的污染水平及其源的识别[J].环境科学学报,1985(1):38-45.丛琳,孙德山,邹存利,等.北京市PM2.5的相关因素研究[J].经济数学,2017,34(4):26-29.丛晓光,程玲珑,王莉莉,等.北京城区灰霾期间大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源研究[J].首都师范大学学报(自然科学版),2017,38(1):49-57.戴树桂,曾幼生.目标识别因子分析及其在大气颗粒物来源研究中的应用[J].应用概率统计,1986(3):281-282.丁一汇,李巧萍,柳艳菊,等.空气污染与气候变化[J].气象,2009,35(3):3-15.冯银厂.我国大气颗粒物来源解析研究工作的进展[J].环境保护,2017,45(21):17-20.广东省环境保护厅.广东省城市环境空气质量状况（2017年）,2018./news/xwfb/201801/t20180118_234123.html.贺克斌,杨复沫,段凤魁,等.大气颗粒物与区域复合污染[M].科学出版社,2011.胡敏,唐倩,彭剑飞,等.我国大气颗粒物来源及特征分析[J].环境与可持续发展,2011,36(5):15-19.胡雪,王鑫,刘启贞,等.典型大气污染源动态排放清单编制方法及应用研究[J].中国环境监测,2020,36(5):54-62.黄晓锋,云慧,宫照恒,等.深圳大气PM2.5来源解析与二次有机气溶胶估算[J].中国科学:地球科学,2014,44(4):723-734.李名升,任晓霞,于洋,等.中国大陆城市PM2.5污染时空分布规律[J].中国环境科学,2016,36(3):641-650.李沈鑫,邹滨,刘兴权,等.2013−2015年中国PM2.5污染状况时空变化[J].环境科学研究,2017(5):678−687.吕睿,于兴娜,沈丽,等.北京春季大气气溶胶光学特性研究[J].中国环境科学,2016,36(6):1660-1668.马笑,王丽涛,魏哲,等.邯郸市PM2.5成分的时空分布特征及来源[J].环境化学,2017,36(9):1932-1940.黎智.大气PM2.5及其成分对人群健康影响的研究进展[J].应用预防医学,2021,27(1):86-92.牛璨,张文璇,张宪,等.保定市大气细颗粒物的来源解析[J].节能与环保,2021(1):36-38.邵玄逸,王晓琦,钟嶷盛,等.京津冀典型城市冬季人为源减排与气象条件对PM2.5污染影响[J].环境科学,2021,41(2):1-14.申航印.基于ME-2模型的珠三角典型城区PM2.5源解析[D].北京:北京大学,2019.孙逸飞.PM2.5源解析中二次有机物的示踪与量化[D].北京:北京大学,2020.苏翠平,孙逸飞,曹礼明,等.加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析[J].中国环境科学,2020,40(12):5124-5132.唐晓兰.基于热带海岛污染气象特征的工业优化布局研究[D].北京:北京工业大学,2016.唐孝炎,张远航,邵敏.大气环境化学[M].2006.王菊,张悦悦,金美英,等.应用UNMIX模型解析长春市大气中PM10来源[J].生态环境学报,2014,23(5):812-816.王琴,张大伟,刘保献,等.基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征[J].中国环境科学,2015,35(10):2917-2924.王珊珊,于瑞莲,胡恭任,等.厦门市大气PM2.5中重金属污染特征及健康风险评价[J].地球与环境,2017,45(3):336-34