核废物地质处理

7.4.1核废物地质处理的基本概念与历史1、核废物地质处置的多重屏障体系人工屏障（工程屏障）：玻璃固化体：阻滞废物中放射性核素向外迁移的第一道屏障。废物外包装容器：保护放射性废物固化体过早地被侵蚀、破坏的强有力机械屏障。回填材料：废物容器之间和在废物容器与地质体之间充填的某些矿物、岩石碎料等。具有较强的抗风化能力（寿命超过106年）、吸附能力等，它不仅可作为机械支撑物以稳定废物容器，而且是阻滞放射性核素迁移的化学屏障和物理屏障。天然屏障：地质体，又称废物的贮存介质、处置介质等，这是核废物处置场（库）周围的土壤、岩石及有关沉积物等。核废物处置体系的主要功能：物理屏障作用：限制和阻止地下水接近、进入废物处置库化学屏障作用：通过化学作用阻滞放射性性核素向生物圈迁移机械屏障作用：废物容器和回填材料能安全、稳妥地包容废物2.核废物处置方法的原理（过去常用）低、中放废液的地下渗滤处置将废液排入地表沟槽内，借助土壤和砂砾层对废液中有害物质的吸附、渗透作用，净化废液的一种地质处置方法。（致使放射性浓度超过允许限值）低、中放废液深井注入处置将废液经由注入孔高压压入1000-1500米深处相对封闭的透水岩层中，借此将放射性废液永久地与生物圈隔离的方法。造成环境污染、处置井远离核设施，目前很少用。水力压裂处置将浓缩低、中放废液，与水泥、粘土混合后的灰浆，通过钻孔用高压设备将其注入300-500m地下预选被压裂的不透水岩层中，使废液迅速固化为岩层的一部分，以达到永远隔离核废物的目的。例：美国橡树岭国立实验室于1959年首先从石油部门开采应用到低、中放废物地质处理领域中来。海洋投弃又称海洋倾倒处置，这是将低、中放废物容器（一般为混凝土固化体，外加钢桶包装）投入远离陆地的预定海域，使废物容器自行沉入海底，或者直接向海洋排放低放废液，借海水隔离和稀释放射性物质的一种非地质处置方法。污染海水，1983年，伦敦倾废公约通过了停止向海洋倾倒核废物的议案。7.4.2适合核废物地质处置的岩土类型岩石孔隙度较小、含水量较少，水渗透率较小。地下水在岩石、土壤中的渗透、扩散乃至流动是危及核废物安全处置的最主要因素。岩石中裂隙较少岩石应具有良好的导热性、抗辐射性，随时传导、散失废物的衰变热。岩石应具有一定的机械强度，便于构筑地下工程。岩石应具有较强的离子交换能力和吸附能力。岩石的体积应足够大（迁移距离较大）适合的地质介质主要有：岩盐、花岗岩、凝灰岩、粘土岩、玄武岩、流纹岩、辉长岩等7.4.3低中放废物的地质处置低、中放固体废物的处置方案

（1）陆地浅埋（土壤等松散沉积物）广泛应用（2）废矿井处置（盐、铁、铀矿等）广泛应用（3）深地质处置（矿山地质处置法，处置在埋深大于300-500m的地下人工岩硐中）耗资大，较少用（4）海岛处置运输费用高，国际上禁止（5）滨海底处置（处置介质为岩石）瑞典芬兰（国际上对处置的安全性有争议）（6）水力压裂处置（页岩等）美国停止中国（7）海洋投弃（海水）沿海国家采用，现禁止高放废物是指乏燃料后处理产生的高放废液和其固化体；准备直接处置的乏燃料；及类似辐射水平或释热水平的其它废物。国际原子能机构提出的按处置要求分类的固体废物分类标准，规定高放废物释热率高于2kW/m3，且长寿命放射性核素的比活度高于对短寿命废物的限值（4x106Bq/Kg单个货包）。高放废物的处置必须采用地质处置。7.4.4高放废物的处理和处置一、高放废液的贮存高放废液来源

