III_V族化合物半导体整体多结级连太阳电池_光伏技术的新突

1、作者简介:陈文浚(1945,男,北京市人。现为中国电子科技集团第十八研究所(天津电源研究所研究员级高级工程师。1968年毕业于清华大学半导体材料与器件专业。三十七年来一直在第一线从事太阳电池的基础研究与生产,曾获得八项国家及部市级科技进步奖。从1992年起享受政府特殊津贴,1994年国家劳动人事部授予有突出贡献中、青年专家称号。在过去的十年里,领导组建了国内第一条砷化镓太阳电池金属有机物气相外延(MOVPE 生产线,专门从事基于砷化镓的单结与多结电池研究与生产。第六届全国MOCVD 学术会议以后,为历届此会议组织委员会委员。III-V 族化合物半导体整体多结级连太阳电池光伏技术的新突破陈文浚作

2、者近照从1954年第一只光电转换效率达到实际应用水平的硅太阳电池在美国贝尔实验室诞生起,光伏技术已有了50多年的发展历史。在上个世纪70年代引发的能源危机刺激下,在空间飞行器能源系统需求的牵引下,这一技术领域内不断取得重要技术突破。晶体硅太阳电池、非晶硅薄膜太阳电池、-族化合物半导体太阳电池、-族化合物半导体多晶薄膜太阳电池等,越来越多的太阳电池技术日趋成熟。光电转换效率的不断提高及制造成本的持续降低,使今天的光伏技术在空间和地面都得到了越来越广泛的应用。而回顾和评价光伏技术在最近10年的进展,基于砷化镓的-族化合物半导体多结太阳电池技术的迅速发展应是最引人瞩目的里程碑式突破。时至今天,GaI

3、nP 2/Ga (In As/Ge 三结级连太阳电池大规模生产的平均AM0效率已接近30%1,使10年前占据空间能源应用主导地位的硅太阳电池几乎让出了全部空间市场2。在高倍聚光条件下,这种多结太阳电池的实验室AM1.5效率已接近40%3。极高的光电转换效率使其在未来的10年里有可能与传统的平板式硅太阳电池发电系统在地面应用中争夺市场。最近的发展动态表明,-族化合物半导体多结太阳电池,作为光伏领域内新的技术突破,有着广阔的发展与应用前景。1多结级连太阳电池的高光电转换效率机理和发展背景基于只有能量高于半导体带隙宽度的个光子才能且只能激发产生一对光生载流子的原理,由单一半导体材料构成的单结太阳电池

4、只能将太阳光谱中的某一部分有效地转化为电能。能量低于半导体带隙宽度的光子无法将价带电子激发到导带,不能对光生电流产生贡献,这构成了光电转换中的电流损失。而能量高于半导体带隙宽度的光子只能将一个电子激发到导带,把与带隙宽度相当的能量传给光生载流子,多余的能量则将以声子的形式传给晶格,变成热能,构成光电转换中所谓的电压损失。因此,若选择窄带隙半导体,则太阳电池的短路电流密度高而开路电压低;若选择宽带隙半导体,则太阳电池的开路电压高而短路电流密度低。顾此而失彼,除非引入新的机理4,其光电转换效率为固有的带隙宽度所限制,非聚光条件下的理论上限为30%。即使是带隙宽度与太阳光谱较为匹配的GaAs 单结电

5、池,已实现的AM1.5效率的最好结果也仅为25%5。显然,以多种带隙宽度不同的半导体材料构成级连太阳电池,用各级子电池去吸收利用与其带隙宽度最相匹配的那部分太阳光谱,从而减小上述单结电池在光电转换过程中的“电流损失”和“电压损失”,是突破上述光电转换效率限制的最好途径。如图1所示,当设计方案为各级子电池相互叠加时,子电池要按材料的带隙宽度从宽到窄依次排列。太阳光首先进入顶部带隙最宽的第一级,未被吸收的波长较长的光则逐级向下透射进入下层各级电池,直至被全部吸收。事实上,早在硅太阳电池在贝尔实验室诞生的第二年,即1955年,就已经有人提出这样的设计思想。从上个世纪70年代起,在硅和砷化镓等单结太阳

