先进核燃料循环体系研究进展

1、第36卷第2期2002年3月原子能科学技术Atomic Energy Science and TechnologyVol. 36,No. 2Mar. 2002先进核燃料循环体系研究进展顾忠茂, (摘要:2嬗变领域的研究进展和技术发展趋势关键词:; 后处理; 分离2嬗变中图分类号:TL249文献标识码:A文章编号:100026931(2002 0220160208R ecent Developments in Studies of Advanced Nuclear Fuel Cycle SystemGU Zhong 2mao , YE Guo 2an(Depart ment of Radioch

2、emist ry , China Institute of A tomic Energy , Beijing 102413, China Abstract :The concept of advanced nuclear fuel cycle system is introduced. The recent progress and the development trends of the studies on spent fuel reprocessing and partition 2ing 2transmutation are described.K ey w ords :advanc

3、ed nuclear fuel cycle system ; reprocessing ; partitioning 2transmutation目前, 全世界核发电能力约为350GW , 每年产生的乏燃料约10500t , 累计存量达到130000t 。乏燃料中含有大量的U 、Pu 、次量锕系元素(MA 和裂变产物(FP , 其中的锕系域, 尤其是在分离2嬗变方面所取得的主要进展。1先进燃料循环体系概念13目前, 国际上有2种核燃料循环方式, 即(once 2through cycle 和“一次通过”“后处理燃(reprocessing fuel cycle 。料循环”所谓“一次通过”方式,

4、 是将乏燃料作为废物直接进行地质处置。由于乏燃料中包含了所有的放射性核素, 要在处置过程中衰减到低于天然铀矿的放射性水平, 将需要10万年以上。所以“, 一次通过”方式对环境安全的长期威胁极大(图1曲线1 。元素(如Pu 、Np 、Am 和Cm 等 和长寿命裂变产物(LL FP 构成了对地球生物和人类环境主要的长期放射性危害。这一问题如不能妥善解决, 则将制约核能的持续发展。近年来, 国际上正在积极开展先进燃料循环体系或洁净核能体系的研究, 其目标是降低核电生产成本, 提高核电生产体系的经济性; 减少废物产生量, 促成生态和谐; 充分利用铀资源; 确保核不扩散。本文将介绍近年来这一领收稿日期:

5、2001201213; 修回日期:2001207220, 男, 江苏江阴人, 研究员, 博士生导师, 放射化工专业作者简介:顾忠茂(1944第2期顾忠茂等:先进核燃料循环体系研究进展161“后处理燃料循环”方式是通过后处理将乏燃料中的U 和Pu 提取出来进行再循环, 以充分利用铀资源。后处理所产生的高放废液(HLL W 经玻璃固化后进行地质处置。由于玻璃固化废物中含有所有的MA 和FP , 其长期放射性危害依然存在(图1曲线2 。如果将MA 和LL FP 从HLL W 中分离出来, 则所制得的玻璃固化废物存放 103a 左右后, 其放射性毒性即可降至天然铀矿水平。如果将分离出的和LL FP 素

6、, (13。同时, 嬗变, 从而进一步提高铀资源的利用率。MA 和LL FP 的分离2嬗变方案是对“后处理燃料循环”体系的延伸,(advanced 在此基础上, 将形成“先进燃料循环”fuel cycle 体系。能生产经济性、更佳的环境安全性以及更强的防核扩散能力。为此, 今后的燃料循环过程将进一步简化。例如, 在满足快堆燃料循环要求的前提下, 水法后处理可开发“一循环”Purex 流程, 钚产品对FP 的去污因子可降至103, 降低1/23, , 。后, 相应的燃料元件的制备过程必须实现远距离操作, 由此导致的费用上升可以通过简化燃料元件制备工艺得以补偿。燃料循环过程中产生的Pu 、MA 和

7、LL FP , 将在快堆或ADS 中燃烧或嬗变, 以减少其长期放射性危害, 保证环境安全, 并利用燃烧过程中释放的能量。“先进燃料循环”可以通过下述途径实现:1 运行现有的热堆核电厂及其相关的燃料循环设施(包括后处理 , 实现U 和Pu 的再循环; 2 从乏燃料中除了分离U 和Pu 外, 进一步分离出MA 和LL FP , 将其制成燃料或靶件, 利用快堆或ADS 进行嬗变。日本将这种燃料循环(double strata fuel 方式称为“双重燃料循环”cycle 。需要指出的是, 尽管“先进燃料循环”体系极大地消除了长寿命核素的放射性危害, 但最终仍不可避免地会产生需要地质处置的废物。图2表

