《论文_新型传感器发展研究(定稿)》

1、新型传感器进展 摘要：详细阐述和分析了四种新型传感器一一生物传感器，耐高温压力传感器、 无线传感器网络、电流型气体传感器的研究进展。并对相应原理进行介绍，在工 程应用中，选择传感器类型往往是一项复杂的问题。本文可为工程应用提供指导。 关键词：生物传感黠 耐高温压力传感器 无线传感器网络 电流型气体传感器 1前言 传感器是多学科综合交叉的一门技术,在科学研究、工业生产乃至人们的生 活中起着很重要的作用。目前，传感器的主要种类有生物传感器、耐高温压力传 感器、无线传感器网络、电流型气体传感器等。 其中生物传感器主要以酶作为敏感材料，但是，出于酶的价格昂贵，且性能又 不够稳定， 所以， 其应用受到一

2、定的限制冋。 近些年来， 随着微生物固定化技术地不 断发展，各类新型生物传感器不断涌现，产生了微生物电极传感器。微生物电极以 微生物活体作为分子识别敛感物质，能快速、准确地测量物理、化学和生物量，在 环境监测、医学研究、食品工业、发酵工业等方面得到广泛的应用。冃前，光纤 生物传感器的应用也越來越广泛，而且，随着聚合酶链式反应(polyerase chain reaction, pcr)技术的发展，应用pcr的dna生物传感器也越来越多。20世 纪80年代初，新兴起一种表面等离子体共振(surface p lasmon resonce, spr)技术 将生物传感器的发展推向一个新的阶段。 伴随着

3、微机电系统(mems)、处理器和存储技术的发展，生产出功耗低、体积 小、低成本的微传感器节点已逐步实现。这些微传感器节点具备感知能力、无线 通信能力以及计算能力。 无线传感器网络是由成百上千的传感器节点遍布在大规模而形成地域， 它综 合了传感器技术、嵌入式计算技术、分布式信息处理技术和无线通信技术。网络 中各个节点能够协作地进行实时监测、感知并采集网络分布区域内的各种环境或 监测对象的信息，并对这些信息进行处理，进而获得详尽而准确的信息，然后传送 给需要这些信息的用户,因此无线传感器网络受到了越来越多的关注。 气体传感器在生产生活中发挥了重要的作用， 它将气体浓度信号转换成电信 号直观显示出來

4、，在大气污染防治、生产生活环境检测、医疗卫生等部门广泛应 用。 在工程应用中，选择传感器类型往往是一项复杂的问题。本文对目前主流的 传感器进行主耍内容进行介绍，为t程应用提供指导。 2 生物传感器 生物传感器是以固定化的生物成分(酶、蛋白质、dna、抗体、抗原、生物 膜等)或生物体本身(细胞、微生物、组织等)为嫩感材料、与适当的化学换能器相 结合产生的一种快速检测各种物理、化学利生物量的器件。它通过各种物理、化 学换能器捕捉目标物与敏感材料之间的反应，然后，将反应的程度转变成电信号, 根据电信号推算出被测量的大小。 在生物传感器研究领域内，集纳米技术、生物技术和自组装方法于一体，实现 具有高酶

5、活性的三维有序组装制备生物传感器的报道不多。从已有的一些报道来 看，加入纳米粒子后制备的生物传感器的灵敏度得到了很大提高宀叽响应时间的 缩短，检测的线性范围的增大，都表明了生物传感器性能的提高。morrin等人基 于可加t的传导聚苯胺纳米颗粒制成了生物传感器。国内外学者还对纳米颗粒增 强葡萄糖氧化酶(god)生物传感器开展了大量研究。结果表明：葡萄糖生物传感 器具有选择性高、测试简便、快速的特点，是检测葡萄糖浓度最常用的方法。人 的血液和体液中含有许多干扰物质，通过引入纳米颗粒，还可以改善葡萄糖传感 器抗干扰性能。 2.1电容式传感器 电容式生物传感器(capacitive biosensor