6、电池达到较高性能水平后,为了实现更高的光电转换效率,人们开始更多地注意多结级连太阳电池的研究,有越来越多的论文对理论设计和方案选择开展探讨6。实现多结级连太阳电池结构最简单易行的方法就是分别制备各级子电池,然后把它们机械地叠加起来。例如,有人曾用带隙为1.42eV 的-族化合物半导体GaAs 和带隙约为1.0eV 的-族化合物半导体CuInSe 2构成的双结电池实现了23.1%的AM0光电转换效率7。由GaAs/Ge 8和GaAs/GaSb 9构成的机械叠加双结电池也都曾实现较高的性能。但即使是对于最简单的双结电池,机械级连的方法也具有难以克服的缺点。首先,顶电池对于底电池必须是“透明”的。当

7、使用厚衬 底时,搀杂浓度不能太高。另外,如图2所示,顶层电池的下电极金属接触也必须象上电极一样做成栅线构型,而且要与两级子电池的上电极图形精确对准。两级子电池一般具有4个输出端(terminal,通常要在电学上先把几个同级子电池互连,再去与另一级子电池相连接,对外构成一个两端器件。如,先将4只CuInSe2电池串连实现与Ga(AlAs顶电池的电压匹配,再把两级电池并连成两端器件7。电学上互连的复杂程度使机械级连叠层电池很难真正投入大规模的生产与应用。机械级连电池的各级子电池一般都要使用各自的衬底,这也大大增加了制造成本。半导体材料外延生长技术,特别是III-V族化合物半导体的金属有机物气相外延

8、(MOVPE技术的成熟发展使得制备整体集成式多结级连太阳电池成为可能。由图3所示的模拟计算结果10看,双结级连电池的材料最佳匹配选择应是顶电池和底电池的带隙宽度分别为1.75eV和1.12eV左右。虽然近几年有人报道了在Si(E g为1.1eV衬底上直接生长晶格匹配的GaNPAs四元化合物半导体(E g为1.61.9eV的研究结果11,但在实践上很难找到在带隙宽度上如此理想搭配,晶格常数又非常匹配的两种材料来实现整体级连电池结构。人们不得不在两种相反的技术途径之间择其一:优先考虑光学和电学上的要求,即对带隙宽度的要求,努力去用晶格渐变、超晶格结构等方法实现非晶格匹配材料的生长;优先考虑晶体学上

9、的要求,即对材料晶格匹配的要求,以实现高质量晶体材料的生长,而放宽对带隙宽度的最佳匹配选择。迄今为止的实践表明,非晶格匹配材料的生长始终是个难以理想解决的课题。而后一种途径,虽永远无法达到与太阳光谱的最佳匹配,却更容易实现高光电转换效率的现实目标。正是这后一种选择实现了我们今天所看到的,以GaInP2/GaAs/Ge三结级连太阳电池为代表的光伏技术新突破。事实上,由于Al-GaAs/GaAs单结电池从上个世纪80年代初开始已通过MOVPE方法投入成熟的大规模生产,虽然有人尝试过InP/GaInAs等其它材料系统,而早期的晶格匹配、两端整体级连电池的研究主要集中于AlGaAs/GaAs双结电池。

10、尽管早在上世纪80年代末已实现很高的转换效率12,但AlGaAs/GaAs 双结电池的进一步发展却受到限制。由于与GaAs底电池相搭配,AlGaAs顶电池的Al组分要足够高,以使带隙宽度接近1.9eV。这时AlGaAs已从直接带隙材料转变为间接带隙材料(见图4,实现电流匹配则需要相当厚的顶电池。而且, MOVPE生长时,Al源对残余氧的敏感性也为制备高质量的高Al组分AlGaAs带来困难13。Jerry M.Olson等于上世纪80年代中期率先开展了GaInP2/GaAs晶格匹配整体级连双结电池的研究13。如图4所示,与GaAs晶格匹配的GaInP2具有与高Al组分AlGaAs相当的带隙宽度,

11、却不存在上面所提到的两个问题。很可能是由于受到当时MO源和MOVPE设备水平的限制,在早期很难生长出高质量的GaInP2材料,因此这一方案并不被看好。但随着MOVPE技术的发展和对GaInP2越来越深入的认识14, GaInP2/GaAs双结电池迅速取得超过其它任何材料系统所达到的转换效率,第一次实现了把30%的阳光(AM1.5,非聚图1多结叠层级连太阳电池示意图图2两端GaAs/CIS双结级连太阳电池示意图7(a子电池电流匹配(虚线以下部分(b顶电池无穷厚图3双结级连太阳电池的AM1.5理论效率与子电池带隙宽度的关系10 光转换成电能15,成为整体多结级连太阳电池研究的关注焦点。与此同时,以

