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1、1原子分子光谱学第五章 双原子分子的结构和光谱2第五章 双原子分子的结构和光谱 第一节 分子光谱和分子能级 第二节 双原子分子的转动和振动光谱 第三节 双原子分子的电子态3第一节 分子光谱和分子能级 分子的键联 双原子分子:由2个原子核和若干个电子组成。 分子结构:离子键、共价键 非极性共价键:同核双原子(如O2、H2、N2) 极性共价键:异核双原子分子(如HCl、HF、CO) 极性分子:具有极性共价键的分子 非极性分子:具有非极性共价键的分子4第一节 分子光谱和分子能级 分子光谱 远红外光谱 (波长是厘米或毫米的数量级) 近红外光谱 (波长是微米的数量级) 可见和紫外光谱(复杂的光谱体系)5
2、第一节 分子光谱和分子能级 分子内部的运动状态 分子的电子运动状态 (可见和紫外区 ) E电 诸原子之间的振动(近红外区 ) E振 分子的转动(远红外区 )E转6第一节 分子光谱和分子能级 分子的能量 E=E电+E振+E转 转振电EEE 振动能级的间隔随能级的上升而减小; 转动能级的间隔随着能级的上升而增加, 7第二节 双原子分子的转动和振动光谱 1、双原子分子的转动光谱 模型:刚性转子(分子转动时核间距离不变 )转动惯量 20212211222211)(rrmmmrmrmI8第二节 双原子分子的转动和振动光谱 1、双原子分子的转动光谱 刚性转子的能量: 刚性转子的波动方程为 令IPIIIE2
3、2)(21222ErPo2222202Er求得) 1(JJ9第二节 双原子分子的转动和振动光谱 1、双原子分子的转动光谱 刚性转子的能级 转动常数 ) 1(22202202JJrrE) 1() 1(82022JhcBJJJr)cm(81202crhB10第二节 双原子分子的转动和振动光谱 1、双原子分子的转动光谱 刚性转子的转动谱项 相邻能级间隔 ) 1()(JBJhcEJF 121211JBJJJJBJFJF11第二节 双原子分子的转动和振动光谱 1、双原子分子的转动光谱 刚性转子发射和吸收光谱的选择定则刚性转子发射和吸收光谱的选择定则 刚性转子偶极辐射的光谱频率为刚性转子偶极辐射的光谱频率
4、为 1, 01MJ) 1(2)() 1(JBJFJF12第二节 双原子分子的转动和振动光谱 2、双原子分子的振动光谱 模型:简谐振子 振子等效模型)cos(tAx13第二节 双原子分子的转动和振动光谱 2、双原子分子的振动光谱 分子的位能).(! 2)()( )()()(2eeeeerUrrrUrrrUrU取最小的位能为零,即取U(re)=0, 2221)(21)(kxrrrUrUeekxxUfdd分子间的作用力近似假定为弹性力 14第二节 双原子分子的转动和振动光谱 2、双原子分子的振动光谱 简谐振子的能量 波动方程为 总波函数22222212erPkxPEErPkxPe22222212JM
5、15第二节 双原子分子的转动和振动光谱 2、双原子分子的振动光谱 振动能量 归一化波函数) 1(JJhcBEEe2121ohukE2edde!2) 1(2216第二节 双原子分子的转动和振动光谱 2、双原子分子的振动光谱 振动谱项 相邻能级间隔 振动光谱的选择定则 零点能:分子处在最低振动态。 0hv)21()21()(0vwvcvhcEvFe10021hE 17第二节 双原子分子的转动和振动光谱 2、双原子分子的振动光谱 H2分子简谐振子的位能曲线、能级和波函数 18第二节 双原子分子的转动和振动光谱 3、振动和转动体系 振动和转动体系的光谱 选择定则 振动带的R支 振动带的P支 11J1J
6、JJ) 1(2) 1()2)(1()(JBJBJJJBcJeoR1JJJBJJBJJBJJJBJeep2) 1() 1() 1()(19第二节 双原子分子的转动和振动光谱 3、振动和转动体系 振动和转动体系的光谱20第二节 双原子分子的转动和振动光谱 4、双原子分子的转动光谱 模型:非刚性转子 离心形变转子:指核的距离因核离心而伸长。 离心力: 核间的收缩力: 平衡时: ccccrIPrF22)(ecr-rK)(2ecccrrKrIP21第二节 双原子分子的转动和振动光谱 4、双原子分子的转动光谱 离心形变转子能量 能量的本征值 离心形变转子的光谱项22)(212ecrrkIcPE.1)(1)
7、(-1)(3322JJHchJJDchJJBchEeee3322) 1() 1() 1()(JJHJJDJJBJFeee22第二节 双原子分子的转动和振动光谱 5、双原子分子的振动光谱 非简谐振子 玻恩-奥本海默位能 绝热近似:假定某一核间距离对应有单值的位能 ,即假定在核间距离变化的每一瞬间,电子云已极快地到达稳定,这种近似称为绝热近似。 )()(221rVreZZrVe)(rVe23第二节 双原子分子的转动和振动光谱 5、双原子分子的振动光谱 非简谐振子 莫尔斯位能 2)(e1)(erraDrV光谱项 22121)(eeexhcEG24第二节 双原子分子的转动和振动光谱 5、双原子分子的振
