车用质子交换膜燃料电池系统技术现状[修改稿]

1、车用质子交换膜燃料电池系统技术现状周苏 1，2，×,纪光霁1，马天才1，陈凤祥1，章桐 1，2 1. 同济大学汽车学院，上海201804 2. 同济大学中德学院，上海200092摘 要：质子交换膜（PEM）燃料电池系统在国际上被普遍认为是未来汽车动力的最有前途的解决方案之一。目前PEM燃料电池仍处于研发阶段，但各大汽车制造商均已推出PEM燃料电池原型车，其中以日本Honda的 Clarity FCX、德国DCX的NECAR5和美国GM的E-Flex为代表。本文以车用PEM燃料电池系统（发动机）为研究对象，详细介绍了系统组成的主要部件，描述了系统目前的技术状态及技术指标。关键词：燃料电

2、池系统 技术现状 车载应用The Current Technical Status of PEMFC for Automotive ApplicationZhou Su1,2,*，Ji Guangji1，Ma Tiancai1, Chen Fengxiang2，Zhang Tong11Automotive College, Tongji University, Shanghai 2018042. Chinesisch-Deutsches Hochschulkolleg, Tongji University, Shanghai 200092Abstract：Proton exchange mem

3、brane fuel cell systems are generally recognized as one of the most promising solutions for automobile in the future. The technology of PEMFC is currently still in research and development, but the major car manufacturers have introduced their PEM fuel cell prototype cars, for example Japan's Ho

4、nda Clarity FCX, Germany's DCX NECAR5 and American GM E-Flex. This paper is contributed to introduction of PEMFC systems (engines) for automotive application, and to the current technical status.Keywords：Fuel cell systems Current technical status Automotive application*通讯作者：周苏（1961-），同济大学汽车学院/国家

5、燃料电池汽车及动力系统工程技术研究中心教授、博士生导师；中德学院AVL“新型车辆动力”基金教席教授；德国CIM/GTZ燃料电池系统专家。E-mail: su_zhou1 前言质子交换膜燃料电池(PEMFC)与其它类型的燃料电池（如AFC、PAFC、MCFC、SOFC等）相比，具有工作温度低、比能较高、启动快、寿命较长、应用广泛等特点，被认为是解决能源危机和环境污染的最具前景的方案之一。根据不同的工况和不同的膜材料，PEMFC系统被分为不同的类型。表1列出了各种PEMFC的特性和应用领域。燃料电池车（FCV）多数采用低温高压燃料电池系统，工作温度为80-90，空气进堆压力达到30-40MPa，空

6、气输送采用空压机。对于车用低压燃料电池的相关技术近年来也有了一些研究1，如同济大学与上海大众汽车联合开发的基于Passat领驭的FCV采用的就是低压系统。高温燃料电池由于其热管理系统体积相对较小而备受关注。大众汽车公司于2006年10月公布了一种可以改善当今低温燃料电池缺点的新型高温燃料电池技术2。这种技术采用具有和水相似电解特性的磷酸作为电解液，可使工作温度提高到160左右，冷却系统从而可以承受更高负荷的工况。这种燃料电池也不需要对反应气进行增湿，比传统的低温燃料电池有更广阔的发展前景。自呼吸式燃料电池不需要空压机和增湿器，空气端为敞开式，结构简单，适用于小功率的燃料电池车。同济大学已开发出

7、一款基于自呼吸式燃料电池（净输出约5kW）的原型车，可用于大型场馆的人员输送3。针对不同的市场应用范围，燃料电池堆和系统的供应商致力于研发相对应的产品（如表2所示）。表1 不同燃料电池技术的特点和应用类型优点缺点应用HT-PEMFC(90-120)对CO的容许量大；对热管理系统的要求低加工过程困难；金属元件易被腐蚀实验阶段LT-PEMFC(<90)启动快；电流密度大对热管理系统要求高原型阶段自呼吸式无需空压机，系统效率高，结构简单输出功率低，很少用于交通运输工具中仅限小功率输出（<10KW）的原型阶段高压力燃料电池（>0.2Mpa）功率密度大，冷启动简单功率损失大，密封要求高

