造纸废水深度处理技术的应用研究进展

1、中 国 造 纸 学 报T ransacti ons o f China Pulp and PaperV o l 25, N o 1, 2010造纸废水深度处理技术的应用研究进展李志萍 1刘千钧1, 2林亲铁 1 孙 斌1(1 广东工业大学环境科学与工程学院 , 广东广州 , 510006;2 华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室 , 广东广州 ,510640摘 要 :造纸工业废水排放标准的日益严格 , 使造纸废水的深度处理变 得十分必 要。目前国内 外研究的 造纸废水 深度处理 方法多种 多样 , 但只有部分工艺在造纸企业废水治理中得到应用。本文就深度处理方法 (如物理化 学法、生物化学法

2、和物理化学 生物化学联 用法 的应用情况进行了综述。 关键词 :造纸废水 ; 深度处理中图分类号 :X793 文献标识码 :A 文章编号 :1000 6842(2010 01 0102 06收稿日期 :2009 10 26(修改稿 本课题为中国博士后科学基金 (20060390201, 制浆造纸 工程国家 重点实验室 开放基金 (200701, 广东 工业大 学博士 启动基 金 (053010, 国家 十一五 水体污染控制与治理科技重大专项东江项目 (2009ZX07211 005 03, 广东省产学研项目 (2009B090300342 资助课题。 作者简介 :李志萍 , 女 , 1984年

3、生 ; 硕士研究生 ; 目前主要从事造纸废水深度处理的研究工作。lli i ngz h il s co m造纸工业不仅是用水大户 , 还是产生工业水污染物的主要产业之一。随着水资源日益紧缺、水污染物 排放总量控制加严以及 ! 制浆造纸工业水污染物排放 标准 (GB3544#2008 的发布、实施 , 相对于原有 标准 , 新标准 C OD Cr 、 BOD 5、 SS 的排放指标降低了约 50%70%。许多造纸企业现有的废水排放水平与新 排放标准相比存在相当大的差距。一般经过二级生化 处理的造纸废水大多数不能达到新标准的排放要求 , 主要存在 C OD Cr >100m g /L、色度仍

4、然 较高的问题 , 因此有必要对其进行深度处理以实现达标排放 , 甚至 能够回用。这对减少废水的排放、削减企业的排污费、 减少水资源的消耗方面具有十分重要的意义。造纸废水深度处理就是将二级生化处理出水再进 一步用物理、化学或生物法处理 , 去除造纸废水在二 级处理中没有除去的溶解性污染物及悬浮物 , 以达到 更加严格的排放要求 , 甚至能够实现水的回用。 1 废水深度处理方法研究 1 1 物理化学法在造纸废水的深度处理中 , 物理化学法具有治理 快、处理效果好等优点 , 一般采用的方法包括 :高级 氧化法、电化 学法、絮 凝沉淀法、膜分 离法、 吸附 法等。1 1 1 高级氧化法高级氧化法是近

5、年来兴起的水处理技术 , 它能将水中的 污染物 直接氧 化成无 机物 , 如 C O 2和 H 2O, 或转化为易于生物降解的物质。在高级氧化过程中产 生的 OH 是一种强氧化剂 , 它可以氧化大部分有机 物和还原性无机物。高级氧化法具有以下特点 :氧化 性强、反应快速、可降低 TOC 和 DOC 、提高生物降 解性。该技术主要包括 :臭 氧 (O 3 氧化技术、过 氧化氢 (H2O 2 氧化技术、 O 3/H2O 2氧化技术、紫 外光 (UV /H2O 2氧 化技术、 O 3/H 2O 2/UV氧 化技 术、二氧化钛 (T i O 2 /UV氧化技术等。光催化法可以大大降低纸板生产废水的有机

6、污染 物负荷 , 在 COD 含量较高的封闭回路里 , 它的处理效果最好 1。在优化的实验条件下 , 用 T i O 2溶胶在 太阳光下深度处理造纸中段废水 , 可有效脱除废水的 颜色 , COD C r 的去除率高达 90%。这个光降解体系除 了可在阳光和荧光高压汞灯下进行废水的降解外 , 在 阴天也具有 一定 的降 解能 力2 3。 在以 活性 炭纤 维(ACF为载体的 T i O 2光降解体系中 , 废水 COD Cr 的 去除率随着 T i O 2/ACF的表面积增大而提高 , 40m i n 后 COD Cr 可从 215mg /L降到 100m g /L以下并逐渐达 到平衡 , 但

