研究钯团簇的熔点

1、 Monte Carlo实验报告1、 项目名称：研究钯团簇的熔点2、 项目内容概要 本实验中使用的是软件MonteLab是使用模特卡罗模拟方法来计算大块物体或团簇的热力学性质的软件。金属团簇是由几个到几百个原子的聚合体组成的，金属团簇有不同于大块金属或金属原子的性质。 本实验中的研究对象为Pd13团簇，有前面对于团簇性质的讨论可以知道，我们并不能拿到固态的团簇，也并没有讨论液体团簇的意义，因为液体、固体这种常规的定义对于易于聚合的团簇来说并没有意义。但是，“融化”对于团簇可以有其它的类似意义。Pd13团簇的稳定构型为二十面体构型，这意味着一个稳定的团簇分子，但是当温度升高时，团簇的构型可能会很

2、大程度地偏离二十面体结构，我们把这样的一个温度范围称为熔点，也就是使团簇结构发生巨变的温度。虽然与一般的固体物质融化从微观角度来看是十分相近的，但是对于团簇分子，其结构巨变的温度一般是一个温度范围而不是一个确定的值。本实验的目的就是确定这一温度范围。在金属团簇中，不同于一般的分子化合物，两个团簇相撞将会聚合成更大的团簇而不是弹开，这导致一般对于团簇的研究是在真空中或者使用其它的隔离团簇的手段。 MonteLab所模拟的是处在特定温度下的时候，采用理想气体模型的单一大小的团簇，但是这种模型其实是有缺陷，因为实际的气体和固体中并不存在这样的形态。但这并不妨碍我们从中研究有益的物理性质。本程序中认为

3、团簇形成了低压，这是为了避免团簇的聚合，此时团簇之间独立存在，也就意味着它们没有相撞的可能，所以我只需要模拟一个团簇分子即可。但是此时由于一个团簇存在于空间中而没有特定的压强，因此团簇将在全温度范围内存在自动分裂问题，解决方法是将团簇分子限定在一个特定的区域内，拒绝任何离开该区域的操作，但该方法将会使团簇结构与实际略有不符；另外的解决方案是通过定义键长限制来确定是否发生分裂。MonteLab通过以上限定就基本完成了对于体系的定义和存在问题的解决，可以用来计算体系的物理性质。 当温度上升至熔点时，许多参量，如势能或与质心的平均距离曲线会演化出一个弯曲，我们把它当做熔点。与块状材料不同的是，团簇的

4、熔化发生在一个温度区间而非某个特定的温度。运行一系列的模拟，我们能够获得Epot=f(T)，定位曲线的弯曲段，从而确定熔点。 融化前的原子团簇，可以从半长轴定义一个原子团簇 随着温度升高，原子间开始相互位移，团簇的形状不再固定，可以认为团簇开始融化 两个原子间最大距离，如果一个原子违法通过B跨到另一个原子，说明产生了碎片任选一个原子，给它一个位移，计算其转移概率之比，并考虑是否产生碎片，以进行接受和拒绝，大量行走后确定整个原子团簇的结构。三、项目实施方法 进入MBACLUSTER文件，编译MonteLab.6.f文件。用到的命令为: f95 MonteLab.6.f -o MonteLab.6

5、.exe 之后运行编译出来的可执行文件，用到的命令为; ./MonteLab.6.exe 然后按照inputCluster文件里面给出的顺序输入命令。之后可以得到三个文件，分别是Data.pd1050k，Conf.pd13_1050k，s.r.pd13_1050k。用gedit命令打开Data.pd1050k文件，得到每走1000步以后得到的数据。查看最终的数据可以得到如下图所示的数据：其中Average potential energy为最后原子的平均是能，Average surface potential energy 为平均表面能，Heat capacity为热容。将所给出的六个数据记录

6、下来。 之后改变输入的温度，从50k开始，一直到2200k，每50k为一个间隔，重复上述步骤，得到一系列温度下的能量和热容的数据。先做出一条曲线，之后在热容的最高点附近，即1200k左右，每10k取一个点，将温度分别改为1100k，1110k, 1120k, 1130k, 1140k, 1150k, 1160k, 1170k, 1180, 1190k, 1200k, 1210k, 1220k, 1230k, 1240k, 1250k, 1260k, 1270k, 1280k, 1290k, 1300k。最后分别以六个数据为纵坐标，以温度为横坐标做出曲线。得到这些数据与温度之间的关系。4、 项目

7、实施结果得到的六个数据和相应的温度温度(K)EE(final configration)E(surface)E(surface potential energy of final configration)CvAverage mean distance to the centre of mass50-34.548773-34.55351998-31.58447222-31.5452171116.865928872.335853366100-34.47605946-34.50462621-31.50669704-31.5841689917.044725882.338308384150-34.40

8、151915-34.46453278-31.42687351-31.4870801517.424671222.340878301200-34.32601258-34.32959074-31.34633854-31.3457946717.773616242.34349141250-34.24801831-34.20831588-31.26313342-31.2181208318.258753552.346251082300-34.16973464-34.16792757-31.1794283-31.1801422518.401729722.349077147350-34.08861527-34.