12、Ge单晶片为衬底的GaAs太阳电池已大量应用于卫星能源系统。Jerry M.Olson等在GaInP2/GaAs双结电池研究中所取得的成果,在上个世纪90年代中期很快以技术转让的形式在美国的两个空间电池生产厂家(Spectrolab 和Tecstar实现商业化应用16。1997年8月,装备了Ge衬底GaInP2/GaAs双结电池的第一颗商业通信卫星被发射升空。这颗美国休斯公司的HS601电视直播卫星,不改变太阳方阵的原有设计,仅仅以平均效率为21.6%的GaInP2/GaInAs/Ge双结电池取代Si太阳电池,方阵的输出功率就从4.8kW提高了一倍,达到10kW,大大增加了卫星的有效载荷,成为

13、空间能源系统的一个新的里程碑。从图4可以看到,GaInP2、GaAs和Ge从上到下三点成一线,带隙宽度分别为1.86、1.42eV和0.67eV,正好构成晶格匹配的级连三结电池材料系统,虽然并不完全理想。在外延生长GaAs中间电池和GaInP2顶电池的同时,通过控制V族和III族元素向Ge衬底中的扩散,可以在Ge衬底表面形成pn 结,构成底电池,从而形成GaInP2/GaAs/Ge整体级连三结结构。GaInP2/GaAs/Ge双结电池在Spectrolab和Tecstar很快演变为三结电池。尽管p/n(即p-on-n极性的GaInP2/GaAs/Ge 三结电池也曾实现了很高的转换效率17,但相

14、反极性,即n/p (n-on-p型的GaInP2/GaAs/Ge三结电池被证明在两个方面更具优越性:(1相对于p/n型构型,n/p型顶电池更易于制备成浅结却又不影响发射区的薄层电阻,从而改进顶电池短波响应18;(2p-GaAs基区比n-GaAs具有高得多的迁移率19和抗辐照性能。从上个世纪90年代后期开始,随着Spectrolab在1996年第一次报道了n/p型的GaInP2/GaAs/Ge三结电池的小批量生产结果20,各空间电池生产厂家都全力以赴投入n/p型GaInP2/GaAs/Ge三结电池的研究19。电池性能记录被不断刷新,新的产品相继被应用于新一代的大功率商业通信卫星。进入21世纪后,

15、极高的光电转换效率使人们开始意识到,GaInP2/GaAs/Ge三结电池完全可以以聚光电池的形式去开辟地面应用市场。很多公司和研究机构都相继投入了高倍聚光多结电池的研制,大部分聚光系统开发商也都开始积极探索用新一代的GaInP2/GaAs/Ge多结电池取代过去的高效硅太阳电池。光伏技术发展达到了新的高度,其造福于人类的应用展现出新的前景。2GaInP2/GaAs/Ge三结空间电池的持续进步当前应用卫星的两个重要发展趋势,即大功率及超大功率通信卫星和用于各种目的的小型及超小型卫星,都对太阳电池性能提出了更高的要求。GaInP2/GaAs/Ge三结电池正是在这种空间应用的需求牵引下产生和发展的。如

16、上所述,在最近10年里,这项技术进步之快,光电转换效率的上升、突破之持续和迅速,是光伏技术发展史上其它类型太阳电池所没有经历过的。由于转换效率远远高于Si太阳电池和GaAs/Ge单结电池,GaInP2/GaAs/Ge三结电池的应用使太阳方阵的面积比功率和质量比功率都得到改进,且在系统水平上降低了单位功率的制造成本。在这一领域一直处于领先地位的是美国波音公司下属的子公司Spectrolab。我们可以通过解读Spec-trolab在这一领域内所解决的各项关键技术来了解这一技术最近10年来的进展。图5为Spectrolab的各种效率水平的太阳电池第一次应用于空间飞行器的年代表1。从图中可以看到,Ga

17、InP2/GaInAs/Ge多结电池的进步速度和趋势与Si太阳电池及GaAs单结电池形成鲜明对比。Spectrolab的多结电池已经历四代更新,即双结(DJ-Dual Junction16、三结(TJ-Triple Junction21、改进型三结(ITJImproved Triple Junc-tion22和超高效三结(UTJUltra Triple Junction23,平均效率(AM0,28分别为21.8%、25.1%、26.8%和28%。产品的效率水平差不多平均每年提高一个绝对百分点。图6为这四代多结电池的效率分布图1,从中我们可以清晰地看到电池性能的持续进步。图4部分III-V族化合

