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文档简介
1、g-C_3N_4/TiO_2 复合光催化材料的制备及其可见光降解磺胺二甲基嘧啶纳米二氧化钛 TiO<sub>2</sub>光催化材料具有结构稳定、无毒无害、价格低廉、来源较广等明显的优点 , 所以近年来 , 光催化领域的科学研究者们越来越关注 TiO<sub>2</sub>半导体光催化剂 ,TiO<sub>2</sub> 具有广阔的发展潜力与应用前景。但其禁带宽度( Eg)大小为 3.2eV, 对应的吸收波长长度是 387.5nm,此吸收波段的长度范围不在可见光范围内, 表明 TiO<sub>2</sub
2、>仅能在紫外光区范围内响应 , 但是紫外光(波长小于380nm)所对应的能量在整个太阳能光谱范围总能量中仅占3.39%, 表明作为光催化剂的TiO<sub>2</sub>存在能量利用率低的问题 , 这极大的限制了 TiO<sub>2</sub>在实际研究中的应用。此外 ,TiO<sub>2</sub> 的光生载流子(光生电子与光生空穴对)容易复合,很大程度上也降低了其光催化降解效率。g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>近年来也不断受到科学研究者们的关
3、注, 是一种新型的非金属半导体材料, 禁带宽度 Eg约 2.7eV, 具备诸多优点如 : 热稳定性、化学稳定性以及良好的可见光响应性 ,g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub> 还有离域的共轭 键, 主要用于可见光降解水制氢、降解有机污染物等方面 , 但仍存在着量子效率低、 表面积比较小等劣势。因此 , 本研究将 TiO<sub>2</sub>与 g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>有机的结合在一起 , 制备成 g-C<sub>
4、3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub> 复合光催化材料 , 大大的提高了光催化技术的应用范围。 论文的主要研究成果包括 (: 1)试验采用简便快捷的高温煅烧法制备了g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub> 复合光催化材料。将超纯水加入到一定质量比的三聚氰胺与工业TiO<sub>2</sub>的混合物中并磁力搅拌 30min, 后将其放在干燥箱中以70°
5、; C烘干 24 小时 , 烘干后的固体放到陶瓷研钵内进行研磨并过150mm孔径筛 , 再将过筛后的混合物放置于有盖的氧化铝坩埚内并置于马弗炉中进行550的高温煅烧 , 煅烧的升温速率为9/min, 煅烧时间为 5h, 煅烧规定的时间后等材料冷却至室温后再将其取出, 再用研钵碾磨成粉末状态 ,g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub> 复合光催化材料就制备成功了。 同时以罗丹明 B 为降解目标污染物 , 可见光为光源 , 研究不同合成条件对光催化降解效果的影响, 探究较优制备条
6、件 , 结果表明当三聚氰胺与 TiO<sub>2</sub>的质量比为 4:1 、煅烧温度为 550、高温煅烧时间为5h时制备的 g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub> 光催化降解 RhB的效果较优 , 所以此制备条件为较优制备条件, 在后续探究中采用该条件制备复合材料。(2)采用 X 射线衍射( XRD)、傅里叶变换红外光谱( FT-IR )、紫外 - 可见吸收光谱( UV-Vis )、比表面积和孔径分布( BET-BJH)、扫描电子显微镜( SE
7、M)以及透射电镜( TEM)等手段对 g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub>复合光催化材料进行了材料表征。表征结果显示, 在 XRD和 FT-IR 光谱图像中 ,出现了与 g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>纳米颗粒相对应的特征吸收峰, 通过SEM扫描电镜图可以直观的发现g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>覆盖了TiO<sub>
8、2</sub>颗粒 , 而 TiO<sub>2</sub>分散在g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>的表面上 , 呈片状分布 , 形成了固 - 固异质结。g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub> 的吸收边带的位置相较于 TiO<sub>2</sub>发生了明显的红移 , 在可见光照射下 ,g-C<sub>3</sub>N<
9、;sub>4</sub> 会发生 - <sup>*</sup> 跃迁 , 被激发的光生电子会通过异质结转而移到TiO<sub>2</sub>的导带上 , 表明g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>与 TiO<sub>2</sub>有机的结合可以提高复合光催化材料的可见光活性, 促进光生电子 - 光生空穴对的分离 , 大大降低了光生载流子的复合 , 提高了光催化降解性能。( 3)论文研究了在可见光条件下 ,g-C<sub>3<
10、;/sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub> 复合光催化材料对罗丹明B(RhB)及磺胺二甲基嘧啶( SMT)的光催化降解动力学及光催化降解性能影响因素(溶液初始PH、离子强度、温度、重复使用次数)的试验。结果表明 :SMT在溶液中较稳定 , 具有很好的光稳定性 , 很难被可见光直接降解。在可见光条件下 ,TiO<sub>2</sub> 很难直接有效的降解SMT,而合成的g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<su
11、b>2</sub> 在可见光条件下对SMT有良好的光催化降解效果 , 和 TiO<sub>2</sub>相比 ,g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub> 具有更宽的可见光响应范围和更大的比表面积。在中性或酸性条件下 ,g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<sub>2</sub> 光催化降解 RhB和 SMT的效果优于碱性条件。 温度的变化对光催化降解过程也有一定的影响 , 但影响效果不显著。合成的 g-C<sub>3</sub>N<sub>4</sub>/TiO<
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