8、动光谱 非简谐振子 莫尔斯位能 光谱项: 离解能:把一个分子分开形成两个原子所需的能量。 能级间隔:22121)(eeexhcEGeeexG) 1(22125第二节 双原子分子的转动和振动光谱 5、双原子分子的振动光谱 非简谐振子 登亥姆展开式位能振子能级 位能: 能级: 非简谐振子的偶极跃迁选择定则 3221xkxV2002121)(eeexYG.3, 2, 126第二节 双原子分子的转动和振动光谱 6、双原子分子的转动振子 莫尔斯位能转动振子 登亥姆展开式位能转动振子 22121eeeJxhchcE22) 1() 1(JJhcDJJhcBjjlljjlJJJYE) 1()2/1(,27第二
9、节 双原子分子的转动和振动光谱 7、双原子分子的喇曼光谱 瑞利(Rayleigh)散射 喇曼散射 28第三节 双原子分子的电子态 一、双原子分子的哈密顿算符 设双原子分子是由核a、b和N个电子组成 式中的各项分别代表电子动能Te,核动能Tn,核间排斥位能Unn,电子和核间的吸引位能Uen,电子间的排斥位能Uee。 薛定谔方程ABbaAAbaAiNieReZZMmH222,21222ijNjiiAANibaArerReZ21,21,|),(),(iaiarRErRH29第三节 双原子分子的电子态 二、求解薛定谔方程1、波恩-奥本海默近似(绝热近似 ) (1)分子内电子运动的速度比原子核的速度大得
10、多,认为在给定的时刻电子运动主要取决于核的位置,而不取决于核的速度。 (2)电子跨越电子轨道所需的时间要比原子核运动的特征时间(核的振动周期)短的多,认为原子核在空间是不动的。 (3)带正电的原子核间是相互排斥的,如果在原子核之间的平均负电荷密度足够大,就可以补偿这种排斥作用,形成稳定分子。30第三节 双原子分子的电子态 二、求解薛定谔方程2、电子运动与核运动的分解 核不动核不动 :在电子跨越其轨道的特征时间内认为核不动 ,得到描述电子运动的薛定谔方程和波函数 。 核运动核运动 :电子能量和核排斥位能作为核运动的位能,得到原子核运动的薛定谔方程,然后再把核运动的薛定谔方程和波函数分解为振动、转
11、动的薛定谔方程和振动、转动的波函数。 31第三节 双原子分子的电子态 二、求解薛定谔方程3、核不动: 即核动能即核动能Tn=0,忽略的核排斥位能,这时,忽略的核排斥位能,这时N个电子个电子的哈密顿量为的哈密顿量为 薛定谔方程为薛定谔方程为 eneeeaieUUT)R,r(H),()(),(),(aieaelaieaierrRErrRrH32第三节 双原子分子的电子态 二、求解薛定谔方程4、核运动的波动方程 5、核的位能:玻恩-奥本海默位能 NNABBABAeNAAAEReZZEM2222,.),(212RRVReZZEABBABAe33第三节 双原子分子的电子态 二、求解薛定谔方程6、玻恩-奥
12、本海默近似的必要条件 Pe为单个电子的动量 PA为单个核的动量 AePP1 2mePe2121)(2kPA34第三节 双原子分子的电子态 二、求解薛定谔方程6、玻恩-奥本海默近似的必要条件 玻恩-奥本海默近似法有效的必要条件是41mPPAe41m1 35第三节 双原子分子的电子态 二、求解薛定谔方程7、 H2+分子的玻恩-奥本海默近似的严格求解 波动方程为0222222abaarerereEm)()()(vNMie21)(,.2, 1, 036第三节 双原子分子的电子态 为单电子轨道矩在分子轴上投影的绝对值 取0,1,2,3的电子分别称为,电子。 双原子分子轨道近似下的单电子波函数可以近似地用
13、三个量子数来表示: 主量子数n 角量子数l lm37第三节 双原子分子的电子态三、分子单电子轨道量子数n、l的确定方法 联合原子:以R0为出发点,认为双原子分子是由一个原子分裂而形成的,称此原子为联合原子; 分离原子:以R为出发点,认为研究的电子既可以认为属于核A,也可认为属于核B。38第三节 双原子分子的电子态三、分子单电子轨道量子数n、l的确定方法(1)从R0出发,用nl 表示0.2, 1,llllm39第三节 双原子分子的电子态三、分子单电子轨道量子数n、l的确定方法(1)从R0出发,用nl 表示40第三节 双原子分子的电子态(1)从R0出发,用nl 表示 同核双原子分子单电子态的奇偶性
14、 :当电子轨道角动量的量子数l为偶数时,相应的分子单电子态是偶宇称的,记作g;当l为奇数时,相应的分子单电子态是奇宇称的,记作u。 41第三节 双原子分子的电子态(2)从R出发,用 nl 表示 当A、B原子互相靠近时,一个态为偶态;另一个态为奇态。 42第三节 双原子分子的电子态 四、双原子分子电子态的对称性 1 双原子分子的对称类型 双原子分子的对称性,就是指原子核分布的对称性。 在与分子对称性相适应的对称操作(坐标变换)下,分子的哈密顿算符不变。 用分子的对称性可以对单电子态和分子电子态进行分类。43第三节 双原子分子的电子态 四、双原子分子电子态的对称性 2 异核和同核双原子分子的对称性
