可降解塑料生物降解性能研究进展及劳务派遣的法律问题

可降解塑料生物降解性能研究进展摘要：伴随塑料的大量使用及塑料废物处理困难带来的压力，人们对生物可降解塑料的开发和研究越来越重视。为了解决合成塑料所带来的环境问题，科研人员已经开展了大量关于生物可降解塑料的研究。该篇文章对目前的生物可降解塑料及其生物降解能力进行了综述。关键词：生物降解；合成塑料；生物可降解塑料StudiesonbiodegradabilityofbiodegradableplasticsAbstract:Withtheexcessiveuseofplasticsandincreasingpressureofplasticwastedisposal,peoplepaymoreattentiontothedevelopmentandstudyofbiodegradableplastics.Inordertoovercomeenvironmentproblemsassociatedwithsyntheticplastics,researchershavecarriedoutwidespreadstudiesonbiodegradableplastics.Thispaperreviewsthecurrentresearchonthebiodegradableplasticsanditsbiodegradability.Keywords:Biodegradation;Syntheticplastics;Biodegradableplastics

塑料是人工合成的长链高分子材料[1]。由于塑料具有优秀的理化性能，如：强度，透明度和防水性等，合成塑料已广泛的应用于食物，药物，化妆品，清洁剂和化学品等产品的包装领域。塑料已经成了人类生活中不可缺少的一部分，目前全世界大约有30%的塑料用于包装应用，而且仍以每年高达12%的比率扩展。塑料材料在世界范围内的广泛使用，在给人类生产生活带来巨大的益处的同时也带来了很多的问题：如石油资源的大量消耗和塑料垃圾的日益增加等，它们会给未来人类的生活带来难以估计的能源危机和环境污染问题。尤其是各种废弃塑料制品的处理问题，已经不单是简单的环境治理方面的问题，世界各国普遍已将其发展认识成为值得重视的政治问题和社会问题。由于塑料在自然进化中存在的时间较短，因此塑料可抵抗微生物的侵蚀，自然界中一般也没有能够降解塑料这种合成聚合物的酶[2]。目前塑料垃圾一般是通过填埋，焚化和回收处理掉。但不恰当的塑料废弃物处理往往是环境污染很重要的来源，潜在地危害着人们的生活。比如聚氯乙烯（polyvinylchloride,PVC）塑料的燃烧会产生二恶英的持久性有机污染物[3]。由于与传统塑料有相似的材料性质，又具有非常好的生物可降解性[4]，以聚羟基脂肪酸酯（polyhydroxyalkanoates,PHA)，聚乳酸(polylacticacid,PLA）,聚己内酯（polycaprolactone,PCL）等为代表的生物可降解塑料已开始广泛应用于各种包装材料、医疗设备以及一次性卫生用品生产，另外在农田地膜生产中也已用做聚丙烯或聚乙烯的替代品[5]。生物可降解塑料的使用可降低石油资源消耗的30~50%，进一步缓解对石油资源的使用；另外生物可降解塑料制品的废弃物可以进行堆肥处理，所以与普通石油来源的塑料垃圾相比可避免人工分拣的步骤，这样就大大方便了垃圾的收集和后续处理。因此，生物可降解塑料十分符合现在提倡的可持续发展的政策，真正实现的“源于自然，归于自然”。1塑料降解概述任何聚合物中的物理和化学变化都是由光、热、湿度、化学条件或是生物活动等环境因素引起的。塑料的降解一般包括光降解、热降解以及生物降解等。聚合物光降解的敏感与其吸收来自对流层的太阳辐射的能力直接相关。在非生物降解中，光辐射活动是影响降解最重要的因素[6]。一般来说UV-B辐射（~295-315nm）和UV-A辐射（~315-400nm)会直接造成光降解；而可见光（400-760nm）是通过加热来实现加快聚合体降解的；红外光（760-2500nm）则是通过加快热氧化作用实现降解。大多数的塑料倾向于吸收光谱中紫外部分的高能量辐射，激活电子更活跃的反应，导致氧化，裂解和其他的降解。国家自然科学基金项目（31100099）；辽宁省教育厅科学研究项目（L2011060国家自然科学基金项目（31100099）；辽宁省教育厅科学研究项目（L2011060）；辽宁石油化工大学科学基金项目（2011XJJ-025）[作者简介]李琳琳（1988-），女，山东济南，硕士在读，研究方向为生物化工。[通讯作者]王战勇（1978-），男，辽宁抚顺，博士，副教授，主要从事环境微生物学研究。Email:wangzy125@而生物降解是塑料降解的最主要途径，一般来说塑料在自然状态下进行有氧生物降解，在沉积物和垃圾填埋池中进行是厌氧降解，而堆肥和土壤中是兼性降解。有氧生物降解会产生二氧化碳和水，而无氧生物降解过程会产生二氧化碳、水和甲烷[7]。