试验设计与数据分析

1、我于1996年受国家教委公派去加拿大滑铁卢大学化工系做访问学者，从事重油乳液的现场制氢破乳加氢改质课题研究工作。加拿大有很多重油，开采过程中严重乳化；加拿大又有全世界最大的沥青砂开采工业，沥青砂在开采和水蒸气抽提过程中也产生大量的沥青乳液。这些乳状液不仅破乳困难，而且破乳脱水后还需再加氢处理才能作为合成原油出售。指导教授想在乳液中通入一氧化碳，在催化剂的作用下使一氧化碳和乳液中的水反应生成氢，氢再与重油或沥青中的含杂原子化合物反应，起到一步过程既破乳脱水，又对重油或沥青加氢处理的作用。这无疑是个好想法。在我去之前的10年中，陆续已有好几个研究生、博士后和访问学者在这个实验室做过这个课题了。 第

2、一轮试验安排做12个样，评价以后进行回归处理，从中剔除两个对乳化影响不大的乳化剂，再安排第二轮7次试验。在第二轮试验中就出现了稳定性较好的样品。第三轮试验下来，整个稳定区间就出来了。将乳化剂加入量少而又能得到稳定乳状液的配方算出，验证之，又存放两天观察，得到了看起来像雪花膏一样的雪白的含苯并噻吩的甲苯水乳化液。又按对水含量变化的要求，制备出从10 25不同含水量的稳定乳液。做完这些以后，我又观察三天，确信乳液稳定后，将乳化条件、配方变化和稳定性变化关系图整理出来，然后向指导教授汇报。 指导教授看到我在两个星期内就拿出了雪白又细腻均匀的乳液样品，而且还有配方变化后的稳定区间图，简直不敢相信这是事

3、实。当得知我的“秘密武器”后，又让我给详细介绍和解释软件的使用方法和功能以及均匀设计的数学依据。由于我不能用英语将均匀设计的数学原理讲明白，他又派题目组内一位曾在数学院修过三门研究生课程的数学功底很深的博士生专门去数学院的统计和优化系请教。尽管他们没能在数学院得到满意的解释，但由于亲眼见到均匀设计和统计调优能快速解决问题，还是对它产生了极大的兴趣。接下来又让我用需要加氢脱硫的直馏柴油做成乳化液，由于不需要新订乳化剂，又有了甲苯的经验，一个星期我就拿出了稳定的乳液样品和配方数据。这样，到滑铁卢的第一个月，我就得到了同事风趣相送的“Double E”（Emulsion Expert）的外号。（本节

4、资料来自互联网：黎元生 留学加拿大随笔 1997年6月） 均匀设计是一种试验设计方法。它可以用较少的试验次数，安排多因素、多水平的试验，是在均匀性的度量下最好的试验设计方法。q所有的试验设计方法本质上就是在试验的范围内给出挑选代表点的方法。q正交设计是根据正交性准则来挑选代表点，使得这些点能反映试验范围内各因素和试验指标的关系。q正交设计在挑选代表点时有两个特点：均匀分散，整齐可比。q“均匀分散”使试验点均衡地布在试验范围内，让每个试验点有充分的代表性,。q“整齐可比” 使试验结果的分析十分方便，易于估计各因素的主效应和部分交互效应，从而可分析各因素对指标的影响大小和变化规律。q为了照顾“整齐

5、可比”,它的试验点并没有能做到充分 “均匀分散”；为了达到“整齐可比”，试验点的数目就必须比较多。q若在一项试验中有s 个因素，每个因素各有q 水平，用正交试验安排试验，则至少要作个q2试验，当q较大时，将更大，使实验工作者望而生畏。例如，当 q=12 时， q2 =144，对大多数实际问题，要求做144 次试验是太多了！q每一个方法都有其局限性，正交试验也不例外，它只宜于用于水平数不多的试验中。q为了保证“整齐可比”的特点，正交设计必须至少要求做q2次试验。若要减少试验的数目，只有去掉整齐可比的要求。q均匀设计就是只考虑试验点在试验范围内均匀散布的一种试验设计方法 。中国科学家巧妙的将“数论