8、示“先进核燃料循环”体系的概念。由图可见, 分离2嬗变是“先进燃料循环”体系的重要组成部分。图1不同燃料循环方式下核废物长期放射性风险Fig. 1Long 2term radioactive risk of different nuclear fuel cycles1乏燃料直接处置;2回收9915%铀和钚;3回收9915%锕系核素2分离研究进展有关分离2嬗变的探索性研究始于70年代, 但围绕这一研究, 一直存在相当大的争议。自从 80年代末和90年代初法国和日本分别提出SPIN (separation 2incineration 计算和OM EG A (options making extra

9、 gains from ac 2tinides 计划以后, 分离2嬗变研究在全世界重新得到重视, 并取得了较大进展。211水法后处理流程改进研究“先进燃料循环”体系不仅要求从乏燃料中提取U 和Pu , 而且要求分离所有的MA 和LL FP 。针对上述要求, 各国目前主要的技术路线是改进现有的Purex 流程, 使之与后续的从“先进燃料循环”体系是对现有核能生产及其燃料循环体系的进一步发展, 它是现有的热堆燃料循环与将来的快堆或加速器驱动系统(accelerator 2driven system , ADS 燃料循环的结合。随着快堆和ADS 燃料循环的逐步引入, 今后的先进后处理技术将同时处理热

10、堆和快堆乏燃料以及嬗变靶件, 实现U 、Pu 的闭路循环和MA 的嬗变。与现有的燃料循环体系相比, 先进燃料循环体系应具有更高的铀资源利用率、更好的核 162 原子能科学技术第36卷图2先进燃料循环体系概念Fig. 2Concept of advanced nuclear fuel cycleHLL W 中分离MA 的流程更好衔接, 即所谓(reprocessing 2partitioning 方案。“后处理2分离”也有一些学者, 从U 、Pu 、MA 和LL FP 全分离角度出发, 试图推出全新的一体化分离流程。目前, 国际上对常规Purex 流程的改进, 主要是在分离U 、Pu 的基础上,

11、 强化 Np 和Tc 等的分离, 改进并加强对14C 和129I 气体排放的控制。日本J NC 研究了用无盐试剂从Purex 流程中提取Np 的方法4:在首端溶解中维持适当酸度(516mol/L 情况下延长保温时间(100 , 使部分Pu 以Pu ( 的形态存在, 依 将Np 氧化至Np ( , 这样, 在共去靠Pu (的定量萃取, 再用无盐试剂污槽实现了Np (后用羧酸络合剂洗下。为了避免Tc 的干扰,在U/Pu 分离之前, 用高酸洗下Tc 。2 更为简化的流程:采用无盐还原剂分别将Pu ( 和还原为Pu ( 和Np ( 而与U 分离, Np (Np 进入Pu 产品后, 可以制备MOX 燃料

12、。羟那样进一步将Np ( 还原成胺不象U (, 故Np 不会进入U 产品中5。Np (日本JAER1将其开发的先进Purex 流程称为PARC (partitioning conundrum key 流程。报告6中介绍了Np 的走向控制方法。经向溶解槽和调料槽中通入NO x 产生的少量HNO 2, 实现U 、可将Np 氧化到Np (Pu 、Np 和Tc 的共萃取。为确保Np 定量萃取, 在萃取段再 。共萃取后的有机相, 可用加入氧化剂V (产品, 正丁醛选择性还原反萃Np , 得到Np (再用高酸将Tc 洗下。Baetsle 等7也认为可用将Np 氧化为Np ( 后与U 和Pu 共V (萃,

13、但该法可能存在腐蚀和增加固体废物量等问题。溶解器中的HNO 2还可将I -和IO 3-转化为I 2, 有利于I 2的汽化与捕集。上述对于常规Purex 流程的各种改进方硝酸羟胺(HAN , 将Np ( 和Pu ( /Pu ( 一起还原反萃, 得到Pu/Np/U 产品。英国BN FL 与俄罗斯镭研究所合作, 在THORP 后处理厂运行经验的基础上, 正在开发“一循环”Purex 流程。它包括了两种设计方案。1 比较接近THORP 厂的流程:采用 将Pu ( 还原成Pu ( 而与U 分离, U (被还原成Np ( , 部分进入U 产品, 最Np (第2期顾忠茂等:先进核燃料循环体系研究进展163案

