带间跃迁的量子力学处理

1、13. 6 带间跃迁的量子力学处理带间跃迁的量子力学处理 v基础：含时间的微扰理论基础：含时间的微扰理论体系体系（微扰）（微扰）有效质量近似有效质量近似(EMA)绝热近似，绝热近似，单电子近似单电子近似 吸收光谱及所有光吸收光谱及所有光学函数的量子力学的学函数的量子力学的表达；表达； 动量选择定则动量选择定则 布里渊区临界点及布里渊区临界点及其在光跃迁中的作用；其在光跃迁中的作用； 电偶极与电四极跃电偶极与电四极跃迁选择定则迁选择定则给出：给出：光光2相互作用哈密顿量相互作用哈密顿量v辐射场辐射场(光场光场) 矢量势矢量势 标量势标量势 v哈密顿量哈密顿量电子动量电子动量:在光场作用下为在光场

2、作用下为 相互作用哈密顿量相互作用哈密顿量(. )(. )0i t k rit k rAA a ee (1)1( , ).NIiiieHHA r t Pm AAEtt 2222(1)(2)01()( )2( )22IIHpeAU rmpeeU rA PAmmmHHH 注释：注释：PeA 其中利用横波条件其中利用横波条件和和 0A P AA PiA 3跃迁几率跃迁几率v跃迁几率跃迁几率积分形式积分形式微分形式微分形式(黄金法则）黄金法则）波函数，单电子近似波函数，单电子近似220,2()()()i fffiieWAa MEKE Km *,()fiik ri ff Ki Ka Mea Pd 22(

3、 )IWf Hig 22()IfiWf HiEE EfEi吸收吸收EfEi发射发射g( )为终态态密度为终态态密度“-”代表光吸收代表光吸收 “+”代表光发射代表光发射“+”代表代表光光吸收吸收 “-”代表代表光光发射发射含时微扰项为含时微扰项为( , )( )i tIIHr tHr e （空间指数因子）（空间指数因子）（时间指数因子）（时间指数因子）4v讨论：布洛赫函数的周期性与动量守恒定律讨论：布洛赫函数的周期性与动量守恒定律ffiiiKrf KfiK ri Kieu Kreu K r*,(, )(, ) 晶体中的电子波函数：布洛赫函数晶体中的电子波函数：布洛赫函数其中周期性函数其中周期性

4、函数u K rTu K r(,)(, ) 偶极跃迁矩阵元满足平移对称性，即要求下式保持不变偶极跃迁矩阵元满足平移对称性，即要求下式保持不变i ffia MiKkKT,exp () 所以所以fiKkK0 或或fiKKKk(0)光光子子：对应直接跃迁（竖直跃迁）。对应直接跃迁（竖直跃迁）。5直接跃迁吸收谱的量子力学计算直接跃迁吸收谱的量子力学计算v单位时间、单位体积中的跃迁数单位时间、单位体积中的跃迁数v介电函数虚部的量子力学表示介电函数虚部的量子力学表示 其它光学响应函数的量子力学表示其它光学响应函数的量子力学表示 220,3,22()()()(2 )V CCVV CBZedKZAa MEKEK

5、m 2232320000( )( )2( )iiiZEEAA 22,3,02( )()()()(2 )iV CCVV CBZea MEKEKm V CrV CCVBZCVa MKedkmEKEKEKEK22,23,0222()22( )1(2 ) ()()1()() / 对对K求和求和对对S求和求和对对V和和C求和求和6联合态密度和临界点联合态密度和临界点v联合态密度联合态密度v临界点方程临界点方程布区高对称点布区高对称点 KEC(K) = KEV(K)=0 布区高对称线布区高对称线 KEc(K)KEv(K)=0 V CCVBZdKJEKEK,32()()(2 ) cvV CKCVEEdsJE

6、KEK,2()() 3 3（2 2 ）d3k= ds d K = ds dE / KE(K) 在在K空间中，跃迁矩阵元可近似处理为常量，所以有空间中，跃迁矩阵元可近似处理为常量，所以有iV CV CV CV CMJMJn2,22,1( )1( ) ()()0KCVEKEK 满足满足 条件条件的点称为布里渊区的临界点的点称为布里渊区的临界点,或或Van Hove奇点奇点7ri( )( ) Eg8临界点的性质临界点的性质v有效质量的各向异性：在临界点附近展开有效质量的各向异性：在临界点附近展开(k0 x,k0y,k0z)yyzzxxcvxyzxyzkkkkkkEKEKEmmm22220000()(

7、)()()()2 M0 : 二次项系数皆为正数二次项系数皆为正数(极小极小);M1 : 二次项系数中二次项系数中, 两个正两个正, 一个负一个负(鞍点鞍点);M2 : 二次项系数中二次项系数中, 一个正一个正, 两个负两个负(鞍点鞍点);M3 : 二次项系数皆为负数二次项系数皆为负数(极大极大).001/2000()()()0()oBEEEEJ EBA EEEEEE 1/200000()0()()0()BA EEEEEEJ EBEEEE 一维体系联合态密度在临界点附近的解析行为及图示一维体系联合态密度在临界点附近的解析行为及图示. A=(4 /ab)h-1(mz)1/2, B为与能带结构有关的

8、一个常数为与能带结构有关的一个常数临界点临界点联合态密度联合态密度图示图示Q0极小极小 Q1极大极大9001/200()()()0()oBEEEEJ EBA EEEEEE 1/200000()0()()0()BA EEEEEEJ EBEEEE 001/2000()()()0()oBEEEEJ EBA EEEEEE 1/200000()0()()0()BA EEEEEEJ EBEEEE 临界点临界点联合态密度联合态密度图示图示M0极小极小 M1鞍点鞍点M2鞍点鞍点 M3极大极大三维体系联合态密度在临界点附近的解析行为及图示三维体系联合态密度在临界点附近的解析行为及图示. A= 25/2h-3(m

9、xmymz)1/2，B与能带结构有关的常数与能带结构有关的常数10 00000()()0()BEEEEJ EBAEEEE 00000()()0()BAEEEEJ EBEEEE 二维体系临界点与联合态密度二维体系临界点与联合态密度. 其中其中A=(8 /c)h-2(mxmy)1/2， B为与能带结构有关的常数为与能带结构有关的常数临界点临界点联合态密度联合态密度图示图示P0极小极小 P1鞍点鞍点P2极大极大00()10()AEJ EBLnEEE 1112宇称选择定则宇称选择定则v跃迁矩阵元跃迁矩阵元取取 长波近似）长波近似） 电偶极跃迁矩阵元及选择定则电偶极跃迁矩阵元及选择定则ik rek r.1(1 ，*,()ik rV CCVa Mea Pd CVcvmiEEr Ka rr K d*()( ,)()( ,)0 CVr Kxr K d*( ,)( )( ,)0 CVr Kyr K d*( ,)( )( ,)0 CVr Kzr K d*( ,)( )( ,)0 其中利用其中利用baib P amb r Hamib r a0 , 即即例，对反演对称体系，若价带波函数为偶函数，则导带波函数为例，对反演对称体系，若价带波函数为偶函数，则导带波函数为奇函数，允许奇函数，允许偶函数，禁戒偶函数，禁戒*,()V CCVa M