6、 , cbs)是近年来出现的一类新型生 物传感器， 其原理是基于检测电极表面因特性键合导致的介电特性变化。 它不仅 具有灵敏度高、结构简单、易于小型化等优点，而但能够采用日前已成熟的半导 体微加t：技术大批量制作。 另外， 它无需昂贵的放射性同位素、 酶和荧光探针等 标记试剂， 可直接检测抗原、抗体、蛋白质、dna片段以及重金属离了。cbs本 质上属于电化学传感器的范畴，z所以称z为电容式传感器是因为传感器的电极 表面通常要用化学或物理的方法涂覆一层绝缘物质，与传感器表面的牛物识别层 一起相当于屯容器的介质。 这种传感器基于多孔硅技术主要的先进性在t|8j,-141： （1 ）、信号转导物质（

7、si）可以很容易固化到系统当中（厚度从纳米级到微米级）; （2） 、传感器的组成部件具有很高的机械稳定性； （3） 、因为其采用了微组装及半导体技术，使其容易小型化便于商业生产； （4） 、相比于 isfets（ion-sensitive field-effect transistors）不需要额外的钝化层。 随着微加工工艺的日臻完善和生物识别物质的固定化技术与电容测星技术 的不断发展，cbs可望成为检测限最低、仪器最简单的一类传感器。相信在不 远的将来，cbs在病原体的确定、疾病快速诊断、疗效评价、有效药物筛选、 法医鉴眾以及中药材的真伪鉴别等方面将发挥重耍作用。 2.2光纤光栅生物传感器

8、光纤生物传感器是利用化学方法检测固定于光纤表面的生物分子膜的变化。 当待测物质与生物分子膜反应时，会使起辅助性作用的荧光指示剂（或者辐射性 指示剂）发出荧光（辐射），从而实现检测。它的缺点是需昂贵费时的辅助试剂。 近年来， 研究人员发现可利用待测物质与分子膜结合引起的光纤瞬逝场区 有效折射率的变化以实现检测。由此光纤光栅牛物传感器迅速成为牛物传感领域 研究的热点之一。这是因为；1）光纤光栅是一种木征型光纤光学传感元件，光栅 周围环境的h的参量的微小变化都会引起波长的位移；2）光纤必栅传感器已经在 化学、电力、航天、医学、土木等领域里得到广泛的应用，制作工艺比较成熟;3） 光纤光栅具有亲生物活性

9、、便于复用等适用于生物领域应用的优点。 光纤光栅是利用掺杂光纤（如铐、磷等）的光敏性，即利用紫外光照射使光 纤纤芯的折射率周期性变化形成空间相位光栅。光纤光栅的实质是在纤芯内形成 一个窄带的（透射或反射）滤波器或反射镜。利用这一特性可制造出许多性能独 特的光纤器件。这些器件具有反射带宽范圉大、附加损耗小、体积小，易与光纤 耦合，可与其它光器件兼容成一体，不受环境尘埃影响等一系列优异性能。因此 光纤光栅在光纤通信、传感和光信息处理等领域都仃着广阔的应用。传感型光纤 光栅主要分两人类：一是fbg光栅（布拉格光栅， 也称为反射或短周期光栅） ; 二是lpg光栅 （长周期光栅， 也称为透射光栅） 。它

10、具有很多优点，例如：1）抗 电磁干扰:2)具有很好的亲生物活性;3)可在高腐蚀性、高温等恶劣条件下使用: 3)便于复用，实现准分布式检测：因此光纤光栅是一种很适合于生物领域的传 感器。图1是光纤光栅的基本结构图。 图1光栅结构图 近年光纤光栅生物传感器的研究工作不仅可以促进本身的发展，还可以促 进相关领域研究工作的发展，女fl： 1)光纤光栅传感器的新型结构，如athanasios n. chryssis等人提出刻蚀纤芯法的光纤光栅最早应用在生物领域，也可用于化 工、坏境、医学等领域;2)可固定于光纤表面的生物活性膜的研究，既有利于光 纤光栅对折射率检测的高灵敏性以及实现生物膜固定过程的在线监

11、控，乂可促 进生物活性膜的研究；反过来，生物活性膜的研究也会进一步促进光纤光栅生物 传感器的研究工作；3)光纤光栅传感应用研究会促进相关学科的发展，例如，抗 原抗体生物传感器可以应用在临床诊断、医学科研领域，dna生物传感器可以 应用在环境监控如检测污染物和其它环境有害物质等测检。利用光纤光栅生物传 感器的小尺寸、便于复用、耐腐蚀、可重复等特性还可以实现dna阵列传感器 等，以满足将来医疗诊断、基因研究、新药研制、环境监测、食品安全等方面的 需求。所以光纤光栅生物传感器预计会有一个很好的发展前景。 2.3光学生物传感器 光学生物传感器利用被测物质与探测试剂反应后引发的光信号作为探测基 础，一般

