都慧妮硕士论文1

1、分类号： 密 级： 无UDC： 单位代码：10118山 西 师 范 大 学研究生硕士学位论文原子和小分子体系高次谐波产生的理论研究都慧妮指 导 教 师 苗向阳副教授 山西师范大学物理与信息工程学院 申请学位级别 理学硕士 专业名称 原子与分子物理 论文提交日期 年 月 日 论文答辩日期 年 月 日 学位授予单位 山西师范大学 学位授予日期 年 月 日 答辩委员会主席 评阅人 2013 年 月 日独 创 声 明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果，学位论文的知识产权属于山西师范大学。除了文中特别加以标注的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成

2、果，也不包含为获得山西师范大学或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。本声明的法律后果将完全由本人承担。作者签名： 签字日期：学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解山西师范大学有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权山西师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行网络出版，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（保密的学位论文在解密后适用本授权书）。作者签名： 签字日期：导师签字： 签字日期：摘要论文题目：原子和小分子体系高次谐波产生的理论研究专 业：原子与分子物理硕 士 生： 都慧妮

3、 签名： 指导教师： 苗向阳 签名： 摘 要 高次谐波的产生是强激光场与物质相互作用过程中产生的一种高阶非线性现象。作为产生紫外线以及软X射线等相干光源的主要工具，高次谐波的产生在近二十年来吸引了众多研究者的关注。为了得到更窄更强的阿秒脉冲，拓宽高次谐波谱的平台区域和提高高次谐波谱的强度是人们需要实现的首要目标。此外，高次谐波的产生还在分子超快过程探测方面具有潜在的应用前景。针对以上热点问题，在本文中，不仅对原子的高次谐波谱进行优化，以期得到持续时间更短的阿秒脉冲，而且对分子高次谐波的产生进行理论研究，从而对分子结构以及强场中电子的运动进行探测。本文的主要研究内容如下：(1)拓宽高次谐波谱的平

4、台区域。本文使用三色合成激光场从理论上提出了拓宽高次谐波谱的平台区域的一种方案，还研究了控制脉冲的参数在拓宽高次谐波谱中的作用。计算结果表明，三色场方案可以有效的拓宽高次谐波谱的平台区域，此外，利用经典的电离和复合的动能分布图和量子的时频分布图对高次谐波谱的拓宽机制进行了合理的解释。(2)提高高次谐波的强度。首先，通过使用基态和第一激发态的相干叠加作为初始态可以使得谐波的强度提高8个数量级。此外，还使用基态和高里德伯态的相干叠加作为初始态来提高高次谐波谱的强度，由此可见用基态和激发态的相干叠加作为初始态是实现提高高次谐波的强度的一个很有效的方法。(3)对称的双原子分子高次谐波产生。本文通过数值

5、求解非Born-Oppenheimer (B-O)近似下的一维含时薛定谔方程研究激光参数对H2+分子高次谐波产生的影响。从计算结果中可以发现在H2+的高次谐波谱中存在两类干涉最小值，其中一类位于谐波的低阶区域，对激光参数的变化不敏感，是由分子本身的结构决定的；而另一类位于谐波的高阶区域，随着激光参数的变化而变化，是由激光诱导的电子动力学过程引起的。(4)不对称分子高次谐波的产生。通过求解非B-O近似下的一维含时薛定谔方程，理论研究了不对称分子HeH2+的高次谐波的产生。结果表明，不对称分子高次谐波谱中最小值的出现是由于谐波产生过程中不同通道之间的干涉造成的。此外，本文还研究了核信号对不对称分子

6、高次谐波产生的影响，计算结果不仅展示了不同的初始振动态在高次谐波产生过程中的作用，而且呈现出同位素对分子高次谐波谱的影响。【关键词】高次谐波的产生 平台区域 谐波强度 干涉【论文类型】基础研究vAbstractTitle：Theoretical exploration of high-order harmonic generation from atoms and small moleculesMajor：Atomic and Molecular PhysicsName： HuiNi Du Signature： Supervisor：XiangYang Miao Signature： Abst

