z扫描技术的发展及应用

z扫描技术的发展及应用

在研究材料的三阶段非线性光学效应中，非线性机制经常同时存在，这给分析测量结果带来了困难。如传统的简并四波混频法(DFWM)所测得的信号光强度正比于|x(3)|2,因此难以区分非线性折射率n2(x(3)的实部)和非线性吸收β(x(3)的虚部)的贡献,也难以区分n2的正、负。而由Sheik-Bahae等人于1989年提出的单光束Z-scan技术,具有装置简单、灵敏度高等优点,且可分别得到x(3)的实部和虚部及其符号。因而被广泛应用于材料的非线性光学性质研究[34,35,36,37,38,39,40,41,42,43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,54]。近年来在此基础上发展了多种改进的Z扫描技术,使测量的灵敏度有了极大的提高,且拓展了测量的内容。本文重点介绍了几种具有代表性的Z扫描技术,综述了该理论与技术的进展。1波正信号分析中的tp-v分析典型的Z-scan实验装置如图1所示。假设入射光束为高斯光束,样品放在聚焦透镜的焦点附近,对于具有非线性光学效应的介质,由于非线性折射率变化,使样品等效于一个正透镜或负透镜。从而使光束产生自聚焦或自散焦现象,引起远场处透过小孔的光通量发生变化。当样品沿Z轴自-Z经焦点向+Z方向移动时,小孔的透过率随样品的位置的变化曲线呈谷-峰或峰-谷形状(图2)。为简化起见,仅考虑介质的三阶非线性效应,介质折射率可表示为n=n0+n22|E|2=n0+Δn(Ι)(1)n=n0+n22|E|2=n0+Δn(I)(1)式中n0为线性折射率,n2为非线性折射率,ΔN(I)表示光强为I的入射光引起的介质折射率的改变量。假设入射光为沿z轴正方向传播的TEM00高斯光束。束腰半径为W0。忽略样品的非线性吸收,在薄样品近似(非线性相位改变ΔΦ<1)下,运用高斯分解法,远场处小孔的归一化透过率可表示为Τ(z,ΔΦ0)≈1+4ΔΦ0x(x2+9)(x2+1)(2)T(z,ΔΦ0)≈1+4ΔΦ0x(x2+9)(x2+1)(2)式中x=z/z0,ΔΦ0=kΔn0Leff为Z轴上焦点处的相位改变,Δn0=n2|E0(t)|2/2,Leff=(1-e-αL)/α,α为介质的线性吸收系数,L为介质的厚度。峰-谷透过率改变为ΔΤp-v≈0.406(1-S)0.25|ΔΦ0|ΔTp−v≈0.406(1−S)0.25|ΔΦ0|式中S=1-exp(-2r2a2a/w2a2a)为小孔的线性透过率,ra为孔的半径,wa为在线性范围屏上光束半径。通过对ΔTp-v的测量即可求得介质的非线性折射率n2。对于有非线性吸收的介质,可通过测量开孔(S=1)的归一化透过率T(z,S=1)研究其非线性吸收特性。考虑介质的双光子吸收,将吸收系数表示为α(Ι)=α+βΙ(3)α(I)=α+βI(3)可得样品输出面上辐射分布为Ιe(z,r,t)=Ι(z,r,t)e-αL1+q(z,r,t)(4)Ie(z,r,t)=I(z,r,t)e−αL1+q(z,r,t)(4)其中q(z,r,t)=βI(z,r,t)Leff,开孔条件下,进入探测器的光功率即为样品输出端的功率,由(4)式对r积分得到传输功率。Ρ(z,t)=Ρi(t)e-αLln[1+q0(z,t)]q0(z,t)(5)P(z,t)=Pi(t)e−αLln[1+q0(z,t)]q0(z,t)(5)其中q0(z,t)=βI0(t)Leff/(1+z2/z02)。对于|q0|<1,可得到归一化的透过率Τ(z,S=1)=∞Σm=0[-q0(z,0)]m(m+1)3/2(6)T(z,S=1)=Σm=0∞[−q0(z,0)]m(m+1)3/2(6)开孔Z-scan的透射率与样品的折射特性无关,仅与样品的吸收率有关。