12、由传感层(b io log ieal reeog n itionlay er )、光信号转换(t ran sd ueer )与 放大处理(a m plifieatio n )3个功能模块组成，如图1所示。传感层是对被测定物 质具有高选择性识别能力的“感受器”，它是光学生物传感器的核心部件，其 作用是提取与各种被测定生物量有关的光信息。一个优良的传感层应该具有较高 的灵敏度，较好的选择性，较快的响应速度和良好的稳定性以及较长的寿命。此 外，它与待测物质的传感反应还应该是可逆的，某些不可逆的传感层也有应用, 通常称为“探针” (pr obe). 图2光学生物传感器的结构 传感层的探测基础是生物体的

13、识別反应。 生物识别是生物体之间的一种独特 功能，具有生物识别能力的物质称为生物功能物质。如葡萄糖氧化酶能从多种糖 分子的混合物屮识别岀葡萄糖并迅速使它催化氧化，这种葡萄糖酶即为生物功 能物质。迄今己经发现的生物功能物质有酶、核酸、抗原或抗体、结合蛋口质、 植物凝血素和激素受体等。 生物体之间的识别反应分为催化型(bi ocata lyt ic )和亲和型(bi oa fi n it y ) 対类。前者利用酶对被分析物识别的高度专一性和对生化反应的高效催化性，由 于识别反应涉及复杂的光化学过程，测试时需要检测整个反应动力学过程的总 效应，因此影响因素较多，稳定性不高，反应条件也难以控制，重现性

14、差;后者则 是利用了生物体2间(如抗原一抗体、配体一受体)的特异亲和性，识别反应的结 果是生成一个稳定的配合物，测试时检测的是热力学平衡的结果，稳定性较高, 检测机制也灵活多样，是生物传感器发展的方向。 经过多年的发展，每种光学生物传感器都形成了各自独有的特色，同时也都 存在一些尚未解决的问题。目前商品化的产品人多是光激发源无标记结构阶，但 这些传感器的经济成木相对较高，灵敏度与间接型传感器相比也有一定差距。有 标记物的各种间接型传感器虽然可以获得高的测试灵敏度，但是其稳定性普遍 较差，严重制约了其实用化的步伐。因此进一步完善生物功能物质的固定化技 术、开发新型荧光标记材料等对光学生物传感器的

15、研制和推广具有十分重耍的意 义【。 纵观光学生物传感器的发展历程，微型化、集成化、智能化将是其今后发展 的必然趋势，随着传感器的结构改进和功能完善，它在生产、生活以及研究等领 域的作用也将h益突现，如近年来基丁生物传感器发展起来的生物芯片技术在 应用屮已经取得巨大成功。口前，材料科学、光学技术以及计算机技术等支撑学 科的相关研究工作已逐步展开，如新型无机荧光材料的开发及其在生物标记方 面的应用己经吸引人量的材料科学家，并且取得了长足的进步，这为光致荧光生 物传感器的发展莫定了坚实的基础。总z,光学生物传感器横跨多个学科，它的 研究与应用必将带动相关学科共同进步，具有很大的实际意义和发展前景。

16、analyte biological recognition layer t ranaducer amplification electrical signal 2.4微腔光学晶体生物传感器 ps是纳米多孔微阵列构成的薄膜结构,psm是在ps基础上发展起来的，由一 系列不同孔隙率的ps层交替排列组成，由于ps的折射率n依赖于孔隙率，将薄膜 光学中干涉滤光片的原理应用于ps多层膜结构中，即可设计出psmo psm为一 种特殊的功能材料， 具有三明治结构， 主耍由2个分布布拉格反射镜（distributed bragg relector,dbr）和位于中心的光学微腔（op tical microc