7、ractHigh-order harmonic generation (HHG) is a nonlinear phenomena resulting from the interaction of intense laser fields with the atoms and small molecules. As a tool to generate extreme ultraviolet (XUV) light source and even soft X radiation source, HHG has attracted more and more attention during

8、 the last two decades. To generate an intense short attosecond pulse, how to extend the plateau and improve the intensity of the HHG is the most important issue. Additionally, HHG also plays a significant role in the detection of ultrafast processes with its potential application. Aiming at the abov

9、e hot issue, in this article, we not only optimize the HHG in atoms, but also investigate the molecular high-order harmonic generation, from which the molecular structure as well as the movement of electrons in the laser field can be traced.The main contents of our works are: (1) Extending the plate

10、au of HHG spectrum. A scheme to extend the plateau of high-order harmonic spectrum was proposed by using three-color synthesized laser field, and the results show that the width can be expended effectively. Additionally, the role of the control pulse in the HHG is also studied. By means of the class

11、ical returning kinetic-energy maps and the time-frequency distributions, the physical origin of the extending can be revealed. (2) Improving the intensity of the HHG. An effective method to enhance the intensity of the HHG is to prepare the initial state as a coherent superposition of the ground sta

12、te and excited state. The results show that the emission efficiency of the continuous harmonics is enhanced approximately eight orders of magnitude by preparing the initial state as a coherent superposition of the ground state and the first excited state. Moreover, when the initial state prepared as

13、 the coherent superposition of the ground state and the Rydberg state, the HHG are also investigated. (3) Symmetric molecular high-order harmonic generation. For H2+ molecular ion in few cycle laser pulses, numerical simulation of the one-dimensional (1D) non-Born- Oppenheimer approximation time-dep

14、endent Schrödinger equation are performed to study the effect of laser-parameter on molecular high-order harmonic generation (HHG). The results show that there are two minimums in each harmonic spectrum, and the minimum in the low-order region is insensitive to the laser-parameter, which is ass

15、ociated with the electronic structure of the molecule; however, the minimum in the high-order region is significantly dependent on the laser parameter, which stems from electronic dynamics induced by the laser field. (4) Asymmetric molecular high-order harmonic generation (MHOHG). The MHOHG of HeH2+

16、 is investigated by numerical integration of the 1D non-Born-Oppenheimer time-dependent Schrödinger equation. The results show that the minimum in the MHOHG attributes to the interference of different recombination paths. Furthermore, the effects of the nuclear signature, i.e., the initial vibr

17、ation state and the isotopic effect on the MHOHG are studied. 【Key Words】 high-order harmonic generation, plateau, intensity of harmonic, interference【Type of Thesis】foundational research目录目 录1引言（1）1.1 强场物理学的发展（1）1.2 高次谐波产生的简介（1）1.3 本论文的主要工作（4）2含时量子波包计算方法（5）3原子高次谐波产生的理论研究（9）3.1利用合成的三色激光场拓宽高次谐波谱的平台区域

18、（9）3.2研究不同的初始态对高次谐波的影响（16）3.3本章小结（23）4 分子高次谐波产生的理论研究（25）4.1 对称双原子分子高次谐波产生的理论研究（25）4.2 不对称双原子分子高次谐波产生的理论研究（30）4.3 小结（38）结论及展望（39）致 谢（41）参考文献（43）攻读硕士学位期间发表学术论文情况（51）vii引言1引言作者：都慧妮，女，1987.08，E-mail: sxduhuini随着科学技术的不断进步，人们对自然界的认识越来越深入。远到宇宙深处，近在咫尺之间，大到广袤苍穹，小到微观粒子，在这样浩瀚而又精细的时空中，到处都有人们不断探索的痕迹。在微观世界，人们不断地突