15、 (1)分子轴(z轴)为无穷度旋转对称轴,用 表示。 所谓无穷度对称轴就是指分子绕z轴旋转任意角度,分子自身重合。原子核的分布不变,核场中电子的几率密度不变。C),(),(),(rarrCeeea44第三节 双原子分子的电子态 四、双原子分子电子态的对称性 2 异核和同核双原子分子的对称性 (2)过分子轴(z轴)的任一平面为对称面,用mv表示。 分子对mv的反映,分子自身重合。mv对电子波函数的作用可表示为),(),(),(zyxzyxzyxmeeev45第三节 双原子分子的电子态 四、双原子分子电子态的对称性 3 同核双原子分子的对称性 i操作(中心反演) 中心反演,分子自身重合,对电子的波
16、函数的作用可表示为HHi),(),(),(zyxzyxzyxieee46第三节 双原子分子的电子态 四、双原子分子电子态的对称性 3 同核双原子分子的对称性 过质心重直于分子轴的某一平面的对称平面mh, 对此平面mh的反映,分子自身重合。电子波函数的作用可表示为),(),(),(zyxzyxzyxmeeeh47第三节 双原子分子的电子态 四、双原子分子电子态的对称性 3 同核双原子分子的对称性Mh和mv交线即y轴用C2表示。 分子绕C2轴旋转180o分子自身重合。对电子波函数的作用可表示为),(),(),(2zyxzyxzyxCeee48第三节 双原子分子的电子态五、分子单电子轨道能级 1、在
17、R很小时( R0 ),分子单电子轨道能级的布置规律与联合原子相同。用nl表示 轨道能级按 的顺序,能量逐渐增加。 49第三节 双原子分子的电子态五、分子单电子轨道能级 2、对R很大的分子来说( R ),从分离原子出发给出分子单电子轨道能级的布置规律。用 nl表示 (1)异核双原子分子: A核电荷大于B核电荷时,分子单电子轨道能级按 的顺序,能量逐渐增加。 (2)同核双原子分子:两原子A、B在R逐渐变小过程中,以A、B区分的两分离原子电子态,就会分为奇宇称和偶宇称态,分别用u和g表示,如ssssguBA111150第三节 双原子分子的电子态五、分子单电子轨道能级 3、不相交原理 (1)异核双原子
18、分子 : 相同时,一个电子在R从零变到无穷大 过程中能级连线不能相交。 51第三节 双原子分子的电子态五、分子单电子轨道能级 3、不相交原理 (2)同核双原子分子 :相同,宇称也相同的单电子轨道能级在R从零变到无穷大过程中能级互不相交。 52第三节 双原子分子的电子态五、分子单电子轨道能级4、简并度 ml因为,.3, 2, 1 ,0?.,表示为21sm用单电子自旋s在分子轴上投影量子数ms来表示单电子状态=0时,电子,ml=0, 只能放2个电子,简并度是2 。=1时,电子,ml=1, 能放4个电子,简并度是4 。=2时,电子,ml= 2 , 能放4个电子,简并度是4 。所以,=0的每一轨道能级
19、的简并度为2,有2个状态; 而0的每一轨道以及简并度为4,有4个状态。53第三节 双原子分子的电子态六、双原子分子的电子组态1、等效电子: (1)在异核双原子分子中,把n、l、全相同的电子称等效电子。记为 (2)在同核双原子分子中,不仅有相同的量子数n、l、,而且有相同的宇称的电子称为等效电子。记为 满壳层:同核 异核kkgku42,44,22ug44ug44ug54第三节 双原子分子的电子态六、双原子分子的电子组态2、分子的电子组态:是指分子所有电子占据单电子轨道的方式。 异核双原子分子电子组态可表为 或同核双原子分子的电子组态可表示为 或.)( ,)( ,)( ,)(4321kkkkdcb
20、.)( ,)( ,)( ,)(4321kukgkukgdcb.,4321kkkk.,4321kugugkkk55第三节 双原子分子的电子态六、双原子分子的电子组态3、分子的能量:单个电子能量之和。4、分子的波函数:单个电子波函数之积。)(1REENiielNiiier1)(56第三节 双原子分子的电子态六、双原子分子的电子组态例1 求LiH双原子分子的电子组态(a)从R0出发(联合原子),其电子组态为(b)从R出发(分离原子),其电子组态为例2 写出 H2+ 的电子组态(a)从R0出发,其电子组态为( )1(b)从R出发,其电子组态为( )122)2()1 (ss22)1()1(BAssgs1
21、sg157第三节 双原子分子的电子态六、双原子分子的电子组态例3 写出 H2 的电子组态(a)从R0出发,其电子组态为(b)从R出发,其电子组态为例4 写出 Li2 的电子组态(a)从R0出发,其电子组态为(b)从R出发,其电子组态为2)1 (gs2)1(sg222)2()2()1 (uggpss222)2()1()1(sssgug58第三节 双原子分子的电子态六、双原子分子的电子组态例5 写出 O2 的电子组态(a)从R0出发,其电子组态为(b)从R出发,其电子组态为2224222)3()3()3()2()2()2()1 (uuguuggppsppss2422222)2()2()2()2()