18、物半导体的带隙宽度与晶格常数图5Spectrolab各种效率水平的太阳电池第一次上天的年代1图6Spectrolab四代多结电池的效率分布图1 如图7所示,典型的GaInP2/GaAs/Ge三结电池由近20层材料结构构成。每一层的晶体质量和外延生长工艺控制都会影响器件的性能。上个世纪90年代以来,MOCVD设备与技术的成熟发展,使得人们在很宽的自由度内优化GaInP2/GaAs/Ge多结电池的复杂结构成为可能。极高的外延层厚度与材料组分均匀性,超薄层结构的准确控制,陡峭的层间截面,材料组分和杂质浓度的高精度控制或渐变分布控制,宽范围的材料源选择等等,都为GaInP2/GaAs/Ge多结电池技术

19、的发展提供了必要条件。2.1III-V族半导体极性材料在非极性Ge单晶衬底上的成核(nucleation技术在非极性的Ge衬底上外延生长GaAs这样的极性材料,容易形成反相畴(APD缺陷。但这在早期的Ge衬底GaAs 太阳电池的外延生长技术中已得到较好的解决。对于多结电池来说,现在要解决的是,第一层外延层,即成核层的沉积,除了要为后继外延层的高质量生长提供基础外,还要通过控制III和V族杂质向Ge衬底内的扩散在Ge衬底表面形成pn结,以形成性能良好的底电池。对于p/n结构,III族的扩散应占主导,以在n型Ge衬底内形成p+/n结。而对于n/p结构,则V族的扩散应占主导,以在p型Ge衬底内形成n

20、+/p 结。早期的n/p型GaInP2/GaAs/Ge三结电池仍延用GaAs/Ge 单结电池外延工艺如图7,使用GaAs成核层。后来的工作表明,以GaInP作为成核层,通过P,而不是As的扩散,可以更好地控制n+/pGe结的性能。控制Ge结深度,改进发射区表面钝化,形成性能优良的Ge底电池是提高三结电池转换效率的关键之一21,24。2.2隧穿结整体多结级连电池的另一项基本关键技术是用隧穿结将相邻的两级子电池连接起来,既不能造成明显的电压损失(隧穿结上的压降,也不能引起太大的电流损失(隧穿结的光吸收。最早,人们只能设法用金属把相邻两级子电池之间的反级性界面短路掉25。但金属短路法需要进行多步光刻

21、套刻和电池结构的逐层腐蚀,工艺复杂,而且会影响到电池的填充因数和电流密度等性能。MOVPE技术的进步使得GaAs隧穿结的整体生长成为可能。其关键要求是:(1高度均匀的超薄外延层生长;(2高搀杂的n+层和p+层之间具有陡峭的界面。早期的GaAs隧穿结26应用于GaAs中间电池和Ge底电池之间的连接虽无问题,但在用来连接GaInP顶电池和GaAs电池中间时,尽管隧穿结的电学性能在后来得到了很大改进27,隧穿结的光吸收会影响到GaAs中间电池的短路电流密度。为此,人们研制了p+-GaAlAs/n+-GaInP28,p+-GaInP/n+-GaInP29甚至p+-GaAlAs/n+-InGaAlP30

22、等宽带隙隧穿结。但是,随着带隙宽度的升高,隧穿结的隧穿几率和峰值电流会下降。实际上,作为宽带隙隧穿结,应用得最多的还是p+-GaAlAs/n+-GaInP材料体系。2.3与Ge衬底完全晶格匹配的GaInP2/GaInAs/Ge三结电池上述两项关键技术解决后,GaInP2/GaAs/Ge三结电池结构的实现已仅仅是材料外延生长程序的编制问题。因为,在这之前人们已对GaAs和GaInP单结电池有了足够的了解。于是,在上个世纪90年代中期诞生了第一代GaInP2/GaAs/Ge三结电池21。其典型的性能参数为:U=2.54V;J=15.6mA/cm2,使电池AM0效率限制在25%左右。进入21世纪后,

23、一项极其简单,却很有意义的技术应用使基于GaAs的三结电池的效率水平上升到一个新的台阶。如果仔细观察,从图4可以看出, GaAs和Ge并不是精确的处在一条晶格匹配直线上。实际上,室温下Ge的晶格常数为0.56578nm31,比GaAs(0.56232nm高约0.6%。第一代GaInP2/GaAs/Ge三结电池的外延层是与GaAs晶格匹配的,与Ge衬底则构成约0.6%的晶格失配。即使如此小的晶格失配也会在GaAs外延层中引起应力,从而影响到少数载流子寿命。在GaAs掺入约1%的In,则可以实现与Ge的严格晶格匹配,完全消除Ga(InAs外延层中的应力,使少数载流子寿命提高达两个数量级32。这将大