17、avity,mc）构成。其中, dbr是由2种不同孔隙率的单晶硅刻蚀层交替排列组成，其单晶硅刻蚀层的ps 微结构为纳米孔状结构。 结合冃前研究的ps与psm材料结构來看，ps与psm用于传感器主要基于 以下儿点：1）材料为孔状结构,具有大的比表面积；2）材料是一种敏感的光学半导 体结构，对渗入的生物试剂非常敏感,微量的变化即会导致其光致发光、反射系数 或电导率的变化；3）材料是一种多孔渗透结构，有天然过滤作用，能直接滤除体积 较大的细胞或者分子，从而可以在降低干扰情况下检测成分比较复杂的样品，这对 制备高灵嫩度传感器非常重要。另外,ps能够与传统ic工艺,vlsi及微加工技术 有效的融合。 生

18、物传感器是生物、信息、微电子等的交叉技术，在环境监测、医学研究、 食品工业、发酵工业等领域广泛应用。随着各种技术的快速发展,传感芯片微型 化、与计算机完美结合、智能化、集成化与一体化将是生物传感器的重要发展方 向。而新型功能材料是实现众多h标的关键。ps与psm作为一种新型功能材料, 因其具有多种特性引起了生物传感器领域的高度重视，并应用于从组织（比如:全 血）、细胞（比如:细菌倒分子（如,dna,抗体，陋）检测用的多种牛物传感器中。 ps与psm制备工艺简单易控，因此，为制备低成本传感芯片提供了理想的条 件，为传感器及其芯片的产业化提供了新的思路。 3.高温压力传感器 随着金刚石材料微细加工

19、技术、掺杂半导体的薄膜合成技术、电极形成、绝 缘膜形成以及性能测试技术的进步，金刚石材料在电子方面的开发应用已从最 初的散热片、温度传感器扩大到压力、加速度、紫外线、气体传感器，整流元件, 发光元件和场效应管等齐个方而。由此也形成了一个专门的研究领域，称为金刚 石微电了机械系统(diamond microelectro mechanical system),简称 dmemso 曲 于金刚石膜在高温下仍具有良好的压阻特性，因而压阻式金刚石微压力传感器 的研制就成为dmems中一个引人注h的课题心71。 尽管制造金刚石微压力传感器所用到的工艺中有一部分与传统的硅平面工 艺是兼容的，然而，由于金刚石

20、材料本身的特殊性质，某些关键的t艺如掺杂、 图形化以及金属化等工艺与传统工艺有很大的差别。 由于电阻应变片、 单晶硅压力传感器等传统的压力测量元件适用的温度范围 很小，因此人们一直在寻找一种能够适用于高温、恶劣环境下的传感器材料。h 前已尝试过的材料有多晶硅、碳化硅以及蓝宝石等，但这些材料制作的压力传感 器最高的工作温度一般也只限于200。c以下。自从九十年代初发现多晶金刚石 具有显著的压阻效应以來，许多国家的学者对金刚石薄膜的压阻效应进行了一 系列的探讨，并越來越多的把目光转向了利用多晶金刚石薄膜制作金刚石高温 压力传感器件。美、德两国在这方面的研究已走在其他各国前列。其余的有日本、 法国等

21、国家和地区。他们不仅用掺朵的金刚石薄膜制成了简单的应变计，出于高 温下应用的考虑，还在进步进行利用金刚石薄膜的压阻效应制作微型压力传感 器的研究。美国的学者己能将金刚石压力传感器与温度、加速度传感器集成到一 个芯片上，并开始尝试将其用于在恶劣环境下工作的爬壁机器人的研究。近来美 国学者还对人晶粒掺杂多晶金刚石薄膜的压阻效应进行了深入研究。他们发现, 晶粒度为5080时，多品金刚石薄膜中单个品粒的灵敏度因子可达4000以上, 这意味着有希望利用大晶粒多晶金刚石薄膜制造岀超高灵敏度的微压力传感器。 由于金刚石薄膜压阻效应发现的时间较短，我国的学者对此还未引起足够的重 视，利用金刚石薄膜制作压力传感

22、器的尝试尚未见报道，希望此文能引起国内同 行的注意。 目前已实验成功的金刚石传感器件有温度传感器、压力传感器、加速度传感 器等。由金刚石薄膜制造的圧力传感器件的工作温度已经达到680。c,更高的丁 作温度尚未见报道，这主要是因为在高温下，测试装置受到了一定的限制。尽管 人们已在金刚石微压力传感器的研制上取得了相当大的进展，但由于以下儿个 方面的原因，制约了它的商业化进程:1.金刚石与金属间难以形成理想的欧姆接 触。2.在高于500。c以上的温度下使用时，在有氧的环境下，金刚石容易发生 表面石墨化现象。3.高于600 c时,硅基体在载荷的作用下易发生塑性变形。 综上所述,只有实现了稳定可靠的欧姆

