X射线探测器响应机制及应用建模技术

X射线探测器响应机制及应用建模技术X射线的探测和应用在物质成分分析、结构分析等研究中发挥着越来越重要的作用，其中能量色散X射线荧光（EnergyDispersiveX-rayFluorescence,EDXRF）技术是X射线探测领域的一个重要分支，如何进一步提高分析准确度和自动化程度是EDXRF技术发展中所面临的主要问题，其中，解谱技术和含量计算方法研究是两个关键突破点。首先，准确的解谱技术是保证EDXRF分析计算得到准确含量的重要前提。通过建立探测器响应函数（DetectorResponseFuntion,DRF）实现能谱分析，可有效提高谱数据处理的自动化程度和计算精度。DRF可以对测量X荧光能谱进行数学特征和物理特征分析，其函数形式主要与射线类型、射线能量、探测器类型有关，因此，建立一种通用性较强的优化DRF模型显得尤为重要。其次，定量分析技术研究是关系EDXRF技术水平的核心内容。传统的EDXRF定量分析方法，要么在很大程度上依赖于标样的准确度和标样与待测样品的相似性，要么需进行非常复杂的参数计算和大量数学运算，影响了EDXRF的分析速度。因此在研究EDXRF技术定量分析方法时，特别需要考虑该技术轻便、机动、快捷的特点，即在允许范围内，可以采用简单、快速的方法取得定量或近似定量的分析数据。针对以上两项关键问题，本文在深入研究前人工作的基础上，围绕EDXRF中X射线探测器响应机制及应用建模技术研究核心，建立了EDXRF技术中X射线全能峰标准差(E)计算方法和通用性强的探测器响应函数模型，并首次提出了全谱定量分析方法，通过多种实际应用，初步验证了本文所建立方法的有效性。主要研究内容和结论如下：（1）对(E)的计算建立了一种离散化统计计算方法。该方法运用了离散随机过程中的分布律和标准差，计算过程简单、有效，在测量条件变化的允许范围内，(E)值可长期使用。研究中通过对系列测量能谱进行计算，得到了SDD和Si-PIN探测器在4.5keV-26keV能量范围内的(E)-E关系曲线和拟合函数，分析了与法诺因子F和电离能之间的内在关系，并与他人研究结果进行了对比。计算得到的标准差(E)是探测器响应函数模型中的重要参数，已经较好的用于了后续的DRF模型和全能峰拟合过程。（2）对SDD和Si-PIN两种EDXRF分析系统建立了一套通用性探测器响应函数模型。在学习总结国外研究成果基础上，通过对X射线的探测物理过程进行分析，自行建立了一套SDD和Si-PIN探测器通用DRF模型。该模型包括四部分：全能峰低能侧的连续平台，S(E,Ek)；全能峰的高斯型主成分，G(E,Ek)；高斯型的Si逃逸峰,ES(E,Ek-1.74)；全能峰低能侧的指数拖尾,T(E,Ek)。模型形式简单，各部分物理意义明确，各参数用自行编制的基于加权最小二乘法（WeightedLeast-Squares,WLS）程序拟合得到。研究中对19种元素的特征X射线谱进行了拟合，计算得到了相应的拟合优度因子2r，结果表明该模型可以很好的表征X射线谱峰峰形。将DRF模型用于基本参数定量分析方法，对9种铜合金样品的Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、Sn六种元素分析，对含量较高的Cu（参考含量:56%-65%）、Zn（参考含量：30-42%）元素分析相对误差都在0.04%-7%范围内，对含量相对较低的Fe、Ni、Sn、Pb元素相对误差则偏大，但此结果与其它方法分析结果相近或更优，且满足实际工业使用要求，因此，此应用初步说明了本文所建立DRF模型的有效性和可应用性。（3）面向EDXRF技术建立了一种全谱定量分析方法。该方法参考了权重最小二乘法和谱库最小二乘法分析原理，应用前期所建立的DRF模型和单元素的全谱信息，达到对元素含量快速分析的目的。该方法认为待测样品的能谱是样品中各单元素特征X射线标准能谱的线性组合，X射线的强度正比于样品复杂谱中它的单能谱中的总计数。计算含量时要求能谱中各点的计数率达到一定的吻合度，计算过程包括了元素初始含量估计、定量分析模型、迭代算法等部分，克服了传统方法计算工作量大、需要大量标样且标样难于制备等不足，是一种更为快捷、实用、合理的新型定量分析算法。利用全谱定量分析方法对9种铜合金样品中的Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、Sn六种元素进行分析，对含量相对较高的Cu、Zn元素分析相对误差在0.1%-5%范围内，对含量相对较低的Fe、Ni、Sn、Pb元素相对误差偏大。这一分析结果与基本参数法相类似，这也初步表明了该方法的稳定性和可用性。与传统方法相比，该方法使用了全谱信息，且具有计算参数少、计算速度快、灵活性和实用性等特点。最后，进行了DRF模型建模理论在重带电粒子能谱分析（α谱分析）中的应用、DRF模型在蒙特卡罗模拟注量展宽中的应用、全谱定量分析方法在SuperfastSDD测量Si、Ca轻元素含量分析中的应用研究。建立了金硅面垒探测器(Au-SiSurfaceBarrier,SSB)测量α粒子的响应函数模型，实现了对239+240Pu源复杂α能谱的分解，对系列不同相对压强下测得的α能谱进拟合，拟合所得的能量标准差、峰位等变化趋势与理论预测相一致。在应用DRF模型对蒙特卡罗模拟注量展宽时，建立了一种模拟注量展宽算法，利用DRF转换得到脉冲高度谱(PulseHeightSpectrum,PHS)，使模拟谱更加趋近于实验谱。对铜合金（编号：RC102）样品进行了模拟和展宽应用，表现出了较好的结果。将全谱定量分析方法应用于SuperfastSDD探测器测量Si、Ca两种轻元素的分析，分析结果初步表明了全谱定量分析方法的可用性。本文的创新点主要有以下四项：（1）对X射线全能峰标准差(E)的计算，首次提出并建立了一种基于离散统计过程的(E)计算方法；（2）对基于SDD和Si-PIN探测器的EDXRF分析系统，在改进原有探测器响应函数模型基础上，建立了一套通用的探测器响应函数模型；（3）针对EDXRF技术特点，首次提出并建立了一种快捷、实用的全谱定量分析方法；（4）针对SDD和Si-PIN探测器，利用自行建立的DRF模型，首次提出并建立了一种MonteCarlo模拟注量展宽算法。综上，本文在大量实验和全面总结