19、破极限，对事物内部的认识已经深入到原子分子，甚至电子层面【1-3】。特别是近几十年来，随着激光技术不断的发展，在原子尺度内实时观察和控制电子运动的实验技术和手段正蓬勃地发展【4】。电子的运动基本上保持在几十到几千阿秒(1as=10-18s)的时间尺度内，因此需要相同量级的测量和操控工具来与之匹配。超短激光脉冲给人们研究超快过程开辟了全新的研究途径。人们通过利用高次谐波产生的方法实现了阿秒脉冲的输出【5，6】，开启了阿秒物理学的大门，为探测阿秒尺度内电子的运动带来了希望。 1.1 强场物理学的发展1960年第一台激光器问世【7】是激光技术发展史上最重大的一次突破。至此，人们从两个方面对激光技术的

20、发展做出了巨大的努力。一方面，利用各种实验技术，使激光的脉宽得到了大幅度的压缩【8-14】。1981年，90fs的激光脉冲的实现标志着激光技术进入了飞秒时代【11】。到2003年，激光的脉宽已经达到3.4fs【13】，而在最近，又实现了2.6fs的输出【14】。需要指出的是，这种固体激光器产生的激光的中心波长为800nm，相对应的光周期为2.67fs，也就是说压缩技术已经达到了极限。而另一方面，由于啁啾脉冲放大技术在实验上的成功应用，使脉冲的功率密度得到了很大地提高【15-17】。截至1985年，激光脉冲的功率密度已经达到1014-1015W/cm2【15】，此时的电场振幅与原子的库仑势的数量

21、级相当。到2008年，Yanovsky等人【17】成功的将脉冲的功率密度再次大幅度地提高，达到了1022W/cm2。前面已经提到，用常用的固体激光器以及各种压缩技术输出的脉冲的脉宽已经达到了极限(2.6fs)，无论再怎样压缩都无法突破飞秒的壁垒而产生阿秒脉冲。正当人们束手无策的时候，高次谐波的产生给人们接下来的研究带来了新的希望。2001年，paul等人【5】和Hentschel等人【6】分别利用高次谐波的产生第一次得到了阿秒脉冲链和单个的阿秒脉冲。从此，利用高次谐波的产生来实现阿秒脉冲的输出引起了越来越多的研究者的兴趣，阿秒物理学正式诞生。1.2 高次谐波产生的简介当激光强度提高到1014W

22、/cm2时，由于其电场强度与库仑势的数量级相当，此时激光与原子分子相互作用可以引起原子和分子内部动力学的变化，从而产生许多新奇的现象，例如，高次谐波的产生，阈上电离，键的硬化和软化以及电荷共振增强电离等，通过对这些现象的研究极大地推动了强场物理和原子分子物理的发展。1987年，Shore和Knight【18】在研究在阈上电离时曾预言在电离过程中吸收能量较高的电子在激光场的作用下有可能返回基态并放出高能光子，产生几倍甚至几十倍于驱动激光脉冲的辐射。同年，Mcpherson【19】和Ferray【20】等人分别在激光与气体作用过程中观测到了整数倍于驱动激光脉冲的辐射，该辐射称为高次谐波。由于这种非

23、线性效应在实验中很难观察到，所以许多对此现象有兴趣的研究小组都对这一现象进行了深入地研究【21-25】，不同程度的拓展了谐波的阶次地同时，还提高了谐波谱的强度。图1-1 典型的高次谐波谱众多的实验结果表明高次谐波谱的典型特征为：在最初的几阶，高次谐波谱的强度随着谐波阶次的增加先迅速降低；然后随着阶次的增加谐波的强度基本保持不变，形成一个鲜明的平台结构(plateau)；当平台区域延伸到一定阶次后，高次谐波谱的强度又迅速降低，出现截止区(cutoff)，如图1-1 所示。此外，人们还发现，谐波的截止区的能量满足公式EcutoffIp+3.17Up。而如何用一个合理的理论来解释这个现象一直是人们需