7、若该体系循环再用时 , T i O 2/ACF的表面 积过大反而会导致造纸废液 COD Cr 的上升4。传统臭氧法可 用于造纸 废水的一 级处理 5, 其对有机物起到部分氧化作用 , 因而 COD 和 TOC 的去 除率比较低 , 若将臭氧与催化剂联合使用 , 则能保证 有机物的完全矿化 , 尤其是 COD 和 TOC 。实验表明 ,102第 25卷 第 1期 造纸废水深度处理技术的应用研究进展催化臭氧法适用于造纸废水的三级处理 , 在处理过程 中 COD 与 TOC 呈线性相关 , 处理效果不受废水性质 的影响 6 7。对于废 纸造纸废 水中有机 碳的去除 , 光 Fenton 法则具有良好

8、的处 理效果 8。将 Fenton 和光 Fenton 结合处理造纸漂白废水是非常有效的 , 处理过程所采 用的光源中 , 太阳光对 TOC 的去除效果更好。这一 方法中 , 温度起着重要作用 , 少量的 O 2就可确保反 应的 进 程 , 而 溶 解 的 Fe 2+不 可 超 过 400m g /L9。 Fenton 法的处理效果好 , 但 H 2O 2价格较高。在确保 处理效果的前提下 , 若与其他处理工艺联用 , 可以适 当地降低成本。在造纸废水的深度处理方面 , 填充电 极反应器如采取曝气 , 不仅 可以延缓阳极的 腐蚀速 度 , 还可保证水质的稳定性 10。1 1 2 电化学法电化学

9、法是一种适应性强、高效、无二次污染的 处理方法 , 它有 各种不同的组 合 , 如电氧化、电沉 淀、电凝、电 Fenton 。当 p H 值约为 8时 , 用电化学 法处理造纸废水 , COD 和色度的去除 率均随着搅拌 速度、电流密度、电解液浓度和温度的增加而增大 ; 电能 消 耗 量 随 着 电 解 液 浓 度 和 搅 拌 速 度 增 大 而 减小 11。电凝法在油废水、染 料废水、城市 污水等处 理 方面均能获得很好的效果 , 而用于造纸黑液的处 理 则鲜有报道。当 pH 值为 7、电解时间 50m in 、电流 密度为 14mA /cm 2以及以铝为电极时 , 用电凝法处 理黑液不但可

10、以获得较好的效果和重 现性 , 而且 可 以适度地降低处理成本 ; 除此之外 , 实验中所观 察 的电凝过程都符合 Lang m u ir 和 Radke Prausn itz 等 温 线 12 13。在废水的处理过程中 , 催化和电氧化联合 , 能够 起到协同作用 , 在 pH 值 为 3、电流密 度为 30mA / c m 2、催化剂用量 30g /L的最佳条件下 , COD Cr 可从 1669m g /L降至 70mg /L14 15。1 1 3 絮凝沉淀法对于制浆造纸废水的三级处理 , 絮凝沉淀法已有 广泛应用 16。絮凝沉淀法是由絮凝剂形成的聚合产 物 , 通过一系列作用 , 对水

11、中悬浮、胶状的大分子质 量污染物去除的方法。在最佳运行条件下 , 用絮凝 电 浮选连续处理造纸废水 , 废水的 COD C r 可从 1416m g /L降至 48 9m g /L17。用磁体充当絮凝剂来吸附造纸废 液中会提高 C OD 值的化学物质 , 然后经超导高梯度磁 分离处理 , 处理后的废水不但能在纸厂得到回用 , 其 18 1 1 4 膜分离法膜分离法是用一种特殊的半透膜将溶质和溶剂分 隔开 , 使一侧溶液中的某种溶质透过膜或者溶剂渗透 出来 , 从而达到分离溶剂的目的。膜分为微滤膜、超 滤膜、纳滤膜、电渗析膜和反渗透膜。膜分离技术有 能耗低、占地少、效率高、可靠度高等优点 , 因

12、而膜 分离技术在造纸废水的深度处理方面具有广泛的应用 前景。膜化学反应器深度处理造纸废水 , 影响 COD 去 除率的 主要 因素 是初 始 pH 值、高 级 氧化 剂浓 度、 反应时间、反应温度和曝气强度 , 在最佳的实验 条 件下 , COD C r 、色 度的 去除 率达 87 1%和 95 0%, 出水完全满足回用要求 19。比较活性炭吸附和超滤 三级处 理 造纸 废水 的 效果 得 出 :当膜 的 渗透 压 为 2 5kg /cm 2时 , 超滤对废水 COD 、 BOD 和浊度的处 理效果比前者更 好 ; 在不同 pH 值下 , 活 性炭的 吸 附等温线均符合 Freundlich