6、方法”和“统计试验设计”相结合，发明了均匀设计法。均匀设计法诞生於年。由中国著名数学家方开泰方开泰教授和王元王元院士合作共同发明。华罗庚王元q均匀设计只考虑试验点在试验范围内充分“均匀散布”而不考虑“整齐可比”,因此它的试验布点的均匀性会比正交设计试验点的均匀性更好，使试验点具有更好的代表性。q由于这种方法不再考虑正交设计中为“整齐可比”而设置的实验点，因而大大减少了试验次数，这是它与正交试验设计法的最大不同之处。1）均匀设计的最大特点是均匀设计的最大特点是试验次数等于试验次数等于因素的最大水平数，而不是平方的关系因素的最大水平数，而不是平方的关系。如当水平数从如当水平数从9水平增加到水平增加

7、到10水平时，试水平时，试验数验数n 也从也从9增加到增加到10。而正交设计当水平。而正交设计当水平增加时，试验数按水平数的平方的比例在增加时，试验数按水平数的平方的比例在增加；当水平数从增加；当水平数从9到到10时，试验数将从时，试验数将从81增加到增加到100。由于这个特点，使均匀设计更便于使用。由于这个特点，使均匀设计更便于使用。 2）每个因素的每个水平做一次且仅做一次）每个因素的每个水平做一次且仅做一次试验。试验。3）任两个因素的试验，画在平面的格子点）任两个因素的试验，画在平面的格子点上，每行每列有且仅有一个试验点。上，每行每列有且仅有一个试验点。特点特点2）和）和3）反映了试验安排

8、）反映了试验安排的的“均衡性均衡性”，即对各因素，每个，即对各因素，每个因素的每个水平一视同仁。因素的每个水平一视同仁。5）均匀设计表任两列组成的试验方案一）均匀设计表任两列组成的试验方案一般并不等价。般并不等价。例如用例如用U6(66)的的1，3 和和1，6列分别画图，列分别画图，得图得图8(a)和图和图8(b)。我们看到，。我们看到，(a)的点散的点散布比较均匀，而布比较均匀，而(b)的点散布并不均匀。的点散布并不均匀。4）把奇数表划去最后一行就得到比原奇）把奇数表划去最后一行就得到比原奇数表少一个水平的偶数表，相应地，试数表少一个水平的偶数表，相应地，试验次数也少一，而使用表不变。验次数

9、也少一，而使用表不变。例如，把例如，把U7（76）划去最后一行即得）划去最后一行即得U6（66）。）。6）由于均匀设计不再考虑正交试验的整由于均匀设计不再考虑正交试验的整齐可比性，因此其试验安排既不能考虑交齐可比性，因此其试验安排既不能考虑交互作用，也不能估计试验误差；互作用，也不能估计试验误差；试验结果的分析只能采用试验结果的分析只能采用直观分析法和回直观分析法和回归分析方法归分析方法，根据回归系数的绝对值大小，根据回归系数的绝对值大小，得出试验因素对指标影响的主次顺序；，得出试验因素对指标影响的主次顺序；根据方程极值点得出最佳工艺条件。根据方程极值点得出最佳工艺条件。 我们通过制药工业中的

10、一个实例, 来看均匀设计表的使用方法。 这就是说以阿魏酸的产量作为目标 Y。 阿魏酸是某些药品的主要成分，在制备过程中，我们想增加其产量。全面交叉试验要N=73=343次,太多了。建议使用均匀设计。有现成的均匀设计表，提供使用。参见: 经过分析研究，挑选出因素和试验区域，为原料配比:1.0-3.4吡啶总量:10-28反应时间:0.5-3.5确定了每个因素相应的水平数为7。如何安排试验呢?“方开泰,均匀设计与均匀设计表,科学出版社(1994).”之附表 1网络地址:.hk/UniformDesing也可以浏览如下网页因素x1原料配比x2吡碇总量(ml