23、接触，并解决好金刚石般的钝化和封装问 题，同时积极寻找高温可替代的基体材料，才能使金刚石薄膜高温压力传感器趋 于成熟，从而完全实现商业化的忖的。 4 无线传感器网络 无线传感器网络的协议框架包括物理层、数据链路层、网络层、传输层和应 用层。物理层负责载波频率的产生、信号的调制、解调等工作。数据链路层负责 媒体接入和差错控制，媒体接入协议可以在通信网络中确保点对点和点对多点的 连接;差错控制则保证源节点发出的信息可以完整、无误地到达1=1的节点。网络 层协议负责路由发现与维护，在无线传感器网络屮占据着重要的地位，路由协议 的正确选择是网络设计成功与否的关键。在无线传感器网络中，人多数节点无法 与

24、接收发送器(sink)直接通信，因此需要中间节点进行多跳路由。如果应用层需耍, 则传输层协作维护数据流。如果系统要接入internet或者与其他网络和连，则必须 具备传输层。基于不同的监测任务，在应用层上会开发和使用不同的应用层软 件。应用层管理协议使底层的硬件、软件对于传感器网络的管理应用是透明的。 其主要的协议有传感器管理协议(sensormanagement protocol,smp)、任务分配和 数据通知协议(task assignmentanddata advertisement protocol,t ad ap )、传感 器查询和数据分发协议(sensor query and da

25、tadisseminat ionprotocol,sqddp)o 与 各层网络协议相关的管理平台有能量管理平台、移动管理平台和任务管理平台。 能量管理平台管理传感器节点的能量使用;移动管理平台用于检测和注册传感器 节点的移动,维护到sink的路曲，从而使传感器节点能够跟踪其邻近节点;任务管 理平台负责在一个给定的区域内平衡和调度监测任务。 感知能量和地理位置的路由算法g e a r(geographic and energy aware routing)是充分考虑了能量有效性的基于位置信息的路由协议，它比具他的基于 位置的路由协议如g p s r能更好地应用于无线传感器网络中。gear算法的

26、提岀基于以下思想:在传感器网络屮向适当的区域发送查询时，此查询数据屮包含 了位置属性信息，因此，可以利用这一信息，将在整个网络小扩散的信息传送到适 当的位置区域屮。 gear传送数据分组到冃标区域中所有节点的过程包括两个阶段，即fl标 区域数据传送和域内数据传送。在目标区域数据传送阶段,当节点接收到数据分 组，它将邻近节点与冃标区域的距离和它自己与冃标区域的距离相比较，若存在更 小距离，则选择最小距离的邻节点作为下一跳节点;若不存在更小距离侧认为存 在hole,节点将根据邻节点的最小开俏来选择卜-一跳节点。在域内数据传送阶段, 可通过两种方式让数据在域内扩散:域内直接泛洪，递归的f1标区域数据

27、传送, 直到目标区域剩下唯一的节点。gear将网络中扩散的信息局限到适当的位置 区域中，减少了中间节点的数量，从而降低了路由建立和数据传送的能量开销，更 有效地提髙了网络的生存期。其缺点是依赖节点的gps定位信息，成本校髙。 5 电流型气体传感器 电化学式传感器既能满足一般检测所需要的灵敛度和准确性，又有体积小、 操作简单、携带方便、可用丁现场监测乂价格低廉等优点。所以，在冃前已有的 各类气体检测方法中，电化学传感器占有很重更的地位，各种基于电阻、电位或 氧化还原电流转化的电化学传感黠得到广泛的研究。 h前， 广泛应用的有半导体气体传感器， 即当气体接触到加热的金属氧化物 sno2、fe2o3

28、 zno2等，电阻值就增人或减小。这类传感器主要应用于还原性 气体、城市排放气体等的检测。半导体气体传感器结构是全固态，因此传感器寿 命长，使用过程中衰降小，构造与电路简单易于工业化生产。但其选择性与灵敏 度低，而但能耗大。基于电位变化的型固态氧传感器在现代汽车屮得到广泛应 用的，但其工作原理不适合其他气体检测。而控制电位电解型即电流型气体传感 器，由于其体积小，测量精度高，适用于现场直接监测等优点而受到广泛觅视。 该类传感器可检测气体浓度范i韦iz宽，应用范用很广。电流型气体传感器通常采 用液体或凝胶电解质，因此受到使用寿命的限制，但是通常具有较高的选择性和 灵敏度，有望推广应用。 基于电池