13、 方程式 20。为了达到废水回用的目的 , 纸机白水经物理化学 法处理后 , 再经过滤和活性炭管吸附 , 废水的 COD Cr 可从 640m g /L降到 9mg /L, 最终出水水质各项指标 都达到回用标准 21。用煤力发电厂产生的废物 #底灰处理 COD C r <100m g /L的造纸废水 , COD Cr 的去 除率与底灰的颗粒大小成反比 22。1 2 生物化学法生物化学法是指利用微生物的氧化还原作用、脱 羧作用、脱氨作用、水解作用等生物化学过程把有机 物逐步转化为无机物 , 从而使废水得到净化。由于其 具有费用低、不产生二次污染等优点 , 在制浆造纸工 业及其 废 液处 理

14、中 的 应用 已 引起 水 处理 工 作者 的 关注。利用特种微生物处理造纸废水是一个颇具前途的 研究方向。 1999年 , 有一则关于白腐 菌 C eri p oriop sis s ubver m is pora CZ 3有效降低制浆漂白废水中污染物浓 度的报道 , 该报道称 :在一定运行条件下 , 废水的色 度、 COD Cr 、 AOX 和 木 素 的 去 除 率 分 别 为 90%、 45%、 62%和 32%23。利用生物填料法 (以白腐真 菌和芽孢杆菌为填料 深度处理造纸 废水二级处理 出水 , 色度去除率大于 99%, COD C r 从 138 42m g /L降到 33 2

15、8m g /L。黄孢原毛平革菌的脱色效果良好 , 而对 C OD 的去除率不高 , 芽孢杆菌则能促进小分子 矿化为 CO 2和 H 2O, 所以选用这两种 菌为填料可以 起到互补的作用 24。 3种白腐 真菌 (P leurotus s ajor caju, Tram etes versicolor 和 P hanerochaete chr y sos porium 1(or103造纸废水深度处理技术的应用研究进展 第 25卷 第 1期白硫酸盐浆废水的深度处理 , 分别用这 4种真菌治理 造纸生化处理出水 , 废水的相对吸光率降低程度明显 不同 , 但 COD 的降低率没太大区别 , 在这 4

16、种菌中 , 只有 P leuro t u s sajorcaju 不会增 加废水的毒性 25。造 纸废水经厌氧处理后 , 用固定床反应器 (变 色栓菌 为填料 进行处 理 , 反应器中 的锰过氧化酶 和漆酶 的活性比流化床反应器 (香菇 为填料 高 , 在运行 的 3个月里没有补加葡萄糖和可溶性糖类 , COD Cr 的 去除率为 32%26 27。在造纸废水的净化中 , 活性污泥法因能高度去除 有机污染物而得到广泛应用。然而 , 活性污泥法对外 部条件的波动很敏感 , 常会发生污泥膨胀、布满泡沫 等 , 这些结果通 常会影响出水的 水质。针对 这些问 题 , 传统方法是通过投加化学药剂或安装

17、选择器来解 决。就投加化学药剂来说 , 虽然它的效果不错 , 但若 试剂加入停止 , 这些问题又会随之出现 , 从而大大增 加了处理成本。从动力学的研究 得出 :对丝 状菌而 言 , 食物与微生物的 比率 (F /M 是 一个至关 重要 的因素 , 故可以通过调节 F /M来控制污泥膨胀问题 , 即在废水处理过程中 , 令活性污泥微生物生活在食物 充足和缺乏之间不断转变的环境 , 从而抑制丝状菌的 过度生长 28。除此之外 , 在温度 30%、 MLSS (混合 液悬浮 固体 浓度 为 4500m g /L、 VER (体积交 换 率 为 50%、每循环 1次的好氧时间为 5h 、每天循 环

18、2次的条件下 , 序批式反应器 (SBR 也能解决污 泥膨胀问题 , 最后 , 使 SV I (污泥容积指数 达到较 低值和水质达到排放标准 (COD Cr <100m g /L。在 实验持续运行 4个月里 , SBR 运行稳定且没有丝状菌 产生 , 对处理有机负荷高的造纸废水有一定的参考价 值 29。有学者通过 8年的实验 , 发现活性污泥法联 合上流式厌氧污泥床处理造纸废水的效果比单单使用 活性污泥法更好 , 废水经厌氧污泥床预处理后 , 污泥 龄不但增加了 34倍 , 其活性还得到了改善 , 避免了 污泥易出现的波动性 ; COD C r 能降低至 80mg /L, 大大 减少了