8、原型阶段低压力燃料电池（<0.2Mpa）密封性要求低，结构简单功率密度和效率低原型阶段表2 燃料电池堆和系统的供应商燃料电池堆供应商/国家产品额定功率/KW应用领域Ballard/加拿大Mark90285交通Mark10301.32住宅电源HD系列150交通Nedstack/荷兰P88备用电源UTC/美国-85用于Hyundai, Nissan, BMW燃料电池车Nuvera/意大利HDL-8282用于Fiat原型车Hydrogenics/加拿大HyPX-1-2721备用电源HyPM-HD65升降车NuCellSys/德国HY-8068用于DCX NECAR5Honda/日本-100用于

9、Honda FCVToyota/日本-90用于FCHVGM/美国GM200080用于E-Flex燃料电池车2 车用PEM燃料电池系统描述2.1FCV结构燃料电池汽车(FCV) 在整体结构上目前与普通内燃机汽车相似，主要不同之处在于驱动方式和燃料：由燃料电池供电的电动马达直接驱动汽车，同时储存于高压氢罐（35-70Mpa）的氢气燃料替代汽油或柴油。以Honda燃料电池汽车为例，图1给出了FCV各主要部件的一种可选布置方案。图1 Honda燃料电池汽车整体布置案例2.2 PEMFC燃料电池系统为了满足一定的输出功率和输出电压的需求，通常将燃料电池单体按照一定的方式组合在一起构成燃料电池堆，并配置相

10、应的辅助设备（BOP，Balance Of Plant），构成燃料电池系统。用作车辆动力源的燃料电池系统，称为燃料电池发动机。燃料电池堆是燃料电池发动机的核心，BOP维持电堆持续稳定安全地运行。燃料电池发动机辅助系统主要包括空气压缩机、燃料电池用加湿器、氢气循环泵、压力调节器和系统控制单元。以氢为燃料的燃料电池发动机的典型结构如图2所示。图2一款典型燃料电池系统示意图2.2.1燃料电池堆燃料电池堆是燃料电池系统的主要元件，包括电极、质子交换膜（PEM）、双极板、气体扩散层（GDL）、端板等部件。其中，电极、PEM和GDL集成在一起成为膜电极（MEA），它是堆的主要部件。电极是PEM和GDL之间

11、具有电传导性的一层加压薄层，也是电化学反应发生的地方。PEM是阴极催化层和阳极催化层之间的一层薄膜，是氢质子传导的介质，PEM的性能直接影响整个电堆的性能。双极板用于支撑膜电极，并收集单电池电流。所有的单电池通过双极板串联在一起，提供满足车用动力需求的电功率。2.2.2辅助设备（BOP）BOP是燃料电池系统中的重要部件，要求具有高效、低噪声、高紧凑度、高可靠性、高耐用性、鲁棒性和低成本等特性。这些特性是燃料电池系统当前和未来的研发活动中所必须考虑的因素。在BOP中，又以空压机和增湿器为主要部件。1）燃料电池用空压机空压机是高压燃料电池空气供应的关键部件。不同的燃料电池系统匹配不同类型的空压机，

12、目前可选的几种空压机类型包括：螺杆空压机、透平式空压机、活塞空压机、罗茨空压机、反馈空压机、卷轴空压机和叶片空压机4。对于某一具体的燃料电池系统，空压机的选择既要考虑空压机的性能指标，也要考虑燃料电池系统的性能要求。空压机性能指标主要包括气体流量、轴功率、压缩比和效率等。表3比较了不同空压机的特性4。根据各厂商所提供数据，在燃料电池工作压力范围内，叶片式空压机和活塞式空压机能够提供的空气流量为8-90 g/s，双螺旋杆空压机最大可达9 g/s，罗茨空压机最大可达70 g/s，透平式空压机最大可达90 g/s，卷轴空压机最大可达30 g/s。除空气流量和压缩比之外，瞬态性能、效率、噪声、成本等性