11、)x3反应时间(hr)1.0100.5水1.4131.01.8161.52.2192.0平2.6222.53.0253.03.4283.5第第1步步: 将试验因素的水平列成下表：表表 6.3.1:第第2步步: : 选择相应的均匀设计表.每个均匀设计表有一个记号，它有如下的含义:Un(qs)均匀设计试验次数水平数因素的最大数例如:)7(47UNo. 1 2 3 4 1 1 2 3 6 2 2 4 6 5 3 3 6 2 4 4 4 1 5 3 5 5 3 1 2 6 6 5 4 1 7 7 7 7 7 )9(49UNo.12341121322545339874436955471667267719

12、48863899852表表 6.3.2:表表 6.3.3:每个表还有一个使用表，将建议我们如何选择适当的列。其中偏差为均匀性的度量值，数值小的设计表示均匀性好。例如 U7 (74)的使用表为,因素数 列号 偏差 2 1, 3 0.2398 3 1, 2, 3 0.3721 4 1, 2, 3, 4 0.4760 No.123411236224653362444153553126654177777No.1231123224633624415553166547777)47(7U表表 6.3.4:表表6.3.2:第第3步步: 应用选择的 UD-表, 做出试验安排。No.123112322463362

13、44155531665477771. 将 x1, x2和 x3放入列1,和3.x1 x2 x3 2用x1的个水平替代第一列的1到 7.1.02.63.03.43. 对第二列，第三列做同样的替代.13 1.519 3.025 1.010 2.516 0.522 2.028 3.54. 完成该设计对应的试验，得到个结果，将其放入最后一列.y0.3300.3660.2940.4760.2090.4510.482表表 6.3.5:第第 4步步: 直观分析从表 6.3.5中试验数据可见，第7号试验的指标值最大，第7号试验对应的条件即为较优的工艺条件，即：原料配比3.4，吡啶总量28，反

14、应时间3.5。试验区域，为试验区域，为 原料配比原料配比:1.0-3.4:1.0-3.4吡啶总量吡啶总量:10-28:10-28反应时间反应时间:0.5-3.5:0.5-3.5这些条件都是试验条件的上限，可见，还需要进行进一步的试验以寻求更佳的工艺参数。第第 5步步: 用回归模型匹配数据首先，考虑线性回归模型:Regression Analysis: y versus x1, x2, x3The regression equation isy = 0.202 + 0.0372 x1 - 0.00345 x2 + 0.0769 x3Predictor Coef SE Coef T PConsta

15、nt 0.20236 0.09933 2.04 0.134x1 0.03718 0.03880 0.96 0.409x2 -0.003447 0.005173 -0.67 0.553x3 0.07695 0.02776 2.77 0.069S = 0.07033 R-Sq = 76.7% R-Sq(adj) = 53.3%Analysis of VarianceSource DF SS MS F PRegression 3 0.048770 0.016257 3.29 0.177Residual Error 3 0.014838 0.004946Total 6 0.063608线性回归效果不佳

16、，可能存在非线性影响，用逐步回归法拟合非线性方程：Stepwise Regression: y versus x1, x2, x3, x11, x22, x33, x12, Stepwise Regression: y versus x1, x2, x3, x11, x22, x33, x12, x13, x23x13, x23 Alpha-to-Enter: 0.15 Alpha-to-Remove: 0.15 Response is y on 9 predictors, with N = 7 Step 1Constant 0.2141x3 0.079T-Value 3.34P-Value