19、电 能和 化学 试 剂的 消 耗 , 从 而 降 低了 运 行 成本 30。生物膜法靠在填料表面附着的 生物黏膜降解 废 水中的污染物 , 从而达到净化的效果。该方法有 硝 化效果好、无污泥膨胀、管理简单、耐冲击负荷 强 等优点。在废纸造纸废水的深度处理中 , 采用絮凝 气浮串联生物膜法 , 中段废水的回用率达到 85%以 上 , 出水水质也 稳定达 标 , 不过仍 存在 一些 问题 , 如浮渣 量 较 大、 进 入 接 触 氧 化 池 的 水 可 生 化 性 31 1 3 物理化学 生物化学联合法在废水的处 理方法中 , 生 物化学法的处 理成本 低 , 但处理效果不如物理化学法 , 因此若

20、将两者联合 则不但可以保证废水能达标排放 , 而且也可以适当地 降低治理成本。利用电化学和曝气生物滤池技术联合 深度处理制浆造纸综合废水是可行的 , 采用电化学技 术进行预处理不仅可降低废水的 COD 和色度 , 还提 高了废水的可生化性和可絮凝性 , 然后进一步依靠曝 气生物滤池深度处理技术去除废水中的有机污染物 , 提高出水水质。经这个联合技术处理后出水 COD Cr < 50m g /L,色度 <30倍 , 废 水 COD Cr 的去除 率达 到 85%以上 , 色度去除率达到 90%以上 , 基本趋于稳 定。而在一定条件下 , 用电化学技术深度处理废水 , COD Cr 、

21、色度的去除率为 70%和 85%32 33。造纸废 水经联合膜技术 , 即膜生物反应器 连 续微滤 反 渗透 (MBR C MF RO 处理后 , 出水的 CODCr<15mg /L、 浊度 <0 1NTU 、色度 <15倍和电导率 <200 s /cm, 废水的 回 用 率 达 60%以 上。在 这 个 联 合 技 术 中 , C MF 主要起着确保 RO 运行稳定的作用 34。有学者 证实 , 填料序批式反应器 絮凝 过滤联合处理法对深 度处理可生物降解性差的废水具有较好的潜力 , 絮凝 过程中形成的含铝污泥脱水后 , 能去除水中所含的铅 和其他污染物 , 该处理工

22、艺可去除废水的毒性 , 所产 生的代谢物无毒性效果 35。2 深度处理技术的实际应用近年来 , 鉴于相关法规的不断严格、环境压力的 加大和资源短缺等问题 , 迫使欧洲的一些造纸企业纷 纷采取可靠、有效的方法处理造纸废水 , 如对废水进 行全封闭循环回用、深度处理后达标排放。位于奥地 利的 SC A GRAP H I C LAAK I RC HEN AG 造纸厂 , 为了 满足对高白度纸张日益需求的市场 , 在制浆造纸过程 中提高了螯合剂和增白剂的使用量 , 从而导致了废水 经生化处理后 , COD 仍然较高的 问题。为解 决这个 问题 , 该厂对废水进行了臭氧 生 物过滤的深度处理 , 废水经

23、臭氧化处理后 , 出水流经生物滤池 , 将在前面 处理中所产生的难降解物质进一步除去 , 最后就可以 直接排入受纳水体 , 在臭氧单元内 COD 降低率与每 克 COD 中所溶解的臭氧量有关。在保持生产一定量 高白度纸品的前提下 , 这个深度处理技术使该厂的废 水达到了严格的排放标准 , 采用的自动控制处理过程 还显著地降低了 操作成本 36。通过实验比较 , 认为 絮凝、气浮和过滤 3种方法相结合是三级处理方法的 37104第 25卷 第 1期 造纸废水深度处理技术的应用研究进展瑞典某造纸厂应用气浮和絮凝法联合深度处理技 术 , 出水水质 COD C r <100m g /L38。Lu

24、cart 是意大利一家以废纸、旧报纸和废纸板为 原料的制浆造纸企业 , 产生 的废水预处理后 用膜过 滤 , 务求使净化的废水可在造纸的生产中得到回用。 在适当的浊度、约 5m /s的流速、低压 RO 的条件下 运行 , 管状微滤陶瓷膜能得到稳定的渗透率和低污染 指数。废水先通过微滤膜 (MF 除去悬浮固体 , 再 进行 RO 除去可溶性盐类 , RO 出水盐浓度为 15m g /L、 电导率为 70 S /cm 、 COD Cr <30m g /L、 TOC 约 1mg /L、 回用率大于 80%。 Lucart 已经对这个处理方法申请了 专利。此外 , 试验证实 , 螺旋状平行逆流器