13、能指标也是选择空压机时要考虑的因素。目前，虽然各种不同的空压机能够满足不同功率等级燃料电池系统的供气要求，但是，各大空压机制造商仍致力于开发高效低功耗的空压机，从而提高整个系统的效率。表3 不同空压机的性能比较压力瞬态特性旋转特性效率封装可靠性噪音成本叶片双螺000透平00卷轴000活塞罗茨00000反馈0（注： 非常好； 好；0 一般； 差； 非常差）2）加湿器低温燃料电池系统需要加湿反应气体。目前，适用于燃料电池系统的加湿器类型有膜加湿器、焓轮加湿器和注水加湿器。注水型加湿器早期用于一些燃料电池车上，由于技术原因，这类加湿器逐渐被淘汰，取而代之的是气/气型加湿器（G/G型）。膜加湿器和焓轮

14、加湿器都是G/G型加湿器。G/G型加湿器的工作原理和注水型加湿器不同，以管壳式G/G加湿器（图3）为例，它是由一束管膜排列成，干燥的气体从管内侧流入，电池堆排出的气体从管外侧流过，把热量和水分传递给内侧气体。因此，G/G型加湿系统无需额外的水箱。加湿器依据进气和排气的流动方向可以设计成水平式和垂直式。水平式的加湿器要求进气和排气从同一个方向流入，而垂直式的则要求从相反方向流入。 管壳式加湿器由内管（见图3中控制体1）和外管(见图3中控制体2)组成，内外两管之间经管膜发生水、热传递两个过程。实际上，膜的热传递就像热交换器一样，膜的含水量和水分扩散性直接关系着水蒸气的传递量5。目前，G/G型加湿器

15、的研发主要关注一下几个方面678：l 提高加湿效率；l 改善膜的水传导性能；l 实现非电能驱动；l 扩大工作范围；l 降低成本。图3 管壳式G/G膜加湿器水热传递原理图3）燃料电池系统控制单元燃料电池控制单元（FCU）用于监控燃料电池系统，以使其在正常的条件下工作。图4是FCU的结构图。图中FCU包括空压机控制模块、燃料电池系统控制模块以及电池电压监控模块。其中空压机控制箱接收燃料电池控制模块发送的控制信号，同时把反馈信号（如空压机的转速等）发给燃料电池系统控制模块。燃料电池系统控制模块主要根据接受的各种信号，来确定合适的控制参数，并通过CAN总线与车辆管理系统通讯。电池电压监控模块用于监控单

16、池电压，当电压过低时向燃料电池控制模块发送警告信号。图4 燃料电池系统控制单元结构图2.3 PEMFC工作压力PEMFC工作压力一般由空气进堆压力和氢气进堆压力确定。氢气进堆压力一般高于空气进堆压力0.02-0.05Mpa。对于高压燃料电池系统，空气进堆压力要求大于0.2-0.3MPa。对于低压燃料电池系统，空气进堆压力最高为0.2MPa。在高压系统中，空气和氢气以很高的流速进入燃料电池堆，系统对载荷的变化能够快速响应。而低压系统的动态响应相比较而言要慢一些。此外，高压燃料电池系统的进气通道尺寸要比低压燃料电池的小。这样，一方面使得燃料电池的电流密度增大（功率密度也增大）。另一方面，对于同样的

17、空气流量，流道的背压增加，往往需要特殊的空压机与之相匹配，使系统的辅助消耗增加。低温燃料电池由于工作电流密度低，载荷动态变化较慢，电池堆承受的压力低，系统的可靠性和耐久性会更高些9。国内外车用燃料电池系统研发的实践和经验表明，燃料电池系统工作压力会从高、低两端向中间发展，取长补短，这将是未来燃料电池系统的变化趋势之一。在汽车应用中，由于封装和高功率密度的需求，会优先考虑工作压力较高的燃料电池发动机。2.4 PEMFC工作温度燃料电池堆根据所使用的膜材料的不同可以在高温（>90-120）下或也可以在低温（<90）下工作。与高温燃料电池发动机相比，低温燃料电池发动机具有启动快、体积小，

18、重量轻等优点，目前在FCV中应用较为广泛。低温燃料电池堆采用全氟磺酸膜（PFSA），现有主要的商用PFSA膜大都是Nafion系列膜。与高温燃料电池堆所用的聚苯并咪唑膜（PBI）相比，PFSA膜成本低、可靠性高，但是由于电池堆里副产品水具有液气两相特性，使得低温燃料电池系统的水管理较为复杂9。高温燃料电池发动机热管理系统的要求和传统内燃机散热系统的要求相当。近期，质子交换膜燃料电池研究取得了一定的进展，工作温度可达到100以上，并具有以下优点2：（1）两电极反应的电化学动力性提高；（2）水热管理系统简化；（3）电池堆对CO的灵敏度减低。尽管如此，高温燃料电池技术仍然存在许多挑战。例如，高温使得