14、, 其优点是只需对成熟的Purex 工艺稍加调整即可实现, 再在现有商用后处理厂附近, 建设从HLL W 中分离MA 的工厂, 就能实现核素的全分离。所以, 该方案投资费用较低, 目前各国大都沿着这一思路开展研究。212从H LLW 中分离MA卡尔斯鲁厄超铀元素研究所用稀释过的HLL W 进行了热验证。该流程的提取效果较好, 但萃取前HLL W 必须稀释,Cyanex 301试剂的稳定性亦待改善。4 DIAM EX 2SESAM E 流程15,16该流程由法国CEA 于80, 采用(maloamides 是一种含氮, 因。SESAM E 流程是一种氧电化学氧化2萃取过程, 选择性地将Am (后

15、将其萃取, 从而实现Am/Cm 分化为Am (离。在上述4个流程中, 国际上公认较好的流程是DIAM EX 流程和TRU EX 流程3,7。德国超铀元素研究所B. S tmark 等用真实 料液进行了几个典型分离流程的热实验17。实验结果表明, 对于从Purex 流程高放废液中共萃MA 和镧系, 双酰胺是最好的萃取剂, 它不仅不需调料, 还因只含C 、H 、O 、N 而可彻底焚烧。对于An ( 与L n ( 之间的分离, B TP (双三嗪吡啶 是最好的萃取剂, 其分离系数高, 且不需对料液调酸, 在连续逆流萃取情况下, 可使Am/Cm 产品中的镧系的含量低于1%。总之, 从HLL W 中分离

16、MA 的工作, 各国仍处于实验室研究阶段,An/L n 分离处于探索性研究阶段。实现工业应用至少还需要10a 以上的努力。首先, 必须筛选或研究出最佳工艺方案, 在此基础上, 进行放大实验, 并用真实料液加以验证。在An/L n 分离方面, 需继续寻找高效的分离方法。研究工作的另一个重要方面是尽量减少二次废物的产生, 这就要求尽量采用无盐试剂。213干法后处理目前, 动力堆燃料燃耗为3345GWd/t , 今后, 核燃料的燃耗将进一步加深, 快堆燃料的燃耗将达到150GWd/t 以上。核燃料循环的经济性希望缩短乏燃料的冷却时间, 这将导致待处理的乏燃料的辐射极强, 从而使以有机溶剂为萃取剂的水

17、法后处理难以胜任。于是,30多年前各国曾争相研究的干法后处理又成为一个颇为活跃的研究领域。目前, 正在积极开发如前所述, 在改进的Purex 流程中Np 的走向控制可以得到一定程度的解决。而对于放射性毒性很大的三价MA (主要是Am 和其分离则比较复杂, ( 与n ( L n (高量, An ( 与含量比 , 所以, 两者的分L n (离极其困难。自70年代以来, 各国开发的从HLL W 中分离MA 的流程有20余个8, 但比较有代表性的流程只有4个。1 TRU EX 流程9该流程由美国于70年代开发成功, 采用双官能团萃取剂, 可以不经稀释而直接从HLL W和L n ( , 故可与Purex

18、 流程中萃取An (相衔接。TRU EX 流程早期采用的萃取剂为酰胺甲基磷酸酯(CMP , 后改为酰胺甲基氧化磷(CMPO , 可从015610mol/L HNO 3介质中 。中国原子能科学研究院10有效萃取An (自80年代起, 采用国内合成的萃取剂CMP , 取得了较好的提取MA 的结果。早期采用的溶剂体系为CMP 2二乙基苯, 后改为CMP 2TBP 2煤油11。2 DIDPA 2TAL SPEA K 流程12DIDPA 流程是日本JAER1于70年代提出的, 采用二异癸基磷酸(DIDPA 作萃取剂。首先用TBP 萃取HLL W 中残留的U 和Pu , 再将HLL W 用甲醛脱硝至015

19、mol/L HNO 3, 用DIDPA 萃取Am 2Cm 和L n , 最后引入TAL S 2PEA K 流程(萃取剂仍为DIDPA , 实现(Am 2Cm /L n 分离。该流程的缺点是脱硝过程易导致金属离子的水解并生成沉淀, 降低分离效果。3 TRPO 2Cyanex 301流程13,14TRPO 流程由清华大学于80年代提出, 采用一种混合三烷基(C 6C 8 氧化磷作萃取剂, 以煤油作稀释剂, 可从110mol/L 的硝酸溶液中有效地萃取An 3+和L n 3+。该流程在德国164原子能科学技术第36卷干法后处理研究的国家有美国18、俄罗斯、日本19,20、法国21、印度22和韩国23

