核电站水化学

4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系冷却剂及其中杂质和添加物的活化燃料元件中裂变产物的释放结构材料和腐蚀产物的活化4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.1冷却剂及其中杂质和添加物的活化冷却剂自身的核反应

16O(n，p)16N；16O(p，α)13N；17O(n，p)17N；

18O(n，γ)19O；18O(p，n)18F；2H(n，γ)3H4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.1冷却剂及其中杂质和添加物的活化添加剂的核反应

可溶性中子吸收剂的核反应：10B(n，2α)3HpH调节剂的核反应：6Li(n，α)3H杂质的活化

随补水或首次充满反应堆的水带入的杂质的活化。4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.2燃料元件中裂变产物的释放1.裂变产物在氧化物燃料中的状态

裂变产物的存在状态及其挥发性决定了其从燃料中释放的速率。一般说来：具有最大挥发性而又不和任何元素化合的惰性气体的释放速度最大；碱金属和卤素由于氧化物不稳定且元素态的蒸气压较高，故具有较高的释放速率；其它的元素的释放速率取决于其元素态或氧化态挥发性以及形成氧化物的自由能的大小。4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.2燃料元件中裂变产物的释放2.裂变产物从燃料中逸出

（1）裂变反冲

自身释放：靠近燃料表面的反冲核藉助本身的反冲能量脱离燃料基体。击穿释放：燃料深处的反冲核使晶体破坏，将晶格中残存的挥发性裂变产物带出。4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.2燃料元件中裂变产物的释放2.裂变产物从燃料中逸出（2）扩散

800℃以上时，扩散是裂变核释放的主导因素。稳定、长寿命的裂变产物主要通过扩散从燃料中逸出。缺陷阱迁移模型：裂变产物进入燃料缺陷（原有的或反冲核造成的）或烧结时生成的密闭孔中，这些缺陷或孔称为捕阱，进入捕阱的裂变气体可以从这些捕阱中逸出。4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.2燃料元件中裂变产物的释放2.裂变产物从燃料中逸出

短半衰期核素可能在到达燃料表面之前就已经衰变成了其它元素。半衰期约短，逸出率越小。但由于短半衰期核素所站的放射性份额较大，因此估算期逸出率具有重要意义。实验证明：扩散系数相同的挥发性核素的逸出率与衰变常数的平方根成反比。（3）短半衰期核素的逸出4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.2燃料元件中裂变产物的释放3.裂变产物从燃料包壳缺陷的释放Nf、NL——燃料和冷却剂中的核素数目；λ——衰变常数；Kd——核素在冷却剂中的减少率（核素在离子交换剂上的吸附、设备表面的沉积或泄漏等引起的减少）；r——逃逸率系数，定义为单位时间内裂片核由燃料包壳缺陷中释放出来的份额，单位为1/s。4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.2燃料元件中裂变产物的释放3.裂变产物从燃料包壳缺陷的释放影响裂变产物释放的因素主要有两个方面：（1）元件破损数量和元件破损程度。元件破损数量越多和破损程度越严重，裂变产物释放越厉害。（2）堆功率，即与燃料温度有关。温度引起裂变产物的扩散速度。在温度变化过程中，穿过包壳缺陷进入的水分又夹带裂变产物返回冷却剂中。4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.3结构材料和腐蚀产物的活化1.腐蚀产物的活化由腐蚀产生的产物被活化后转移到冷却剂中而导致冷却剂放射性增加。核素半衰期生成反应核素半衰期生成反应60Co5.28年59Co(n,γ)60Co51Cr27.8天50Cr(n,γ)51Cr58Co71天58Ni(n，p)58Co59Fe45天58Fe(n,γ)59Fe54Mn314天54Fe(n，p)54Mn95Zr65天94Zr(n,γ)95Zr4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.3结构材料和腐蚀产物的活化2.沉积物的活化

由沉积物活化产生的放射性与沉积物增长速度成正比。而影响核素和腐蚀产物沉积的因素有：①溶解度：溶解度越小，核素的沉积越厉害。稀土元素和Zr等裂变产物最易沉积。②金属表面状况：裂变产物在不锈钢表面的沉积率较在碳钢表面的高、在未氧化表面的沉积率又比在氧化表面高。③冷却剂的温度和pH。4.1压水堆放射性物质的来源海军工程大学核能科学与工程系4.1.3结构材料和腐蚀产物的活化3.结构材料原子核的活化如能量为2.5MeV的中子与结构材料作用时，很容易形成58Co；在以不锈钢材料为主的反应堆中，结构材料原子核活化形成的放射性核素主要是54Mn，58Co和60Co。4.2水溶液中裂变产物海军工程大学核能科学与工程系4.2.1水溶液中的放射性碘放射防护规定：131I在露天水源中的限制浓度为6×10-10Ci/L，在放射性工作场所空气中的最大允许浓度为9×10-12Ci/L。碘在气液两相间的分配与溶液的pH、碘的浓度、碘的形态（有机碘的挥发要比元素碘大得多）和溶液温度等有关。

4.2水溶液中裂变产物海军工程大学核能科学与工程系4.2.2惰性气体裂变产物

冷却剂中主要的惰性气体裂变产物为长半衰期的85Kr（T1/2=10.8年）和半衰期较长的133Xe（T1/2=5.27年）。溶解在冷却剂中的惰性气体不与其它物质相互作用，对器壁也没有吸附作用。当系统中有自由液面存在时，惰性气体会从冷却剂中缓慢逸出。4.2水溶液中裂变产物海军工程大学核能科学与工程系4.2.3其它裂变产物裂变产物的衰变。裂变产物的净化去除。惰性气体裂变产物非惰性气体裂变产物核素微居里/毫升核素微居里/毫升85Kr85mKr87Kr88Kr133Xe133mXe135mXe138Xe1.111.460.872.581.74×1021.970.140.3684Br88Rb89Rb89Sr90Sr90Y91Y92Sr92Y95Zr95Nb99Mo131I132Te132I133I134Te134I134Cs135I136Cs137Cs138Cs144Ce144Pr3.0×10－22.566.7×10－22.52×10－34.42×10－55.37×10－54.77×10－45.63×10－45.54×10－45.04×10－44.70×10－42.111.550.170.622.552.2×10－20.397.0×10－21.4