19、膜发生脱水现象，导致质子传导率下降，也可能使其他部件退化失效，如工程用材料、GDL、机械失效、密封件等等。3 PEMFC性能技术指标现状燃料电池系统技术指标主要分为两大部分，一部分是电堆的性能指标，另一部分是整个燃料电池系统的成本、耐久性、冷启动性能和效率。3.1 燃料电池堆技术指标现状燃料电池堆技术指标包括了电池组件的技术指标和堆的功率密度。表4和表5列出了膜电极和堆在2005年、2008年的技术状态以及美国能源部对此的期望目标7。从中可以看出，技术现状与目标之间存在一定差距，因此，在降低成本、减少电池性能退化和提高电池整体性能方面仍需做大量研发工作。表4关于膜电极现状和目标特性单位2005

20、200820102015膜电极成本$/kW5040105额定功率时的膜电极性能mW/cm2600-10001000膜电极整个过程的性能退化%1010105表5关于电堆现状和目标特性单位2005200820102015耐用性Hours2000400050005000体积功率密度kW/L1.51.522.02.0质量功率密度kW/Kg2.01）质子交换膜（PEM）PEMFC目前主要采用磺酸型质子交换膜为其电解质。常用的有Dupont公司提供的Nafion膜，厚度在50µm到175µm之间。Nafion膜具有较长的工作寿命，较慢的衰退性。但成本较高，工作温度范

21、围较窄。Gore公司将聚四氟乙烯（PTFE）用于燃料电池膜材料，其核心技术就是采用多形式和变结构来提高膜的性能。此外，PBI膜由于其在低湿度和高温工作环境下具有较好的性能而被广泛用于高温燃料电池中10。目前，膜的寿命在4000小时左右，成本大约200 $/m2，导电率为0.1 S/cm，在寿命和成本指标上均低于表6列出的美国能源部的目标值。国外的膜制造商（如DuPont, Gore, 3M，DOW Chemical等）仍在不断努力，以提高其产品性能。在国内，膜的研究及其产业化在国家“863”计划的资助下已获得了重大进展。上海交通大学张永明教授与东岳集团联合研发的Dyfion膜在性能上已经可以满

22、足PEMFC的要求，并具备了年产50吨燃料电池离子膜所需要的全氟磺酸树脂生产装置，可以满足2.5万辆FCV所需的离子膜用量 11。国内外在膜的研究方向上主要集中在降低价格，提高机械强度、稳定性和电化学性能，改善质子传导率和发展高温聚合物膜等方面12。表6关于膜的当前现状和期望目标特性（单位）2005200820102015运行寿命（Hours）2000400050005000成本（$/m2 ）2001002020电导率（S/cm）25-120°C0.10.13-0.15>0.1>0.1-20°C0.010.010.010.012）催化剂PEMFC常用的催化剂是铂

23、金属（Pt）。在早期的研究阶段，Pt被大量使用（如在1980年Pt的担载量为4 mg/cm2），经过多年的研发工作，目前Pt的担载量已降至0.2-0.4 mg/cm21314。Pt是贵重稀有金属，自然存储量有限，无法人工合成，寻求Pt的替代物以及开发PEMFC堆中Pt回收再利用技术是燃料电池技术可持续发展的重要工作。2008年，Science报道了澳大利亚的Bjorn Winther-Jensen及其同事用有机物质研发出了一种电极，它是由在Goretex 膜上生长的一种导电性多聚物组成的15。这种多孔膜巨大的表面积使得氧在其上的还原速率与在铂电极上的相当。而且，与铂电极不同，这种有机电极的催化

