非线性光学——

1、第一章第一章 非线性光学简介非线性光学简介Introduction to Nonlinear Optics1-1介质中的麦克斯韦方程介质中的麦克斯韦方程1-2非谐振子模非谐振子模型型1-3 极化率的量子理论极化率的量子理论1-1 介质中的麦克斯韦方程介质中的麦克斯韦方程 Maxwells Equations in Nonlinear Media0HDJtDHtBEEJMHBPED000麦克斯韦方程组：麦克斯韦方程组：其中：其中：J上式中的上式中的 和和 分别为介质中的自由电流密度和自由分别为介质中的自由电流密度和自由电荷密度，电荷密度， 为磁化强度，为磁化强度， 为真空介电常数，为真空介电常数

2、， 为真为真空磁导率，空磁导率， 为介质的电导率，为介质的电导率， 是介质的极化强度。是介质的极化强度。M00P假假定介质是非磁性的定介质是非磁性的0M无自由电荷无自由电荷，0, 0J方程可简化为：方程可简化为：00BDtDHtBEHBEPED00是是介质的介电张量介质的介电张量极化强度可写为极化强度可写为NLLPPP这里这里 分别为线性极化强度和非线性极化强度。分别为线性极化强度和非线性极化强度。NLLPP, t drdtrEttrrtrPL,10线性极化线性极化项项线线性极化率张量性极化率张量 tr,1将光场电矢量按付立叶级数展开将光场电矢量按付立叶级数展开dkdtirk ikEtrEex

3、p, ,10kEkkPL dtrdtirk itrkexp,11 ,1,10kk对线性极化强度两边做付立叶变换得对线性极化强度两边做付立叶变换得线线性介质极化率张量与介电张量的关系性介质极化率张量与介电张量的关系其中其中dtrdtirk itrPkPLLexp, 3322113322113322113022112211221120,:,;,;,:,;,dtrddtrddtrdtrEtrEtrEttrrttrrttrrdtrddtrdtrEtrEttrrttrrtrPNL ,32kPkPkPNL非线性极化强非线性极化强度度将上式两边进行付立叶变换将上式两边进行付立叶变换其中其中 lljjiilj

4、iljiljijjiijijijikEkEkEkkkkdddkPkEkEkkkddkP,:,:,303202n阶极化率张量阶极化率张量 nntrktrkinnnnnndtrddtrdetrtrkkkknnnn111121211111,;,1-2 非谐振子模型非谐振子模型Anharmonic oscillator modelFaxxdtdxdtxd22022titititieeEeeEmqF221121假设单位体积含有假设单位体积含有N个经典谐振子，当原子受外加个经典谐振子，当原子受外加光电场作用时，原子中的电子作受迫振动，运动方光电场作用时，原子中的电子作受迫振动，运动方程为程为力力F可表示可

5、表示为（两个外光场作用）为（两个外光场作用）NqxP 根据极化强度定义，单位体积内的电偶极矩为根据极化强度定义，单位体积内的电偶极矩为利用线性方程可得到一阶解利用线性方程可得到一阶解 tiiiiiieiEmqxccxxx220121111. 321xxxx假设非谐项假设非谐项 很小，利用微扰理论有很小，利用微扰理论有2ax这里这里c.c.为复共轭项。为复共轭项。 222201212020222220222022221221202222012120212212222122122122111024212.02221iimqaxeiiEmqaxeiiiEEmqaxccxxxxxxtiiiiiiiti

6、i代入代入 可得到二阶近似解可得到二阶近似解 21)(xa同样，可通过连续迭代得到高阶解。同样，可通过连续迭代得到高阶解。和、差和、差频频倍频倍频光整流光整流上式产生上式产生新频新频率极化强度，辐射光波频率有率极化强度，辐射光波频率有21212 ,2 ,对高阶项将产生频率对高阶项将产生频率2211nn在非共振条件下，若在非共振条件下，若210, 4012mqaEPP二阶和一阶极化强度的比为二阶和一阶极化强度的比为amqEmaxxmqEat2at4020当当 很大时，恢复力大小与非谐力在同一量级很大时，恢复力大小与非谐力在同一量级x atEEPP12代入上式，可得代入上式，可得已知原子电场已知原

7、子电场cmVEat8103 710atEE对于对于2.5w/cm2 激光，其光场为激光，其光场为30V/cm,这样有这样有因此需要高强度的激光产生非线性效应。因此需要高强度的激光产生非线性效应。扩展到高阶项同样有扩展到高阶项同样有 atnnEEPP11-3 极化率的量子理论极化率的量子理论Quantum Mechanical Theory of Nonlinear Optical susceptibility密度矩阵表示密度矩阵表示trHttriss,int0HHH对原子系统，波函数对原子系统，波函数 ，含时薛定谔方程为，含时薛定谔方程为trs,哈密顿算符哈密顿算符 ruEruHnnn0本征态