通常情况下，高分子聚合物分解成二氧化碳需要很多不同种类的微生物的配合作用，一些微生物可将其降解为相应的单体，一些微生物能利用单体，分泌更简单的化合物，还有一些微生物再进一步利用这些简单化合物以实现聚合物的完全降解[1]。生物降解是受很多因素控制的，包括微生物类型和聚合物特性（迁移率、立构规整度、结晶度、分子量、功能团类型以及取代基）等，另外加到聚合物中的增塑剂和添加剂等都在生物降解过程中起着重要作用[8]。降解过程中聚合物首先转化成单体，然后单体再进行矿化。大多数聚合物都难以通过细胞膜，所以在被吸收和生物降解进入细胞前必须先解聚成更小的单体或寡聚体[9]。微生物降解起始于各种各样的物理和生物推动力。物理动力（如加热/冷却、冷冻/熔化以及湿润/干燥）会引起聚合物材料裂化的机械破坏；微生物进一步渗透，造成小规模溶胀和爆破。至少有两种酶在聚合物降解中起着重要作用：胞内解聚酶和胞外解聚酶。胞外酶将聚合物分解成短链分子，短链分子小到足以透过细胞膜，被胞内解聚酶进一步分解。2天然生物可降解塑料的生物降解天然生物可降解塑料一般是指以有机物为碳源，通过微生物的发酵而得到的生物降解塑料。主要以PHAs较多，其中最常见的有聚-3-羟基丁酸酯[poly(3-hydroxybutyrate),PHB]、聚羟基戊酸酯[poly（3-hydroxyvalerate),PHV]和其共聚物[poly(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyvalerate),PHBV][10]。微生物在营养缺乏情况下产生并储存PHAs，当营养不受限时微生物会将其降解并代谢[11]。但是微生物储存PHAs的能力未必能保证环境中微生物对PHAs的降解能力。微生物必须先分泌胞外水解酶，将聚合物转化成相应的羟基酸单体[7]。PHB水解产物为3-羟基丁酸，而PHBV的胞外降解产物为3-羟基丁酸和3-羟基戊酸[12]。这些单体都是水溶性的，可透过细胞壁，在有氧情况下进行β-氧化和三羧酸循环，完全氧化为二氧化碳和水，厌氧情况下还会生成甲烷。实际上，在所有高等动物血清中都发现了3-羟基丁酸，因此PHAs可用于医学用途，包括用于长期控制药物释放，手术针，手术缝合线，骨头和血管替代品等。目前已在多种环境中分离出大量可以降解PHAs的微生物[13,14]。在土壤中发现的Acidovoraxfaecilis,Aspergillusfumigatus,Comamonassp.,Pseudomonaslemoignei和Variovoraxparadoxus，在活性污泥中分离出的Alcaligenesfaecalis和Pseudomonassp.，在海水中发现的Comamonastestosteroni，存在于厌氧污泥中Ilyobacterdelafieldii，以及在湖水中发现的Pseudomonasstutzeri对PHAs均具有降解能力。PHB胞外解聚酶是微生物自身分泌的，对于环境中PHB的新陈代谢发挥重要作用。很多PHB解聚酶已从Alcaligenes[15]，Comamonas[16]和Pseudomonas[17]的微生物中分离纯化出来。对它们的基本结构分析表明这些酶由底物结合区、催化区和连接两者的联合区域构成。底物结合区域在结合PHB方面发挥着重要作用。催化部分包含一个催化单元，由催化三联体(Ser-His-Asp)构成。目前对于PHB解聚酶的性能研究已比较深入，研究显示PHB解聚酶分子量一般低于100kDa，大多数的PHA解聚酶分子量都在40-50kDa左右；最适pH7.5-9.8，只有来源于Pseudomonaspicketti和Penicilliumfuniculosum的解聚酶最适pH是5.5和7；在较宽的pH，温度，离子强度等范围内稳定；大多数的PHA解聚酶都会受到丝氨酸酯酶抑制剂的抑制[18]。3共混聚合物塑料的生物降解共混聚合物塑料是由可降解塑料和通用塑料混合制成，其降解率取决于其中较易降解的成分，降解过程破坏聚合物的结构完整性，增加了表面积，剩余聚合物暴露出来，微生物分泌的降解酶也会增强。目前常见的共混聚合物塑料主要是以淀粉基为主要可降解部分的共混塑料。3.1淀粉/聚乙烯共混物的生物降解聚乙烯是一种对微生物侵蚀有很强抵御能力的惰性聚合物[19]。随分子量增加，生物降解也会减弱[20]。将容易生物降解的化合物，如淀粉添加到低密度的聚乙烯基质中，可加强碳-碳骨架的降解。和纯淀粉相比，淀粉聚乙烯共混物的碳转移率降低，在有氧情况下转移率较高。Chandra等人[21]研究发现在Aspergillusniger,Penicilliumfuniculom,Chaetomiumglobosum,Gliocladiumvirens和Pullulariapullulans混合真菌接种的土壤环境中，线性低密度聚乙烯淀粉共混物可有效的被生物降解。添加淀粉的聚乙烯的降解率取决于淀粉含量，而且对环境条件和共混物中其他的成分很敏感[22]。很多研究者在研究时发现，在淀粉/低密度聚乙烯共混物中添加改性淀粉后，改性淀粉可增强其在共混物中的可混和性和粘着力[23]。但是和未改性的淀粉/聚乙烯共混物相比，这种改性淀粉的生物降解率较低。