水法乏燃料后处理（Purex流程）时，元件切割溶解之后，用有机溶剂（如TBP/煤油）萃取铀和钚，把绝大部分裂变产物留在水相中，形成高放废液1AW。高放废液特性放射性强、腐蚀性大（强酸性）、释热率高、毒性大。高放废液贮存要求（1）贮罐设置夹套或托盘，万一发生泄漏时，可以收集所漏出的高放废液。（2）设置搅拌器（一般用空气搅拌器），使槽底不会出现沉积物，发生局部过热；（3）设置水冷却系统，带走衰变热，不致出现自沸现象，槽中高放废液的温度最好保持在60℃之下。（4）设置备用槽和转移废液的设备（如空气提升器、喷射泵等），以便在发生事故时，可安全转移到备用槽中。（5）设备间设置通风，使辐解气体（如H2等）不能在槽中积累，排气经过过滤处理，达到标准之后，才允许排入大气（6）高放废液贮槽设置在厚壁的混凝土地下室（有抗震要求），有良好屏蔽作用，室内衬有不锈钢，容易去污。（7）设置各种可靠探测仪表和报警装置，例如监测液位、温度和放射性。有时还设置检测腐蚀情况的挂片。（8）良好的管理措施（人员培训、严格操作程序、应急响应准备）。高放废液贮槽寿命是有限的（设计寿命15—20a）。所以高放废液不允许长期贮存，要尽早进行固化处理。二、高放废液的固化高放废液玻璃固化

玻璃类型高放废液的固化已开发研究了许多方法，至今被广泛采用的是硼硅酸盐玻璃固化。

废物包容量

玻璃中包容废物氧化物量上限为30%（wt）。工艺特点玻璃是化学性质不活泼的物质，在高温状态下融熔，具有液态性质，能溶解很多氧化物，使得强放废液中的化学元素结合在无定形玻璃网络结构中，形成均匀的一相玻璃产品。黄相问题对于含硫、钼、铬浓度较高的高放废液，硼硅酸盐玻璃固化容易分离出黄色第二相（常称为黄相）。黄相中含有较多易溶的90Sr和137Cs，因而降低固化产品的品质。人造岩石固化－一种开发中的固化技术人造岩石是通过高温固相反应制备的一种热力学稳定的、多相钛酸盐矿物固溶体，大部分废物元素直接进入矿相的晶格位置，一部分废物元素被还原成金属单质，包容于合金相中。由于放射性元素被牢固地固定在矿物的晶相结构中，人造岩石固化体的抗浸出性、化学稳定性、热稳定性和耐辐射性，都比玻璃固化体好。

三、高放废物的地质处置高放废物的特性1、高放废物具有极强β/γ辐照水平（高放废物的体积虽然是核燃料循环所产生的放射性废物体积的1%，所含放射性量却为核燃料循环总放射性的99%）；2、释热率高；3、含有较多半衰期长和毒性大的α放射性核素。地质处置的目的高放废物地质处置是把高放废物同人类生活圈长期安全隔离开来，抑制放射性核素进入生活圈，不给人类带来危害作用。地质处置的特点处置难度大，费用高。处置方法

基本思想可行性1、深地层处置地下库巷道垂直钻孔埋藏等选择适当地质层在600-1000m深层开设巷道，适当布置垂直钻孔，将固化体废物桶叠堆在钻孔中，即处置于地下人工深岩硐中研究最多，具有实用性和可行性2、废矿井处置与处置低、中废物的废矿井处置原理相同，质量要求明显要高不良的处置条件，使用的国家很少3、超深钻孔埋藏将废物放置在3-15km深的超深钻孔中技术难度大，投资高4.深岩层中熔融处置将高放废物（或高放废液）不经中间贮存冷却，直接放入（或注入）深岩层中，利用衰变热使废物和岩石一起熔成固熔体尚待评价和研究开发5、深海床处置将废物置于深洋底下沉积层中IAEA正组织一些国家的专家在研究评价6、核嬗变处理利用核反应装置使核废物中的长寿命超铀核素（主要是锕系元素），受中子诱发活化、裂变生成短寿命同位素或稳定同位素，藉此将高毒性废物转变为低毒性或无毒性核废物。目前技术上尚不可行；有不可修复的失败危险三、高放废物的地质处置6、高放废物的分离—嬗变分离—嬗变（Partitioning&Transmutation简称P-T技术）工艺过程1)把高放废物中锕系核素、长寿命裂变产物和活化产物核素分离出来；2)制成燃料元件送到反应堆去（裂变反应）或者制成靶子放到加速器（轰击散裂），转变成短寿命核素或稳定同位素，优点1)减少高放废物地质处置负担和长期风险；2)可更好地利用铀矿资源。