因吸收系数正比于入射光强度,透过率曲线在z=0时取极小值。通过开孔Z-scan的测量可求得非线性吸收系数β,用以研究样品的双光子吸收、激发态吸收等特性。2激发光和探测光的影响TZ-scan用两种不同波长的光同时入射通过介质,可测量频率为ωe的强激发光感应的频率为ωp的弱探测光的非线性折射率系数γ(ωp,ωe)和双光子吸收系数β(ωp,ωe),即非简并的非线性响应。TZ-scan的实验装置如图(3)所示。可用锁模的脉冲光作为激发光,SHG晶体产生的倍频光作为探测光。两种频率的光同时通过聚焦透镜。样品放在焦点附近,透射光在远场处被分成相互垂直的两束进入两个探测器,每个探测器分别探测一种波长的光能量。在薄样品近似下,假设探测光足够小,它不引起自相位调制和交叉调制效应。激发光强Ie、探测光振幅|Ep|和相位Φp满足耦合波方程dΙedz′=-αeΙe-β(ωe,ωe)Ιe2(7)2d|Ep|dz′+αp|Ep|=-2β(ωp,ωe)|Ep|Ιe(8)dΔΦpdz′=ωpc2γ(ωp,ωe)Ιe(9)dIedz′=−αeIe−β(ωe,ωe)Ie2(7)2d|Ep|dz′+αp|Ep|=−2β(ωp,ωe)|Ep|Ie(8)dΔΦpdz′=ωpc2γ(ωp,ωe)Ie(9)αe、αp分别为激发光和探测光的线性吸收系数,z′为光束在样品中的深度,β(ωe,ωe)、β(ωp,ωp)分别表示简并的和非简并的双光子吸收系数。当入射光为高斯光束时,由方程(7)～(9)可得到样品输出面上的光场分布,再利用线性衍射理论可求得探测光的远场分布。和简并的情况类似,归一化透过率的峰谷之差ΔTp-v与相位改变ΔΦ12基本上满足线性关系ΔΤp-v≈p〈ΔΦ12〉ΔTp−v≈p⟨ΔΦ12⟩其中ΔΦ12=ωpγ12Ie0(1-e-αeL)/Cαe,在脉冲光入射下,时间平均值〈ΔΦ12〉=ΔΦ12/√1.5。对于小孔(S≈0),p≈0.42。通过改变激发光和探测光的偏振特性,如平行极化(xx)或交叉极化(xy),可分别测得非线性折射率系数γxx(ωp,ωe),γxy(ωp,ωe)和非线性吸收系数βxx(ωp,ωe),βxy(ωp,ωe)。用于研究样品的极化色散特性,及光学开关元件的交叉相位调制效应。3归一化透过率测定运用超短脉冲光,在激发光与探测光中引入时间延迟,可获得非线性作用的时间分辩率图象,用以研究介质的非线性响应时间及机理。双光束时间分辨率Z-scan的实验结构如图(4)所示。将入射光分为两束,分别作为泵浦光和探测光,调节半波片和偏振片使两束光垂直偏振。两光束由半反镜合并为一束通过透镜会聚入射到样品,光阑前的偏振片用以滤除泵浦光,使探测光单独进入探测器。实验中,样品的位置Z、探测光与泵浦光之间的时间延迟td可以独立调节。测得的归一化透过率T是Z和td的函数。通过对双光束时间分辨率Z-scan透过率T(td,Z)的测量,可得到非线性折射率的弛豫时间,可用于分析半导体中束缚电子、自由载流子对非线性的贡献,也可区分快速响应的kerr效应与慢响应的温度效应对非线性的贡献。4圆屏和圆屏的线性关系EZ-scan的实验装置与Z-scan的结构基本相同,但远场探测器前的小孔光阑由一圆盘取代(如图5所示)。D2测量经样品通过圆盘的光能量,D1测量无样品的参考光能量。两臂的结构一致,归一化透过率直接由D2/D1得到。该方法可以明显的提高测量的灵敏度。当入射光为高斯光时,具有非线性自聚焦特性(n2>0)的介质在焦点附近起到一个正透镜的作用。当样品置于焦点前(Z>0)时远场光束的发散度增大,圆盘边缘通过的光增多。当样品移到焦点后时光束的发散度减小,圆盘遮挡更多的光。从而透过率曲线呈峰-谷形状,与用小孔光阑的结果正好相反。同理,当n2<0时,则曲线呈谷-峰形状。