17、0.021S 0.0627R-Sq 69.06R-Sq(adj) 62.87拟合效果不好，包括拟合效果不好，包括的自变量太少。增的自变量太少。增大大Alpha-to-到0.3 Step 1 2 3 4 5 Step 1 2 3 4 5Constant 0.21414 0.10457 0.06232 0.08483 0.06689Constant 0.21414 0.10457 0.06232 0.08483 0.06689x3 0.0792 0.2253 0.2511 0.2318 0.2400 x3 0.0792 0.2253 0.2511 0.2318 0.2400T-Value 3.34

18、 2.24 6.41 11.47 25.73T-Value 3.34 2.24 6.41 11.47 25.73P-Value 0.021 0.089 0.008 0.008 0.025P-Value 0.021 0.089 0.008 0.008 0.025x33 -0.0365 -0.0600 -0.0503 -0.0464x33 -0.0365 -0.0600 -0.0503 -0.0464T-Value -1.49 -5.64 -8.32 -15.69T-Value -1.49 -5.64 -8.32 -15.69P-Value 0.211 0.011 0.014 0.041P-Val

19、ue 0.211 0.011 0.014 0.041x13 0.0235 0.0284 0.0284x13 0.0235 0.0284 0.0284T-Value 4.88 10.07 22.73T-Value 4.88 10.07 22.73P-Value 0.016 0.010 0.028P-Value 0.016 0.010 0.028x23 -0.00140 -0.00258x23 -0.00140 -0.00258T-Value -3.22 -5.95T-Value -3.22 -5.95P-Value 0.084 0.106P-Value 0.084 0.106x22 0.0000

20、7x22 0.00007T-Value 3.04T-Value 3.04P-Value 0.202P-Value 0.202第三步回归得到的方程为:Y =Y = 0.06232 + 0.2511X3 0.0600X30.06232 + 0.2511X3 0.0600X3* *X3 + 0.0235X3 + 0.0235 X1X1* *X3X3第四步回归得到的方程为:Y =Y = 0.08483 + 0.2318X3 0.0503X30.08483 + 0.2318X3 0.0503X3* *X3 + 0.0284X1X3 + 0.0284X1* *X3 X3 - 0.00140X2- 0.00

21、140X2* *X3X3 第五步回归得到的方程为:Y =Y = 0.06689 + 0.2400X3 0.0464X30.06689 + 0.2400X3 0.0464X3* *X3 + 0.0284X1X3 + 0.0284X1* *X3 X3 - 0.00258X2- 0.00258X2* *X3 + 0.00007X2X3 + 0.00007X2* *X2X2因素因素 x2 没有给响应没有给响应Y予显著的贡献，我们可以选予显著的贡献，我们可以选x2为为其中点其中点x2 = 19 ml. 求出的求出的x1* = 3.4 在边界上在边界上, 我们需要扩大我们需要扩大x1的试验上限的试验上限。

22、在在x3 = 3. 5的邻域的邻域, ,追加一些追加一些试验是必要的。试验是必要的。第第6步步: : 优化 - 寻找最佳的因素水平组合在啤酒生产的某项试验中，选定2个因素，都取9个水平，进行均匀试验。因素水平如下表所示。试验指标为吸氨量（g），越大越好。 表表 啤酒生产因素水平表啤酒生产因素水平表因素 水平 1 2 3 4 5 6 7 8 9 X1(底水）/g 136.5 137.0 137.5 138.0 138.5 139.0 139.5 140.0 140.5 X2（吸氨时间）/min 170 180 190 200 210 220 230 240 250 试验方案设计试验方案设计。显然

23、，选U9(96)表比较合适，由U9(96)的使用表可知：因素z1,z3应安排在1，3列，试验方案及试验结果见下表表表 啤酒生产试验方案及结果啤酒生产试验方案及结果 试验号 x1 x2 试验指标 y/g 1 3 1 1 136.5 4 200 5.8 2 2 137.0 8 240 6.3 3 3 137.5 3 190 4.9 4 4 138.0 7 230 5.4 5 5 138.5 2 180 4.0 6 6 139.0 6 220 4.5 7 7 139.5 1 170 3.0 8 8 140.0 5 210 3.6 9 9 104.5 9 250 4.1 试验结果分析试验结果分析直观分