20、。与水法后处理相比, 干法后处理的优点是:1 采用的无机盐介质具有良好的耐高温和耐辐照性能;2 工艺流程简单, 设备结构紧凑, 具有良好的经济性;3 试剂循环使用, 废物产生量少;4 Pu 与MA 一起回收, 有利于防止核扩散。燃料循环的侯选技术, 料取代, , 必须采用干法技术。, , 元件的强辐照要求整个过程必须实现远距离操作; 需要严格控制气氛, 以防水解和沉淀反应; 结构材料必须具有良好的耐高温和耐腐蚀性能等。目前, 大多数国家在干法后处理方面尚处于实验室研究阶段, 只有美国24已完成实验室规模(50g 重金属 和工程规模(10kg 重金属 的模拟实验, 正在着手准备中试规模(约100

21、kg 重金属 的热实验。在美国的加速器驱动核废物嬗变计划中25, 核素分离的首选方案是水法2干法过程, 第二方案是全干法过程。可见, 干法处理是确定要采用的方法。日本近年来在此领域的研究十分活跃, 自1995年以来, 日本平行推进水法2干法后处理研究, 在充分积累实验数据的基础上, 将于2005年左右, 全面评估水法2干法后处理, 确定下一步后处理方案20。日本J NC 已制定了一项系统性研究计划8, 研究含MA 的MOX 燃料的制备技术, 并检验其辐照性能。已研究了两种Np 2基燃料棒的制备方法颗粒填充法和振动填充法, 在J NC 东海村实验室用颗粒填充法制备燃料棒,在瑞士PSI 。设为了制

22、备2基燃料, J 2施GF ( 和FMF 中均, 预计于2003年开始在常阳(J O YO 快堆中进行辐照实验。4嬗变研究进展嬗变是核素在中子照射下发生的核转换过程, 目的是使长寿命核素转变成短寿命或稳定核素, 从而消除长寿命核素的长期放射性危害, 并利用嬗变所释放的能量。嬗变反应可以是裂变反应, 也可以是中子俘获反应。可提供中子源的嬗变设施包括热中子堆、快中子堆和ADS 。比较系统地进行嬗变研究的主要国家为法国、日本、俄罗斯和美国。法国研究了压水堆和快堆嬗变MA 和LL FP 的可行性, 并将在2004年之前, 利用快堆(PHEN IX 进行嬗变的实验研究。在ADS 研究方面, 法国将于20

23、02年确定技术方案, 2006年完成可行性研究, 并开始建造设施。日本J NC 的嬗变研究以快堆为主, 已研究了MA 和LL FP 在快堆中的装料方式, 测定了MA 与235U 的裂变截面比。J NC 还制定了一项系统性计划, 研究含MA 的MOX 元件制备方法及其辐照行为8。俄罗斯除了在快堆方面的经验之外, 在ADS 所需的某些关键技术上, 如Pb/Bi 共熔体技术, 处于世界领先地位。在美国,ADS 技术被称为加速器废物嬗变(accelerator trans 2mutation of waste , A TW 。美国的A TW 研究已开展9年, 处于国际领先地位27。其它国家, 如德国、

24、瑞典、捷克、意大利、西班牙和韩国, 都在积极开展嬗变研究, 我国在丁大钊院士等的倡导下, 正在开展ADS 探索研究28。迄今, 有些国家在MA 和LL FP 嬗变研究方面, 已进行了大量的理论分析工作, 也进行了一些实验工作, 并取得了一些有关Np 、Am 、I 和Tc 等的嬗变实验数据。下面简单介绍利用3嬗变用燃料元件或靶件的制备今后快堆可能采用的氮化物燃料中,Pu 和MA 的相容性更好, 有利于它们在快堆中的燃烧。日本准备开展这种乏燃料元件的小规模辐照实验2。对于加速器驱动的嬗变装置, 美国准备采用金属燃料, 因为金属的导热性能好, 也利于辐照燃料的干法处理。金属燃料将采用钢包壳, 燃料组

25、成为23%的TRU 和77%的Zr 26。在分离2嬗变循环中, 含MA 或LL FP 的燃料元件或靶件的制备是重要环节, 由于所操作的材料放射性毒性高、辐射强, 制备工作必须通过远距离操作实现。第2期 顾忠茂等 : 先进核燃料循环体系研究进展 165 Cm ,所以 ,分离流程中 Am/ Cm 分离似无必要 。 2 LL FP 的嬗变 热中子堆 、 快中子堆和 ADS 的嬗变研究情况 。 411 利用热中子堆进行嬗变 3 ,7 1 次锕系的嬗变 经一次循环 ,Np 的嬗变率为 40 % 50 % , 其结果是减少了 237 Np 的长期放射性危害 , 但 产生了高毒性的 Pu ; 经一次循环 ,