25、都不适用 于造纸废水的过滤 39。三星重工采用电子束照射来治理造纸工业生化处 理的出水 , 当 功率为 300k W 时 , 处 理的 废水量 达 1 5万 m 3/d, 每处理 1m 3废水需 1 03美元。该工艺 的处理成本较活性污泥法、反渗透和蒸发方法低。在 絮凝 剂 用 量 一 定 时 , COD C r 和 B OD 5都 可 以 降 到 25m g /L以下 , 水的回用率可 从 20%30%提 高到 70%80%40。目前 , 国内也有深度处理技术 在一些造纸企 业 中得到应用 , 并取得 了较好 的处 理效果。 2004年 , 无锡荣成纸业有限公司采用混凝法 (聚合氯化 铝 +

26、聚丙烯酰 胺 (PAC +PAM 深 度处 理 , 每天 根 据 原水水质的变化、曝气池出水水质的波动对絮凝 剂 和助凝剂用 量作适 度调整 , 废 水 COD Cr 可 从 120 150m g /L降 到 7090m g /L, 每 吨水 处 理 费 用 为 0 2770 360元 , 在实际运行中 , 都保持了良好的 状态 41。在增加生产线而保持废水 总排放量不变 的前提 下 , 某钞票纸厂通过在原废水生化处理设施后增添絮 凝 沉 淀 过 滤一体化设备对造纸废水进行深度处理。 试运行后 , 废水中 SS 和 C OD 的去除效果较好 , 对可 溶性 B OD 5的去除效果则一般 , 此

27、出水水质已经可以 达到生产车间的用水要求。不过该设备仍存在需解决 的结构问题 , 生化处理效率会随着回用水中惰性物质 和盐类的积累而下降 42。某特种纸公司的造纸废水采用生化处理 中速过 滤器 常规净化处理 活性炭 深度 处理 氯 气杀菌 消 毒 进 行 处 理 , 废 水 的 COD Cr 可 从 500m g /L降 到 23 5m g /L,色度由 300倍降至 10 2倍。该系统具有 出水水质稳定且能得到很好的回用、运行成本低、经 济效益显著的优点 43。 工艺在山东晨鸣纸业集团投产运行 , 该项目处理能力 为 3000m 3/d, 对 废水负 荷冲击 具有 一定 的抵抗 能 力。自投

28、产运行以来 , 已稳定运行了 2个多月。当进 水 COD Cr 为 250300m g /L时 , 经该工艺处理后 , 出 水 COD C r 为 4050mg /L、色度 &10倍 , SS &10m g /L, 还可回用于制浆造纸过程 44。江苏射阳双灯造纸厂依据建造的人工湿地和丰富 的滩涂资源对厂内生化出水进行深度处理 , 出水达到 排放标准 45。漳州市天宝造纸厂利用小型水葫芦 水 草人工湿地处理废纸制浆造纸废水 46, 在一定条件 下 , BOD 5、 C OD C r 、 SS 的去 除率分 别为 98%、 93%和 89%。宝鸡陇县东南造纸厂采用生物塘 人 工湿地

29、 处理技术 , 实践证明 , 生物塘 C OD C r 去除率可达 90%以上 , 人工湿地 COD C r 的去除率达 45%47。河南省 新密市新鑫纸业有限公司应用接触氧化 人工湿地处 理造 纸 废 水 , 进 水 p H 值 为 6 958 00, COD C r 、 BOD 5和 SS 的 去除率 达 95 7%、 97 0%和 92 8%, 出水水质可回用于生产或用于灌溉 48。3 存在的问题与发展前景在造纸废水的深度处理中 , 各种处理方法都存在 着不足。物理化学法中的絮 凝法需要投加大 量的试 剂 ; 膜分离技术容易出现膜污染和浓差极化问题 ; 吸 附剂的应用需要考虑它的吸附容量

30、和再生 ; 电化学法 消耗的电能较大。生化法应用时需要考虑的主要问题 有 :生物填料法中菌种的筛选、培养和环境适应性 ; 活性污泥法的污泥膨胀、生物活性和污泥量等。 目前 , 单一地使用一类技术彻底去除造纸废水中 的污染物成本还比较高 , 与 产业化应用还有 一定距 离。因此在选择处理工艺时 , 应充分考虑各种方法的 优缺点 , 采用各种工艺联合处理 , 这样既能有效地提 高处理效率 , 又能降低处理成本 , 因此几种处理工艺 联合应用将有非常广阔的发展前景。参 考 文 献1 Am atA M, A rques A, L pez F, et a. l Solar photo cat alys

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