22、2()1()1(pppssssgugugug59第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 1 双原子分子电子组态的谱项分类 设分子电子组态共有N个电子,每个电子的轨道矩和自旋矩分别为li和Si,假定组态内电子的轨道-轨道,自旋-自旋相互作用不仅比单电子的自旋-轨道相互作用强,而且比分子轴向电场对电子轨道、自旋矩作用也强。电子组态的总轨道矩电子组态的总自旋矩NiilL1NiisS160第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 分子电子组态的能量增量取决于L在分子轴方向投影的绝对值,故取 表征分子的电子态 。 可用电子组态内每个电子轨道矩li在分子轴方向的投影绝对值量子
23、数i表示。Lm Nii161第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 当=0,1,2,3,4,时,可用 表示相应的分子电子轨道态。 =0的态是轨道单态, 0的所有分子电子轨道态是二重简并的。,62第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 分子电子组态的总自旋距在磁场作用下,在分子轴方向(即此磁场方向)的投影是 式中szsmMSSSSSSms),1(),2().,2(),1(,63第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 电子总矩L+S在分子轴方向的投影是轨道矩L和自旋矩S的投影之和。因此,与分子电子组态总矩L+S在分子轴上投影相应的量子数满足 =+ 式
24、中用电子组态的总自旋量子数表示时,则有 共2S+1个取值。 SSSS.2, 1,64第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 分子电子组态的谱项和能级符号分别为 谱项 能级 12 S12 S65第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 (1)非等效电子组态的谱项 非等效电子的量子数n、l、中至少有一个彼此不同,因此,迭加出的谱项都满足泡利原理,所以求非等效电子组态谱项的方便方法是矢量迭加法。 分子总轨道矩矢量在分子轴方向上的投影矢量 分子总自旋矩矢量可表示为 Nii1 NiiSS10,.,3, 2, 1,LLLL66第三节 双原子分
25、子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 例1 求、组态的谱项。 67第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 例2 求组态的谱项 把二电子的组态作为母组态,母组态的谱项当作一个电子,再与第三个电子组合求三电子组态的谱项。 (2)(2),(4),(2),;,(2),2222444468第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 +和-的规律: a凡是由若干个电子组成的非等效电子组态的为+ b凡是两个不为零的,又相等的电子组成的电子组态,如,或在这样的二电子组态再加一为偶
26、数的非等效电子组成的三电子组态,如,等,都有项,这时正态和负态的数目相同。69第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 70第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 (2)等效电子组态的谱项 所有的电子都有完全相同的n,l,值,采用投影迭加法。 例3 求2 、 3 、 2电子组态的谱项。21ii21ii71第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 等效电子组态中,除满壳层外,仅仅2和2有项,单重项为正态,三重项为负态。72第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2组态:
27、73第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 ()满壳层电子组态的谱项74第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 75第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 (4)混合组态的谱项 由若干个等效电子和非等效电子组成的电子组态谱项的求法是,先用投影迭加法求出等效电子组态的和S值,分别用e和Se表示,用矢量迭加法求出非等效电子的n和Sn ,然后再利用 求出整个电子组态和S值,就可以求得此混合组态的谱项。neneSSS76第三节 双原子分子的电子态七、双原