圆屏的线性遮挡率S=1-exp(-2r2a/W2a)正好等于圆孔的线性透过率。对于较大的圆屏,0.99>S>0.98,小的非线性相移ΔΦ0≤0.2,EZ-scan实验得到的透过率的改变ΔΤp-v与ΔΦ0基本上满足线性关系ΔΤp-v≈0.68(1-S)-0.44|ΔΦ0|(10)虽然对于同样大小的圆屏和圆孔,由于介质非线性折射引起的透射光能量的改变量大小相等,但在中心处光的线性成份较大,两者归一化的透过率有很大的差别。普通Z-scan随S的增大ΔTp-v减小(图6中曲线a所示),小孔半径较小时灵敏度较高。而在EZ-scan测量中ΔTp-v随S的增大而增大(图6中曲线b所示),即圆屏的半径大对应的灵敏度高。在EZ-scan测量中所利用的光束边翼(S≈1)的光线偏折程度大于Z-scan测量中利用的小孔中心(S≈0)的光线偏折程度。实验得到测量的信噪比可提高3～5倍。可测出λ/104的波前变化。实际测量中,由于入射光有可能不是理想的高斯光束,这将影响测量结果的绝对大小。用已知非线性系数的介质对EZ-scan进行系统校准,可减小绝对误差。EZ-scan方法适用于测定较小的非线性相移。如薄膜中的非共振的非线性折射率。基于与EZ-scan同样原理的还有离轴Z-scan,小孔偏离Z轴放置,利用光束边缘的光线,提高测量的灵敏度。5介质z-scan的基本原理RZ-scan是通过测量样品表面反射光能量的改变,研究高吸收介质(如半导体材料)表面的非线性特性的方法。若样品垂直于入射光束(Z轴)放置,由于光感应而引起的反射光波前的变化非常小,在许多情况下低于测量的灵敏度。M.Martinelli提出了增强灵敏度的反射Z扫描技术。实验结构如图(7)所示。入射光以振动方向平行于入射面的线偏振光斜入射至样品的表面,入射角θ接近布儒斯特角θB,此时反射光强最小。当样品沿Z轴平移至焦点附近时,光强度增大,样品所产生的非线性折射(Δn)使得入射光线偏离布儒斯特角,反射光强度将发生明显的变化。由菲涅尔公式,反射系数可表示为r(θ)=˜n2cosθ-√˜n2-sin2θ˜n2cosθ+√˜n2-sin2θ(11)˜n为介质的复折射率。考虑介质的Kerr非线性,˜n=˜n0+Δ˜n(Ι),其中介质的线性和非线性项˜n0、Δ˜n(I)分别包含实部(折射率n)和虚部(吸收k)。在一级近似下r(θ)=r0(θ)+Δ˜n∂r(θ)∂˜n(12)归一化的功率反射率R定义为反射光束的功率与无非线性效应时的反射功率之比R(z,θ)=∫∞0|r(θ)|2Ι(p,z)pdp∫∞0|r0(θ)|2Ι(p,z)pdp(13)I(p,z)为入射的高斯光强度分布。对于饱和吸收介质,折射率的改变Δ˜n(Ι)=˜n2Ι/(1+Ι/ΙS),其中IS是饱和光强。上式可写为R(z,θ)=1+2Re[ˆr(θ)]4ΙSΙ20ω20∫∞0Ι2(p,z)Ι(p,z)+ΙSpdp(14)式中归一化的非线性反射系数ˆr(θ)定义为z=0、p=0处反射系数的非线性部分与线性部分之比ˆr(θ)=˜n2Ι0r0(θ)[∂r(θ)∂˜n]Δ˜n=0(15)对于非饱和吸收介质,折射率改变正比于强度Δ˜n(Ι)=˜n2(Ι),式(14)简化为R(z,θ)=1+Re[˜r(θ)]1+z2/z02(16)测量样品在不同位置z的反射功率R,由式(14)或(16)可得到归一化的反射系数ˆr(θ)和非线性折射率n2。各种Z-scan技术的理论分析及应用仍在不断的发展之中。文献用惠更斯—菲涅耳(H-F)传播积分从理论上导出了大的非线性相移(ΔΦ>1)的Z-scan理论。Z扫描技术多数是在高斯光束入射薄样品近似下得到。有文献报道用顶帽光束(Top-hapbeam)作为入射光比高斯光束入射测量精度可提高2.5倍