24、速率不会因为一氧化碳的存在而减慢。3）气体扩散层（GDL）PEMFC中的反应气体（氧和氢）必须经由GDL才能达到催化剂表面发生电化学反应，因此，GDL的性能指标必须满足如下要求16：l 必须有足够多的微孔使得反应气体和生成物水顺利通过；l 必须具有良好的导电性和导热性；l 与催化剂层接触的孔隙应保证电化学反应顺利进行；l GDL材料的机械强度足以支撑MEA。4）双极板PEMFC的双极板通常采用石墨和金属两种材料。石墨双极板因其体积较大、耐用性差、制造成本高将逐渐被金属双极板取代。表7列出了双极板技术现状和美国能源部根据车用燃料电池双极板的功能要求所提出的双极板的期望指标。现状与期望指标仍有一定

25、的差距。相关研究机构希望通过技术创新和新合成材料的使用等措施以达到期望指标1718。表7关于双极板的现状和期望指标特性单位2005200820102015成本$/kW10453质量Kg/kW0.360.30<0.4<0.4H2通过量cm3/sec·cm80, 3atm2×10-6-2×10-62×10-6腐蚀性µA/cm2<1<1<1<1电导率S/cm>600->100>100弯曲强度MPa>3440>25>25中跨挠度% 1.5-3.5-3-53-55）电堆的功率密度本文

26、中定义的功率密度不仅包括体积比功率，还包括质量比功率。表8给出了一些公司及研究机构有关燃料电池体积比功率至2008年的数据，其中也有同济大学的经验值和对2008年的估计。目前平均体积比功率约为1.5-1.8 kW/L。质量比功率影响燃料电池车的集成和质量分配。表9给出了与表8类似的质量比功率的有关信息。表8 燃料电池体积比功率至2008年的发展情况 时间 体积比功率（kW/L）公司2000年左右2003年左右20062008Honda0.451.31.9Ballard0.71.0-1.361.8美国Argonne实验室-2.07Nuvera-1.01.26TOYOTA1.11.2-GM0.77

27、-7美国DOE目标-1.5同济经验-1.1同济估计-1.52表9 燃料电池堆质量比功率至2008年的发展情况 时间 质量比功率（kW/Kg）公司2000年左右2003年左右20062008HondaBallard0.7-0.92美国Argonne实验室-1.9Nuvera-0.7TOYOTA0.561.2-GM0.310.94-美国DOE目标-1.5同济经验-0.8同济估计-1.25表8和表9的数据显示，PEMFC系统功率密度逐年升高。其主要影响因素可以归结如下：l 新流场设计：流场的设计影响堆的体积与功率。例如Honda FCX燃料电池车的V型流场设计，使

28、得电池堆功率密度高达1.9 kW/L。l 先进的制造技术；先进的制造技术使得更薄的双极板成为可能。l 新材料：对于相同功率输出，高功率密度意味着堆体积更小。双极板占了电池堆的大部分体积，新材料如特种合金的出现，使双极板的厚度明显减少，从而使得电池堆的体积和质量减小，功率密度上升。3.2 PEMFC系统技术指标现状1）系统成本影响PEMFC商业化的一个主要因素是成本。2006年美国Argonne实验室所介绍的燃料电池系统的成本比例如图7所示8。该燃料电池系统功率为80 kW，它的堆成本为67$/kW，系统成本为108$/kW。这是一个理想估计，只是单纯考虑材料成本，不包括制造过程中的损失、研发成

29、本等。根据Argonne的成本计算方式，目前燃料电池堆的成本为6770$/kW，系统成本为108110$/kW。当前燃料电池堆的售价范围为722-1446$/kW，燃料电池系统的为1446-2892$/kW。需要指出的是，成本并不等于价格。从图7中可见，燃料电池堆成本占燃料电池系统成本的62%，其中电极的成本约为堆成本的77%。电极的成本主要取决于Pt的用量16。因此，减少Pt的担载量可以大大减少系统成本。图7 燃料电池系统成本比2）耐久性（运行寿命）系统耐久性概念是描述燃料电池系统开始投入运行后能正常工作多长时间 16。燃料电池系统的测试条件和性能的影响因素（例如机械退化和各部件间相互影响等