9、20233357-31.09348858-31.1958759919.000758642.351988286400-34.00618158-33.97007204-31.00551572-31.0846999319.350495812.355080153450-33.92275084-33.83655449-30.91769589-30.8745509519.740568482.358133658500-33.83545993-33.81027523-30.82571403-30.7734930520.134840892.361443114550-33.74946139-33.72601363

10、-30.73467493-30.6972920820.529447212.364785188600-33.65865477-33.89566589-30.63945643-30.8477903621.096434212.368364101650-33.56667268-33.44178214-30.54353584-30.4970021121.59874692.371986299700-33.4704238-33.70433405-30.44270393-30.8327264622.320885292.375927997750-33.36454973-33.42178704-30.332265

11、44-30.2779815723.745564172.380391801800-33.26791786-33.55092086-30.23230483-30.4188454124.238838122.384620243810-33.23252007-33.68805405-30.19562469-30.6865750427.356458932.387090741820-33.22174327-33.1432037-30.18393408-30.082789525.116028682.386659383830-33.19990646-33.14944711-30.16191633-30.1475

12、368725.878242492.38775232840-33.18328582-32.81458291-30.14420541-29.8196890225.249134222.38826057850-33.14763357-33.88080084-30.10876299-30.911271127.54648392.390786156860-33.12571604-33.78564418-30.08616348-30.6667165928.356092442.392040817870-33.07476621-33.96486987-30.25126044-31.3850413333.55615

13、6012.397659072880-33.08235923-33.51240771-30.04203011-30.6283457128.620054282.393778807890-33.04986958-33.65463948-30.00814277-30.6551234230.022364922.396168405900-33.02059673-33.27533782-29.97871672-30.1194576630.856674192.397618963910-32.95084595-33.38661979-30.45338281-30.814184538.64944912.40592

14、0962920-32.93487016-33.21923898-30.05048163-30.7689193337.09248462.404802372930-32.9399952-33.12141211-29.97915079-30.6599607434.72791742.404129688940-32.94169842-33.34705135-29.89879602-30.2386804129.778702752.399813892950-32.85707963-32.85917483-30.1113328-30.3556502738.508732352.408159382960-32.6

15、942801-33.44468716-30.21805461-30.8656218360.298316842.433736606970-32.66134859-33.44858253-30.13568496-30.4443032958.253838482.434559592980-32.66360471-33.54220936-29.94466853-30.9552357255.244563632.429745098990-32.64064329-33.5808258-29.75020691-30.991282454.684777662.4323135071000-32.6635211-33.

16、35680495-30.19364415-30.8405271150.839029082.4267361011010-32.59001689-33.25706371-30.05660005-30.6788190354.412024252.4337334671020-32.4660403-33.73233625-29.98701951-31.1585538864.737813362.4500842721030-32.57240998-32.59793672-30.06430219-30.0086277250.489762212.4317652371040-32.42762018-32.63814

17、612-29.78967206-30.2787026862.357932652.4514302191050-32.26183707-33.10061941-29.73039773-30.4740958169.45919872.4719510431060-32.36457931-32.79526445-29.91879815-30.3163054961.614109832.4557390541070-32.29738101-33.00803475-29.83232049-30.4029229463.64556952.463832421080-32.12114026-32.98456129-29.

18、6466494-30.0969046273.486857712.4878578421090-32.09357401-31.82407557-29.58156035-29.2346849970.469362772.4896399791100-32.1101311-32.30052013-29.67852145-29.7854420769.759218912.4840363111110-32.0276077-32.95430241-29.52247467-30.3147275968.154199452.493022151120-32.05737515-31.1565673-29.62831293-

19、28.8586793968.05975682.485143321130-31.95125032-30.870166429.50313477-28.3170486868.34044432.5002732491140-31.8267441-32.04630896-29.4051834-29.6190469268.930280392.5156965161150-31.69792998-31.79105358-29.23914631-29.432845270.595485042.5326537461160-31.7475909-31.34265442-29.34302701-29.1091090667

20、.728006652.5326537551170-31.70614273-31.30977078-29.30613951-28.8427154668.730051162.5255945171180-31.6514816-31.20829717-29.22645753-28.7176394967.338111982.5343241351190-31.53744744-31.36718453-29.14024884-29.1261619263.208584182.5482619881200-31.41543211-32.51295565-29.04151193-30.0537804466.4474

21、49252.5694071641250-31.23991609-30.6795003-28.82894422-28.0269401358.283078592.5815407631300-30.99993508-30.9639379-28.61593988-28.5651924652.850185542.6118245931350-30.76831874-30.13019696-28.40530085-27.7068835546.057061582.637421261400-30.64685419-31.30329762-28.25777801-28.7256426646.221128412.6

22、448747941450-30.38741497-30.9085849-28.06956461-28.7046507840.388313722.6805025171500-30.21371104-31.3633932-27.88346873-29.0046074539.27557492.694156881550-30.07570717-29.94431974-27.76983703-27.6520243539.2354052.711303931650-29.76096474-29.72943607-27.45642021-27.4081577238.732805922.747394461700

23、-29.56505704-29.92280252-27.28613399-27.1462641236.966446062.7696745661750-29.40105799-29.16645724-27.12548537-26.5654725337.718258782.7997854171800-29.26790331-30.43230709-27.01430366-28.3586125436.153134582.8082843171850-29.055365-28.65444504-26.84034511-26.3034724437.359354892.8443141841900-28.96

24、564382-29.11142352-26.74551709-26.6887313335.482190422.843800781950-28.79918613-30.26780855-26.5759164-28.1441612736.283641082.8597946372000-28.56367097-27.7456642-26.36890237-26.3434071339.383644062.945818572050-28.46108198-28.50966967-26.26876768-26.0718507338.783034432.9188793172100-28.16558521-28