24、大改进Ga(InAs中间电池对光生载流子的收集,提高电池的短路电流密度。而且In的掺入将使Ga(InAs的带隙变窄。笔者测得的与Ge完全晶格匹配的Ga(InAs的带隙宽度为1.408eV33,与文献32报道的结果一致。这将使其吸收限“红移”十几meV,向红外方向扩展Ga(InAs中间电池的光吸收范围。这成为提高中间电池的短路电流密度的另一个或许是更重要的一个因素。同时,GaInP顶电池也应调整In/Ga比及电池基区厚度,与Ge达到完全晶格匹配并与Ga(InAs中间电池实现电流匹配。尽管开始时Spectrolab等开发商对此避而不谈,但事实上正是这一改进使第一代三结电池的电流密度提高8%左右,升

25、至17mA/cm2。从而使电池效率水平提高近两个百分点,升级到第二代产品,即所谓的ITJ。与第一代三结电池相比,ITJ的开路电压也有近20mV的改进。这是由于外延层中应力的消除显著改进了Ga(InAs的晶体质量28。作为晶体质量的表征,由X光衍射测定的半峰宽(FWHM从50多弧秒下降到20弧秒以下33。2.4提高顶电池带隙宽度晶格匹配的GaInP2/Ga(InAs/Ge三结电池对于太阳光谱图7典型的GaInP2/GaAs/Ge三结电池结构示意图 来说,并不是理想的材料组合32。要实现顶电池与中间电池的电流匹配设计,要么不得不把顶电池减到足够薄,要么需要提高顶电池材料的带隙宽度,以使足够的阳光可

26、以透过GaInP 顶电池,进入Ga(InAs中间电池。显然,后一个途径更可取。因为,提高顶电池的带隙宽度将增加顶电池的开路电压,从而提高三结电池的整体开路电压。而前者,虽然也能达到子电池的电流匹配,却不能使顶电池更充分地利用太阳光谱的短波部分,造成本文开始时提到的电压损失。在三结电池由于短路电流密度的提高从第一代升级到第二代后,如何提高顶电池的带隙宽度,改进电池的开路电压则成为进一步改善电池电性能的焦点。一个显而易见的方法是用AlGaInP四元合金取代GaInP。与我们前面提到的AlGaAs外延生长所碰到的问题一样,这在一定程度上受到Al对残余氧的敏感性的限制。另一条途径是通过增加III族亚晶

27、格的无序排列程度来提高GaInP的带隙宽度。实验表明,生长温度、搀杂浓度等工艺条件和衬底晶向都会影响GaInP外延层中III族原子的无序排列程度14,28,使其带隙宽度可以在约100meV的差别范围内变化32。正是利用完全无序的GaInP顶电池,Spectrolab在2002年创下了GaInP2/GaAs/Ge三结电池开路电压超过2.7V 的记录,使电池AM0效率也破记录地逼近30%32。由此,约一年后,Spectrolab的GaInP2/GaAs/Ge三结电池产品升级到第三代,即UTJ。UTJ的电性能参数与ITJ相比,最大的改进就是标称开路电压从2.56V提高100mV,达到了2.66V。国

28、外的其他厂家也先后通过同样的技术途径实现了GaInP2/GaAs/Ge 三结电池的换代升级。美国Emcore公司最新一代的三结电池产品BTJ的平均效率达到28.5%34,德国RWE公司的第二代三结电池产品平均效率达到27.8%35,与Spectrolab的UTJ水平相当。其共同的标志就是开路电压超过2.66V。对于基于GaAs的三结电池来说,在地面阳光下,最佳顶电池带隙宽度约为1.9eV,可以用完全无序的GaInP实现。但在外层空间太阳光谱下,则需要顶电池带隙宽度接近2.0eV32。因此,仅仅靠III族亚晶格的无续是不够的,需要在GaInP三元化合物中加入一定量的Al,形成更宽带隙的AlGaI

29、nP四元合金1,28。带隙更宽且仍能有效地钝化发射区表面的顶电池将是下一代三结电池的重要课题。Emcore已报道了高达2.76V的开路电压34,这表明Spectrolab所宣称的平均效率高达30%的第四代三结电池产品XTJ1在近期内投产是完全可能的。参考文献:1KING R R.Advanced III-V multijunction cells for spaceA.4thWorld Conference on Photovoltaic Energy ConversionC.Hawaii, USA:IEEE Piscataway,2006.17571762.2HENRY W,BRANDHOR

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