29、构造的电流型气体传感器由工作电极、参比电极，对电极以及电解 质构成。电解质起到提供反应场所、传递电流、去除离子型产物的作用，电解质 有时也参与电极反应。电解质通常是由包含h+或oh的水溶液组成。在耍求 不严格的传感器屮,参比屯极与对电极可以做在一个屯极上。对于气体传感器研 究的关键在于工作电极，它的一侧与气体接触另一侧与电解质接触,气体在发生反 应之前必须能够完全溶解在电解之中或者是所谓的具有高效的气、固、液三相界 而。 电流型气体传感器的发展可以追溯到1953年的clark电极用于溶解氧的检 测。clark电极是一种封闭式氧电极,由疏水透气膜将电解池体系与待测体系分 开。待测的氧可以通过透气

30、膜扩散到电极内，而待测溶液中的其他杂质不能透过, 这样可以有效地防止电极被待测溶液中某些组分污染而中毒。 电流型气体传感掛的钳旋转圆盘电极 （工作电极） 与对电极/参比电极组合 在一起，并且与被测溶液z间用透氧膜隔开，被测溶液屮溶解的氧通过膜扩散到膜 内电解质溶液薄层中，再通过扩散到钳电极表面进行还原。在clark电极中存在 有两层膜:一是透气膜，它将电极、电解液与待测溶液分开；二是液膜，大约515 u m透气膜一般选用1020 p m厚的聚四氟乙烯膜。clark电极主要用于溶 氧的检测，也常用于游泳池内氯气检测,这种结构的传感器在原理也可用于气体检 测，但由于液膜的存在，气体要到达电极表而必

31、须经过液相扩散，因此气体扩散到 电极表面的速度很慢，气体在液膜中的扩散成为整个电极过程的控制步骤,使传感 器的响应时间较长，同时溶剂的蒸发使液膜厚度发生改变,因此很难得到实际应 用。 电流型气体传感器既可以用于无机气体的检测代叫例如so2、h2s、no、 no2等，也可应用于有机小分子的检测如乙醇、乙烯及乙烯基氧化物等。考察一 个传感器性能的好坏主要是看它产生的响应信号所显示的各种参数指标，如灵 敏度、准确性、选择性、测量范围、响应时间、温度系数、底电流和噪声、使用 寿命以及对工作环境的要求等。对于低浓度气体的检测，灵敏度、选择性、底电 流和噪声等是一些比较重要的指标。 电流型传感器的发展趋势

32、 (1) 扩人传感器的检测范围：检测水中的可挥发物质；检测非电活性物质; 同时检测多种气体；扩大检测浓度范用i。 (2) 新材料在电化学传感器领域的应用：聚合物作为电化气体通过电化学 传感器产生输岀信号，通过单片机为核心的数据处理系统显示丙酮的分析结果。 图3所示为co传感器电路。传感器的工作电极对co产生反应，产生了 一个与co气体浓度成正比的电流信号，通过平衡电极将电流信号提供给传感 器。测量电路采用运算放大器ic1 ,传感器的电流通过ic1的反馈电阻r4,产 生输出信号。 图4所示为以atmeges单片机为核心的数据处理单元，atmeges内置分辨 率为8位的模数转换器，具有外i韦i电路

33、简单的特点。数据处理程序流程见图5。 图5可燃气体智能分析系统pa7 pa6 pao pbo pb3 i - eeprom 显示 数据口 8 孑、 勺位位选 图6软件流程图 结束语 本文介绍了主流的四种传感器：生物传感器、耐高温压力传感器、无线传感 器网络、电流型气体传感器，以及相应的原理应用发展前景。可以为工程应用提 供指导。 参考文献： 1 杨留方，赵鹤云,唐启祥，等.p+p型半导体气体传感粘原理.仪表技术与传感j,2004, 6(12): 12. 2 华凯峰，于春波，王玉江，等.h2s气体在不同催化剂表而的电化学氧化行为j.分析化学， 2004,32:1562-1562. shi-wei

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