24、析法：从试验数据表可见，第2号试验的指标值6.3为最大，第2号试验对应的条件即为较优的工艺条件，即底水为137.0（g），吸氨时间为240（min）。回归分析法：用MINITAB进行回归分析，得到 y = 96.6 - 0.697 x1 + 0.0218 x2Predictor Coef SE Coef T PConstant 96.571 1.058 91.24 0.000 x1 -0.696970 0.007678 -90.78 0.000 x2 0.0218182 0.0003839 56.83 0.000S = 0.02959 R-Sq = 99.9% R-Sq(adj) = 99.9

25、%最佳结果预测与验证最佳结果预测与验证从回归方程可以看出，指标值随因素X1的增加而减少，随因素X2的增加而增加，当X1取最小值136.5，X2取最大值250时，得到最佳预测值Y=6.9。安排两次重复试验进行验证。并在最佳参数附近进行下一步的试验设计。 这时应使用相应的均匀设计表。见“方开泰,均匀设计与均匀设计表,科学出版(1994).”之附表2每个混合水平表有一个记号，含义为：Un(q1 qk )均匀设计试验次数各定量因素之水平数下表是一个混合水平均匀设计表:它的试验数为 12。可以安排水平数为、的因素各一个。123112321323251426453126331744484639511105

26、241164312652 U12(62 4)此表也是混合水平均匀设计表。它的试验数为 12。可以安排二个6水平因素和一个4水平因素的设计。人们使用“拟水平法”，或用优化方法计算，求出相应的均匀设计表。这种混合因素混合水平表有如下的记号和含义：Un(q1 qk d1 dt )均匀设计试验次数各定性因素之水平数各定量因素之水平数如何安排试验？如何安排试验？ U12(12643 )表24612121351111224101011399342881317732666115553444423333322222111143219746114106251101220410611873102106929810

27、5319412716901111586927482899378901274771170241322113413321134233221ABABABABABABABABABABABABABTX值许多产品都是混合多种成分在一起形成的。面粉水糖蔬菜汁 椰子汁盐发酵粉乳酸钙 咖啡粉香料色素咖啡面包咖啡面包怎样确定各种成分的比例呢？经验经验试验试验混料试验混料试验有 s 个因素: X1, , Xs 满足 Xi 0, i = 1, , s 和 X1 + + Xs = 1. 试验区域为单纯形Ts = (x1, , xs): xi 0, i = 1, , s , x1 + + xs = 1. .在MINITA

28、B软件的试验设计中有相关内容，有需要的同学请自行尝试使用。 均匀设计软件有中、英文两个版本。该软件中列举了许多较均匀的设计表，并给出了数据分析方法。程序设计者杜明亮和方法指导者方开泰教授在一起 我们强调的是正确使用正确使用均匀设计表。即：能确定试验目标，能找出影响因素及其变化范围，合理确定水平数及其值，正确安排试验，对试验结果进行适当的分析，得出恰当的认识。因素水平表因素水平表试验设计与结果表试验设计与结果表 U8（85）The regression equation isY = 61.6 + 0.645 X1 - 1.05 X2 - 0.208 X3 - 0.443 X4Predictor

29、Coef SE Coef T PConstant 61.588 4.070 15.13 0.001X1 0.64550 0.03134 20.60 0.000X2 -1.0495 0.1977 -5.31 0.013X3 -0.20839 0.03752 -5.55 0.012X4 -0.44320 0.07884 -5.62 0.011S = 0.2788 R-Sq = 100.0% R-Sq(adj) = 100.0%维生素维生素C C注射液抗变色试验表注射液抗变色试验表 U7(73) Alpha-to-Enter: 0.15 Alpha-to-Remove: 0.15 Step 1 2 3 Constant X2 T-Value P-Value 2.5