3.2淀粉/聚酯共混物淀粉和PCL共混物被认为是可完全降解的，这是因为共混物中的每一种成分都是生物可降解的[24]，Nishioka等人[25]已在活性污泥、土壤和堆肥中研究了不同等级商用聚酯Bionolle™的生物降解能力。众所周知，PHB解聚酶和脂酶均可以打开PHB的酯键。由于结构的相似性，这些酶还能降解Bionolle™。Bionolle和低成本淀粉的混合物的开发研究可进一步提高成本竞争力，同时在可接受的程度上维持其他性能。研究表明淀粉的添加大大提高了Bionolle™组分的降解率[26]。3.3淀粉/PVA共混物水溶性聚合物聚乙烯醇（polyvinylalcohol，PVA)与淀粉有更好的兼容性，而且这种共混物拥有良好的薄膜性能。很多这样的共混物已得到了发展并用来制作生物可降解包装设备[27]。PVA和淀粉共混物也被认为是完全生物可降解的，因为这两种成分在多种生物环境下都是生物可降解的。从城市污水厂和垃圾堆埋区的活性污泥中分离出的细菌和真菌对淀粉、PVA、甘油和尿素共混物的生物降解能力数据表明微生物可消耗淀粉、PVA的非结晶区还有甘油和尿素增塑剂[27]，而PVA的结晶区未受降解影响。3.4脂肪族-芳香族（AAC）共聚酯脂肪族-芳香族（Aliphatic-aromatic,AAC）共聚酯结合了脂肪族聚酯的生物可降解性和芳香族聚酯的高强度性能。为了降低AACs的成本经常混加淀粉。与其他生物可降解塑料相比，AACs和低密度聚乙烯有更相似的特性，特别是吹膜挤出。AACs也符合食品保鲜膜的所有功能要求，如透明度，弹性和防雾特性，所以这种材料很适合用于水果和蔬菜的食品包装。虽然AACs以化石燃料为基础，但是它是生物可降解和堆肥的。通常情况下，在微生物环境中12周就会被降解得肉眼不可见。4合成生物可降解塑料4.1聚乳酸（Polylacticacid,PLA）聚酯聚乳酸（PLA）是一种线性脂肪族聚酯，它是由天然乳酸缩聚或是丙交酯的催化开环制得的。PLA中的酯键对化学水解作用和酶催化断键都很敏感。PLA的应用是其热压产品，如水杯，外卖食物餐盒，集装箱和花盆盒。PLA在60℃或是高于60℃大规模的堆肥操作中可以完全降解。PLA的降解首先是水解成水溶性化合物和乳酸。这些产物被多种微生物快速代谢成CO2和水。目前有关于FusariumMoniliforme和PenicilliumRoquefort[28]降解PLA低聚物（分子量~1000）和Amycolatopsissp.[29]和Bacillusbrevis[30]降解PLA的报道。另外，已证明可使用专性酯酶，如4.2聚琥珀酸丁二酯（polybutylenesuccinate，PBS)聚琥珀酸丁二酯（PBS)具有优良的机械性能，通过传统的熔融技术可用于一系列终端应用。这些应用包括地膜，包装膜，塑料袋和易冲刷卫生产品。PBS是水合式生物降解的，通过水解机制开始生物降解。在酯键处发生水解，分子量降低，使得微生物可进行进一步降解。4.3改性的聚对苯二甲酸乙二酯（PET)改性的PET是在PET中添加乙醚，酰胺或是脂肪族单体共聚单体，它们的键能较弱更易通过水解作用进行生物降解。这一机制包括酯键的水解和酶促对乙醚和酰胺键的作用。改性PET可通过改变所使用的共聚单体调节和控制降解率。5热固性塑料的生物降解聚氨酯（polyurethane,PUR）是具有分子内氨基甲酸酯键（碳酸酯键–NHCOO–)的聚异腈酸酯和多元醇的缩合产物。据报道PUR中的氨基甲酸酯键易受到微生物的进攻。PUR的酯键水解作用被认为是PUR的生物降解机制。已发现土壤中的四种真菌Curvulariasenegalensis,Fusariumsolani,Aureobasidiumpullulans和Cladosporiumsp可降解聚氨酯。Kay等人分离并研究16种不同细菌降解PUR的能力[31]。Shah[32]报道称在埋于土壤中6个月的聚氨酯薄膜中分离出了5种细菌。它们定义为Bacillussp.AF8,Pseudomonassp.AF9,Micrococcussp.AF10,Arthrobactersp.AF11和Corynebacteriumsp.AF12。FTIR光谱可用来证明聚氨酯生物降解机制是聚氨酯中酯键的水解作用。聚氨酯生物降解能力取决于酯键的水解作用[33]。酯键醚键断裂的几率降低了大约50%，这和测量到的聚氨酯降解的数量相吻合。FTIR分析埋于土壤中6个月经真菌作用后的PUR薄膜[34]，分析显示2963cm−1(对照)到2957cm−1(试验)波峰有轻微下降，这表明在1400-1600cm−1处C-H键的断裂和C=C的形成。FTIR分析Corynebacteriumsp.降解聚氨酯表明聚合物的酯段是进攻的主要地方[31]。目前已分离并表征了两种PU酶，它们分别是与细胞膜结合的PU酯酶和胞外PU酯酶[31]。这两种酶在聚氨酯的生物降解中发挥着不同的作用。与膜结合的的PU酯酶可提供细胞介导接近聚氨酯的疏水表面。然后胞外PU酯酶吸附在聚氨酯表面。在这些酶的作用下，细菌可以吸附在聚氨酯的表面并将PU基质水解代谢掉。