8、本征态 满足不含时薛定谔方程满足不含时薛定谔方程 run rutCrnnsns波函数按能量本征态展开波函数按能量本征态展开为无外场时的哈密顿算符，为无外场时的哈密顿算符， 为相互作用哈密为相互作用哈密顿算符。顿算符。0HintH ruHtCrudttdCinnsnnnsn rdruHruHnmmn3 tCHtCdtdisnnmnsm mnnmrdruru3满足正交归一性满足正交归一性将波函数展开式代入含时薛定谔方程将波函数展开式代入含时薛定谔方程其中其中薛定谔方程变为薛定谔方程变为sAsAAssmnsnmnsmACCA用用Dirac符号表示符号表示或或rdAAss3力学量算符力学量算符 的期望

9、值为的期望值为A snsmsnmCCsp mnnmsnsmsACCspArduAuuAuAnmnmmn3其中其中 对对于原子系综，假设有概率于原子系综，假设有概率p(s)处于处于s态，其态，其密密度矩阵可定义为度矩阵可定义为这里这里p(s)为经典概率。为经典概率。算算符符 的期望值应表示为对所有态的期望值应表示为对所有态s的系综平的系综平均均A用密度矩阵可写为用密度矩阵可写为mnnmnmAA因此，因此， 的期望值用密度矩阵表示的期望值用密度矩阵表示AAtrA将密度矩阵对时间求微分有将密度矩阵对时间求微分有 snsmsnsmssnsmsnmCdtdCdtdCCspCCdtsdp其中，上式右边括号

10、内的式子可表示为其中，上式右边括号内的式子可表示为上式右边可用密度矩阵表示上式右边可用密度矩阵表示 ssssnmnmmnsip sC C HC C H,11HiHHimnmnnm代入上式，有代入上式，有smsnsmsnsmsnsnsmsnsmCHCiCHCidtdCCCHCidtdCC111,1HitrandomHHHHint0nEnHn0EreHint非线性极化率的微扰理论非线性极化率的微扰理论哈密顿量哈密顿量能量本征方程能量本征方程相互作用哈密顿量相互作用哈密顿量为随机哈密顿量，表示热库对系统的随机扰动，为随机哈密顿量，表示热库对系统的随机扰动，主要表现为系统的弛豫过程。主要表现为系统的弛

11、豫过程。randomH,1randomrelaxHitrelaxtHHit,1int0密度矩阵方程可写为密度矩阵方程可写为弛豫过程密度矩阵方程为弛豫过程密度矩阵方程为 snsnsnnCCspnn对非对角元密度矩阵可表示对非对角元密度矩阵可表示由于不同态由于不同态s间位相的不确定性间位相的不确定性，系，系综平均得综平均得0 nnnnnnrelaxnnt nnnnnnT211 0110nnnnnrelaxnnnnTt弛豫过程可理解为位相相干指数衰减过程弛豫过程可理解为位相相干指数衰减过程表示从表示从 的弛豫时间，的弛豫时间，称为横向弛豫时间。称为横向弛豫时间。nn纵向弛豫过程可写为纵向弛豫过程可写

12、为称为纵向弛豫时间。称为纵向弛豫时间。1T 21210PPP和和 用微扰级数表示用微扰级数表示P其中其中 为热平衡状态系统的密度算符。为热平衡状态系统的密度算符。 0 PTrPnn假设介质为非永久极化，有假设介质为非永久极化，有 00P relaxrelaxtHHittHHit21int20210int101,1,1将上式微扰展开代入密度算符方程，得将上式微扰展开代入密度算符方程，得解上式方程，已知光场可写成频率展开，解上式方程，已知光场可写成频率展开，tirk iEiiiexpEtiHHHiiiiiexpintintintE同样，相互作用哈密顿量可写为同样，相互作用哈密顿量可写为 jjnn

13、jnjjnit密度算密度算符可符可表示为表示为并且满足并且满足 nnkjnnjnnnnknnjknnnknnnnjnnnnkjnnnnkjnnjknnkjkjnnnnnnnnnnjnnjjnnHHHHiiHHiH int11intint11int1int1int200int11,这样一阶和二阶分别为这样一阶和二阶分别为EreHintrNeP 002011ggnngnggningjngnggnjngijjijirrirreNEP已知已知以及以及代入一阶密度算符解，得代入一阶密度算符解，得 对对于一阶极化率有两项，二阶极化率共有于一阶极化率有两项，二阶极化率共有8项（如下式所示），三阶极化率有项（

14、如下式所示），三阶极化率有48项。项。Hng= 01212121,220321022121111ggngnngngnnnnngjnningkngnggngnnnnnngknningjgngnngngnginnkngjgngnngngnginnjngkgngnngnggnjnnkgninnggngnngnggnknnjgnikjiijkiiirrriiirrriirrriirrriirrriirrreNEEP非线性极化率全交换对称非线性极化率全交换对称对一阶极化率对一阶极化率 11ijij如果不存在阻尼项，在非共振条件下，二阶极如果不存在阻尼项，在非共振条件下，二阶极化率张量有如下对称性化率张量有如下对称性 132232122132kijjkiijk 002011ggnngnggningjngnggnjngijjijirrirreNEP有有在无阻尼存在时，极化率张量为实数在无阻尼存在时，极化率张量为实数 21322132ijkijk 112121112121nnnllllnnllllnnllllnnnnN阶非线性极化率满足阶非线性极化率满足 22222222ijjjjijijijj倍频倍频 312223121232132232122132kjij