我国研究现状TRPO流程萃取分离清华大学正在建设TRPO流程萃取分离冷试验台架。加速器驱动次临界反应堆我国正在开发研究加速器驱动次临界反应堆（ADS）技术，目的之一是为了嬗变高放废物。（嬗变，可在热中子堆、快中子堆、聚变堆或强流质子加速器中进行。）四、高放废物的地质处置研究开发工作

1．高放废物库选址高放废物处置处置库多重屏障构想：●多重屏障分为工程屏障（包括高放废物固化体的包装容器、外包装、缓冲介质、回填材料和处置工程构筑物）和天然屏障（基岩和外围土层）两大部分。（工程屏障的屏蔽隔离作用至少可达1000年，以后的屏蔽隔离作用则主要依靠天然屏障。）●对于基岩，有的国家选花岗岩、凝灰岩、片麻等（结晶岩类），有的国家选盐岩（蒸发岩类），也有选粘土层（泥质岩类）。●现在被人们普遍接受的是深地层－巷道布置－垂直钻孔－叠堆处置法，这是纵深防御多重屏障隔离体系。放射性核素到人类生活环境的转移途径：●放射性核素从处置库中的高放废物体转移到人类生活环境，主要媒介体是地下水。●在正常情况下，地下水到达处置库，容器被腐蚀，放射性核素被溶出，输运到食物链，进入到人体，其过程是极其缓慢的，除了核素本身衰变外，还存在着一系列逆过程，如稀释分散、介质吸附、凝聚、沉淀、矿化、离子交换等。放射性核素输运量是微乎其微。高放废物处置库破坏的事故风险：（事故的风险几率很小（10-9/年--10-13/年））自然事故：火山爆发、地震、断层、冰川、陨石坠落等人为事故：采矿、钻井、地下水汲取、战争等废物感生作用：热、辐射、应力作用、乏燃料的临界事件等事故风险不确定性：由于水文地质情况的不确定性、自然事件和人为事件的不确定性，以及人口分布和人们生活习性改变的不确定性，事故的风险也存在着很大的不确定性。2．实验室研究和数学模型推算（1/1）

实验－高放固化体的浸出试验；－核素在各种介质中的迁移试验；－温度、辐照和应力影响试验；－材料腐蚀试验等数学模型①释放模型或核素浸出模型。重点计算分析放射性核素从固化体或乏燃料元件中被地下水的浸出，描述源项释放。②核素迁移模型。包括近场处置库迁移模型和远场地质圈迁移模型，重点计算分析溶出的放射性核素输运出处置库和通过岩石裂缝输运到近地表，描述核素迁移过程。③剂量效应模型或生物圈食物链模型。重点计算分析进入地表水中的放射性核素通过食物链到达人体，产生内照射、外照射的剂量，描述后果效应。3．地下实验室研究

地下实验研究必要性－地上实验室研究工作受时间、空间和实验条件的限制，有很大的局限性；－在地上实验室研究的基础上建立起来的数学模型作了很多简化和假设；－用地下实验室研究验证地上实验室研究的正确性和可靠性。地下实验研究内容

－地下水流动、地下水化学组成研究；－岩层力学性质研究；－热传导能力和影响研究；－核素迁移示踪研究；－挖掘、回填封闭技术的可行性验证；－实验室数据、数学模型和评价模式的验证等。4．自然类比研究（1/4）

自然类比研究必要性－自然类比研究是研究与地质处置放射性废物类似的自然现象，天然或人造物质经过漫长历史年代之后的变化。－自然类比研究的对象是不受人控制的自然过程，它能提供实验室和地下实验室研究所不可能获得的数据和证明。

自然类比研究分类

①铀、钍矿自然类比研究。铀、钍矿类比为放射性废物处置库，研究核素迁移速度，迁移的影响因素和分布规律。②天然物考古自然类比研究。考古发现奥克洛天然反应堆经过二○亿年裂变元素和锕系元素仅迁移几厘米到几米远，他是地质构造可以安全隔离有力的佐证。③人造物考古自然类比研究。如马王堆的殉葬品经过二一○○年保存完好，证明隔水、绝氧的重要作用。高放废物安全处置是一项复杂的系统工程，安全评价贯穿于选址、设计、建造到试运行、运行、关闭和关闭后等处置的全过程。高放废物处置现状

国际－从20世纪60年代初开始研究高放废物处置，但是至今还没有一个国家建成高放废物处置库。－美国早先计划在1998年建成第一个高放废物处置库