26、Am 的嬗变 率为 73 % ,产生了以中长寿命毒物238 Pu和240 Pu 为主的混合核素 。Cm 在 L WR 中辐照 ,将会产 生一系列长寿命核素 。由于 Cm 的主要同位素 244 Cm 的寿命不长 , 较好的办法是将 Cm 储存 100 a 左右后 , 再将所产生的 Pu 掺入 MOX 元 238 日本对 LL FP 在快堆中的嬗变做了大量可 行性研究 ,参数评估计算表明 8 , 99 Tc 和 129 I 的 嬗变率每年分别可达到 10 %和 512 % 。法国将 告 28 。 高而使堆安全性下降 , 所以 , 快堆中加入 MA ADS 的嬗变能力比快堆高一个数量级 29 。 于

27、 2000 2004 年间 , 在 PHEN IX 快堆上进行 Tc 和 I 的嬗变实验 , 并于 2006 年提出评估报 件中 。 2 I 和 Tc 的嬗变 129 I 和99 Tc 在 L WR 中辐照 ,可分别转化成 稳定同位素130 Xe 和100 Ru 。由于 I 和 Tc 的中子 俘获截面很小 ,嬗变过程十分缓慢 ,半嬗变期在 几十年以上 。 412 利用快中子堆进行嬗变 由于在 L WR 中的嬗变以热中子俘获为 主 ,MA 在嬗变过程中产生新的 MA ,这些新生 MA ( 如244 Cm 的高毒性使得多级循环几乎无 法操作 ; 对于 LL FP , 由于其中子俘获截面太 低 ,嬗

28、变所需时间很长 。所以 ,热中子照射的嬗 变效率很低 ,只有利用快中子照射 ,提高裂变份 额 ,才能实现高效率的 MA 嬗变 。 当燃耗为 120 GWd/ t 时 , Np 在快堆中的 嬗变率达 60 % , 但其中的裂变率仅为 27 % 左 右 ,中子俘获率达 30 %以上 ; 燃耗提高至 150 250 GWd/ t 时 ,嬗变率可进一步提高 。但欲显 外围 ,则可以一直辐照到包壳所能承受的极限 , 经 10 15 a 辐 照 , Am 的 嬗 变 可 达 90 % 98 % 7 。由于 Am 的嬗变产物中有显著量的 ping 计划的 A TW 发展战略研究报告 。1999 用 Pu 做

29、燃料的快中子堆在嬗变 MA 的同 时 ,一部分 Pu 将通过中子俘获产生新的 MA , 所以 , 在快堆中 , 在相当长时间内存在 MA 的 消长平衡 。下面简要介绍快堆中几个主要核素 的嬗变情况 。 1 次锕系的嬗变 著提高嬗变率 , 则必须进行 Np 的多次循环 。 据估计 , 经过 5 次循环后 , Np 的嬗变率可达 90 % 7 。当燃耗为 120 GWd/ t 时 ,Am 在快堆 中嬗变率达 45 % ,其中裂变率仅为 18 % 。如果 将 Am2Cm 靶件置于 Zr H2 或 Ca H2 慢化的堆芯 的量一般不能超过燃料总量的 215 % 。在 ADS 中嬗变 MA , 由加速器

30、所驱动的次临界装置确 保了良好的安全性 。如前所述 , 在快堆嬗变过 程中 ,因新的 MA 的产生而导致长期的 An 消 极高 ,几乎不产生新的更重的 MA 。研究表明 , 长平衡 ,而在 ADS 嬗变 MA 时 , 由于裂变份额 ADS 在安全和长期稳定运行方面尚存在 许多问题 。该技术通向实用的道路仍然很长 , 开发 ADS 耗资巨大 。作为 ADS 研究方面处于 领先地位的美国 , 最近认为 ,A TW ( ADS 的希 望与挑战并存 30 。美国国会于 1998 年授权能 ( 源部 ( DO E 提出一份称作 “里程图” Roadmap2 年秋 ,DO E 在向国会提交的 A TW 发

31、展战略报 的 A TW 原型装置的研究发展工作将大约历时 20 a ,耗资 110 亿美元 。为谨慎起见 , 该报告建 告 30 中指出 : 导致最终建立一套接近工业规模 议开展一项投资 2181 亿美元的研究发展六年 计划 。 物量将大大减少 。 参考文献 : tional Conference on Future Nuclear System : Japan Program on Research and Development of s American Nuclear Society , 1999. 消灭而只能减少 MA 和 LL FP 。所以 , 地质处 置库仍然是不可避免的 , 只

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