28、子分子电子组态的谱项 2、异核双原子分子电子组态的谱项 (4)混合组态的谱项 项的正和负确定方法: 如果等效电子部分是+,非等效电子部分是- ,或者相反,那么所得电子组态项为负。如果两者都为+或- ,则混合组态项是正的。 例4 求2 和 2 电子组态的谱项。77第三节 双原子分子的电子态七、双原子分子电子组态的谱项 3、同核双原子分子电子组态的谱项 谱项的求法与异核双原子分子相同,也要分等效、非等效和混合组态三种情况,但要考虑谱项的宇称。 如果电子组态内奇态电子的个数是偶数,则电子组态的所有谱项均为偶宇称,反之,谱项为奇宇称,组态内所有电子都是偶宇称的,此电子组态谱项为偶宇称。谱项的宇称由下列
29、规则决定uu=g,gg=g ,ug=u 即 为奇数时谱项为奇宇称, 为偶数时谱项为奇宇称。Niil178第三节 双原子分子的电子态八、物理上的稳定分子和准分子 1、稳定分子:如果分子的电子基态有相当深的势阱(比室温时分子的平均平动能量大得多) ,我们说这种分子在物理上是稳定的。 H2、O2、P2、OH都是物理上稳定的。 离子结合(电价结合)的分子(如NaC1、BeO)和原子结合(共价结合)的分子(如H2、HCl)都是稳定的。 79第三节 双原子分子的电子态八、物理上的稳定分子和准分子 2、不稳定分子极化结合(范德瓦耳斯结合) :He2、Ne2、Ar2、Kr2、Xe2 3、准分子 电子基态是极化
30、结合的,而许多激发态是原子结合的稳定态,这类分子称为准分子。 它们只能在激发态存在,图表示了这类分子的基态位能曲线和一个最低激发稳定态的位能曲线的示意图。80第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱 1、分子态的谱项 T=Te+G+FJ 式中Te为电子态位能曲线极小处的能量,G为振动能量,FJ为转动能量。两个分子态间的跃迁频率由下式决定.)21()21()21(32eeeeeyxG.) 1() 1()(22JJDJJBJF)( ) ( ) (JFJFGGTTvee 81第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱2、振动电子跃迁的选择选则:夫兰克-康登原理 (1)定义
31、分子中的振动跃迁在位能曲线图上是竖直的;并且使从一个电子态的回转点出发的跃迁将竖直终止到另一位能曲线上,分子中振动电子跃迁遵从的这种规律称为夫兰克-康登原理。82第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱2、振动电子跃迁的选择选则:夫兰克-康登原理 (2)经典解释 电子跃迁的时间约为10-16s,而核振动周期约为10-13s,前者比后者快得多,夫兰克-康登原理认为,电子跃迁发生得如此之快,以至跃迁前后的核间距和核运动速度几乎不变,换句话说,在两个势能曲线之间垂直向上或向下的跃迁(称为“电子跳变”)的几率最大。83第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱2、振动电子跃迁
32、的选择选则:夫兰克-康登原理 A)吸收谱的强度分布 84第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱2、振动电子跃迁的选择选则:夫兰克-康登原理 B)发射谱的强度分布 85第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱3、电子跃迁的振动结构(1)带源 对于给定电子跃迁的某个( )谱带,当只考虑振动而不考虑转动 其中 称为振动带的带源。GGTeTev, v86第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱3、电子跃迁的振动结构(2) 德兰德表 Deslandres 87第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱4、 电子振动带的转动精细结构 (1)转动项为 221)21()(eeeaBJF) 1(213JJe.) 1(2122JJDee(2)选择定则 与之对应产生三个支:P,Q,R支谱线。 1, 0 , 1 JJJ88第三节 双原子分子的电子态九、双原子分子的电子带系光谱4、 电子振动带的转动精细结构 忽略离心形变项时有 F(J)=BJ(J+1)P支频率为 Q支频率为 R支频率为同一下能级的两条转动线的频率差(上态联合差)为 202
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