30、）非常复杂，所以系统耐久性很难定量描述。由于燃料电池系统中BOP的运行寿命目前已经超过5000小时，达到了汽车应用中的基本要求。因此，将堆的运行寿命用来间接描述PEMFC系统的耐久性是目前较为流行的一种权宜方法。另外，通过对如催化层、PEM、GDL和双极板的实验研究及性能诊断，可以做出一个用于研究燃料电池机械退化的时间函数19。随着技术的进步，以Ballard燃料电池堆为例，堆的运行寿命已经从2002年的200小时提高到2004年的2200小时。研究数据表明，质子交换膜燃料电池堆目前平均运行寿命在20003000小时之间20，而最长寿命可达4000小时21。3）冷启动 冷启动要求车辆在冰点以下

31、的环境中，停机后可以在一定时间内重新启动。特别在低温（-40）环境下，冷启动是FCV商业化的技术瓶颈之一。在低温环境下，堆内会产生阻止电化学反应的冰。 在冰点温度下，堆的启动问题已经有理论和实验的研究22。在2007年日本东京FC Expo会议报告上指出，Honda和Toyota的燃料电池发动机能在-30启动，GM和Daimler燃料电池发动机可以在-25启动 23。而对汽车冷启动的目标要求是在-40也可以启动。通过以下技术措施，有可能进一步改善燃料电池发动机冷启动性能22：l 增加阴极气体通道内的气体流速，因为这可以减少通道内水蒸气的积聚，从而减少阴极催化剂层结冰量；l 使用干燥度大的膜，它

32、可以吸收更多水，减少冰的形成，从而改善冷启动过程；l 降低燃料电池的工作电流密度或者提高电池的电压，可以减少水的生成，从而改善冷启动过程。实际中为了实现在冰点下的快速启动，工作电流和电压必须达到最优值，才能在期望的启动时间内产生最多的余热；l 增加启动时电池的温度可以大大减少冰的形成，但却会延长冷启动过程。因此，在质子交换膜燃料电池冷启动过程中，可以使用各种不同的内、外部加热法来改善冷启动性能。4）燃料电池系统效率 本文拟对燃料电池系统的效率作如下定义：其中、分别代表净输出功率和总功率，F、 和 分别代表法拉第常量、单电池数量和氢气低热值。由定义可知，燃料电池系统效率主要受辅助系统消耗电流（）

33、与总电流（）的比值、过量氢气系数和平均单池电压的影响。降低值、减少过量氢气系数和提高平均单池电压有助于提高燃料电池系统效率。图9描述了NuCellSys的HY80和 Toyota燃料电池发动机的系统效率24 23。从图中可以看到，系统的效率均有一个峰值，大约在58%到65%之间。在额定功率输出时，系统效率大约在40%-45%。图9 燃料电池系统效率图4 总结本文以车用质子交换膜燃料电池系统为对象，详细介绍了车用PEMFC系统各部件的功能和性能技术指标及技术发展现状。基于同济大学燃料电池发动机研发经验和大量的文献检索，可以对当前PEMFC系统（发动机）技术性能指标归纳如下：1）当前平均体积比功率

34、估计可达1.5-1.8KW/L，质量比功率可达1.2-1.5KW/Kg；2）不考虑制造过程中的损失和研发成本，目前燃料电池堆的成本为6770$/kW，系统成本为108110$/kW；3）系统寿命可达4000小时；4）燃料电池发动机可以在-30实现冷启动；5）对净输出功率70kw左右的车用燃料电池系统，当其净功率为10-15KW时，系统效率可达55%左右；额定工况下，系统效率约为40%。 致谢本项工作得到同济大学中德学院AVL李斯特基金教席“新型车辆动力”和上海浦江人才计划（08JP14094）的资助。参 考 文 献1 Gelfi, S, Stefanopoulou, A.G, Pukrushp

35、an, J.T. Huei Peng, Dynamics of low-pressure and high-pressure fuel cell air supply systems C, Proceedings of American Control Conference. 2003.2 Jialu Zhang, et,al., High Temperature PEM fuel cells J, Journal of Power Sources, 2006. (160)2: 872-8913 Guangji Ji, Su Zhou, Tiancai Ma, A 5kW PEM fuel c

36、ell power system for mini car applicationJ, SAE Paper, 2008-01-17974 Benjamin BLUNIER, Abdellatif MIRAOUI, Air Management in PEM Fuel Cells: State-of-the-Art and Prospective C, ACEMP '07. International Aegean Conference, 2007. 5 Duksu Hyun, Junbom Kim, Study of external humidification method in

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