6结论传统石油来源的通用塑料的过度使用已使得其成为当今世界环境污染的罪魁祸首，因此生物可降解塑料取代通用塑料已经成为未来材料科学领域发展的必然趋势。这些生物可降解塑料的优势主要体现在其生物可降解性和可再生性，此外还具有许多优良理化性能，如热塑性、生物相容性、产物安全性、成膜后具高透明度，纤维的高拉伸强度以及易于加工等。但是应该看到的是相关生物可降解塑料在自然界中降解往往十分缓慢，而且在PLA经改性或制成产品后，其在环境中的降解就更为缓慢，因此在进行生物可降解塑料合成和改性研究的同时，其生物降解研究也应该受到重视，以实现其废弃物快速完全降解，并建立有效的生物循环系统以实现产品物料循环。参考文献[1]EubelerJP,BernhardM,ZokS,etal.EnvironmentalbiodegradationofsyntheticpolymersI.Testmethodologiesandprocedures[J].TrendAnalChem,2009,28(9):1057-1072.[2]MuellerRJ.Biologicaldegradationofsyntheticpolyesters-enzymesaspotentialcatalystsforpolyesterrecycling[J].ProcBiochem,2006,41(10):2124–2128.[3]JayasekaraR,HardingI,BowaterI,etal.Biodegradabilityofselectedrangeofpolymersandpolymerblendsandstandardmethodsforassessmentofbiodegradation[J].JPolymEnviron,2005,13:231–251.[4]陈国强，罗荣聪，徐军，吴琼.聚羟基脂肪酸酯生态产业链——生产与应用技术指南[M].北京：化学工业出版社，2008：25-37.[5]OjumuTV,YuJ,SolomonBO.Productionofpolyhydroxyalkanoates,abacterialbiodegradablepolymer[J].AfriJBiotechnol,2004,3(1):18–24.[6]LucasN,BienaimeC,BelloyC,etal.Polymerbiodegradation:Mechanismsandestimationtechniques[J].Chemosphere,2008,73(4):429-442.[7]VolovaTG,BoyandinAN,VasilievAD,etal.Biodegradationofpolyhydroxyalkanoates(PHAs)intropicalcoastalwatersandidentificationofPHA-degradingbacteria[J].PolymDegradStabil,2010,95(12):2350-2359.[8]ArthamT,DobleM.BiodegradationofAliphaticandAromaticPolycarbonates[J].MacromolBiosci,2008,8(1):14-24.[9]TrainerMA,CharlesTC.TheroleofPHBmetabolisminthesymbiosisofrhizobiawithlegumes[J].ApplMicrobiolBiotechnol,2006,71(4):377–386.[10]ShahAA,HasanF,HameedA,etal.Biologicaldegradationofplastics:Acomprehensivereview[J].BiotechnolAdv,2008,26(3):246-265.[11]PapaneophytouCP,VelaliEE,PantazakiAA.Purificationandcharacterizationofanextracellularmedium-chainlengthpolyhydroxyalkanoatedepolymerasefromThermusthermophilusHB8[J].PolymDegradStabil,2011,96(4):670-678.[12]GarcíadeMaríaC,HuesoDomínguezKB.Simultaneouskineticdeterminationof3-hydroxybutyrateand3-hydroxyvalerateinbiopolymerdegradationprocesses[J].Talanta,2010,80(3):1436-1440.[13]ZhouH.,WangZ.,ChenS,etal.Purificationandcharacterizationofextracellularpoly(β-hydroxybutyrate)depolymerasefromPenicilliumsp.DS9701-D2[J].Polym-PlastTechnol,2009,48(1):58-63.[14]CalabiaBP,TokiwaY.AnovelPHBdepolymerasefromathermophilicStreptomycessp[J].BiotechnolLett,2006,28(6):383-388.[15]BachmannBM,SeebachD.Investigationoftheenzymaticcleavageofdiastereomericoligo(3-hydroxybutanoates)containingtwotoeightHBsubunits.Amodelforthestereo-selectivityofPHBdepolymerasefromAlcaligenesfaecalis[J].Macromolecules,1999,32(6):1777–1784.[16]KasuyaK,DoiY,YaoT.Enzymaticdegradationofpoly[(R)-3-hydroxybutyrate]byComamonastestosteroneATSUofsoilbacterium[J].PolymDegradStab,1994,45(3):379–386.[17]SchoberU,ThielC,JendrossekD.Poly(3-hydroxyvalerate)depolymeraseofPseudomonaslemoigne[J].ApplEnvironMicrobiol,2000,66(4):1385–1392.[18]JendrossekD.Microbialdegradationofpolyesters:areviewonextracellularpoly-(hydroxyalkanoicacid)depolymerase[J].PolymDegradStab,1998,59(1-3):317–325.[19]GilanI,HadarY,SivanA.Colonization,biofilmformationandbiodegradationofpolyethylenebyastrainofRhodococcusruber[J].ApplMicrobiolBiotechnol,2004,65(1):97–104.[20]RosaDS,GaboardiF,GuedesCGF,etal.Influenceofoxidizedpolyethylenewax(OPW)onthemechanical,thermal,morphologicalandbiodegradationpropertiesofPHB/LDPEblends[J].JMaterSci,2007,42(19):8093–8100.[21]ChandraR,RustgiR.Biodegradationofmaleatedlinearlow-densitypolyethyleneandstarchblends[J].PolymDegradStab,1997,56(2):185–202.[22]AlbertssonAC,KarlssonS.Aspectsofbiodeteriorationofinertanddegradablepolymers[J].IntBiodeteriorBiodegrad,1993,31(3):161–170.[23]何小维，黄强.淀粉基生物降解材料[M].北京：中国轻工业出版社，2008:262-63.[24]土肥義治，A.斯泰因比歇尔.生物高分子第4卷聚酯=3\*ROMANIII——应用和商品[M].北京：化学工业出版社，2004:49-53.[25]NishiokaM,TuzukiT,WanajyoY,etal.BiodegradablePlasticsandPolymers[M].Amsterdam:ElsevierScience,1994:584-590.[26]RattoJA,StenhousePJ,AuerbachM,etal.Processing,performanceandbiodegradabilityofathermoplasticaliphaticpolyester/starchsystem[J].Polymer,1999,40(24):6777–6788.[27]TudorachiN,CascavalCN,RusuM,etal.Testingofpolyvinylalcoholandstarchmixturesasbiodegradablepolymericmaterials[J].PolymerTest,2000,19(7):785–799.[28]TorresA,LiSM,RoussosS,etal.Screeningofmicroorganismsforbiodegradationofpoly(lacticacid)andlacticacid-containingpolymer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