24、要探究的一个问题。直到1993 年，Corkum【26】提出了经典的三步模型，此模型用牛顿力学的方法给出了高次谐波产生过程中电子的运动图像，并且成功地解释了截止定律。也就是说，当强激光场与原子相互作用时时，激光脉冲对原子的作用主要包括三个过程，如图1-2所示，分别是：(1)激光的电场显著地压低了电子一侧的势垒，使其远小于电子在原子中的库仑势，电子发生隧穿电离。(2)电离后的电子在激光脉冲电场的驱动作用下加速、振荡，并获得能量。(3)当电子振荡回到母离子附近时，可以与母离子结合并辐射出高能光子，即高次谐波的产生。图1-2 三步模型示意图 高次谐波的频谱范围非常广，覆盖了从紫外到极紫外波段甚至软X

25、射线波段，由于高次谐波辐射的光脉冲的持续时间很短基本上达到了飞秒量级，而且此脉冲的频带比较宽，此外，它的波长是可调谐的，基于以上特点，此脉冲在需要高的时间和空间分辨的微观超快过程的研究领域有着重要的应用。例如，可以产生紫外频率梳，产生较窄的阿秒脉冲，实现微观电子动力学的研究等。然而，高次谐波的谱宽、强度、相干性等因素对高次谐波的应用会产生很大的影响。因此，如何扩展高次谐波的谱宽，提高高次谐波的强度，改善高次谐波的相干特性等问题正吸引着研究者的兴趣。在实验方面，可以利用极化选通技术【27】、双色合成激光场技术【28】以及量子路径控制技术【29】等来产生超宽的高次谐波连续谱。在理论方面，人们提出的

26、多束激光脉冲叠加方案【30，31】和多周期激光脉冲条件下量子路径调控方案【32】等也可以大幅度的拓宽高次谐波的连续区域。此外，为了提高阿秒脉冲的强度，提高高次谐波的强度也成为了人们研究的另一个热点。人们提出了许多方法来提高高次谐波的强度，例如，通过改变双色场中两束激光的相对相位【33】、在基本场中叠加一束高频激光【34,35】以及用相干叠加态作为初始态【36-39】等。对于各向同性的原子而言，核的运动以及激光场的偏振方向等因素对电离率的影响较小。但是对于具有具体的空间结构的分子而言，由于分子存在多个中心，各向可能不同性，激光场的偏振方向和分子取向以及核的运动等因素对电离率的影响较大。在高次谐波

27、的产生中电离是最关键的一步，所以激光场的偏振方向和分子的特性将会对高次谐波的产生有直接的影响。首次对分子高次谐波谱的研究是为了拓宽高次谐波的平台区域【40-43】，在高次谐波发射过程中，返回的自由电子将会与分子中任何一个原子核复合，由于与不同的原子核复合过程中放出的的能量不同，这将会引起谐波谱平台区域的变化。对分子高次谐波的研究中最大突破是发现了在谐波产生中有类似杨氏双缝干涉现象的出现【44-49】，通过改变相关参数，可以发现谐波谱将会发生一些变化(出现极大值或极小值)【50】。此外，由于高次谐波的产生对分子中核运动比较敏感，因此，人们不但能够研究分子的高次谐波谱的特征，而且可以利用分子产生的

28、高次谐波来探测强激光作用下原子核和电子的运动【51-53】。1.3 本论文的主要工作我们的工作主要集中在以下几个方面：在关于原子高次谐波产生的研究中，如何拓宽谐波谱的平台区域和提高谐波谱的强度是人们研究的热点，针对这一问题，在本文中，我们不仅用三色场方案对高次谐波谱的平台区域进行拓展，而且利用相干叠加态来提高高次谐波谱的强度。而在对分子高次谐波产生的研究中，主要针对分子的高次谐波谱对分子自身的结构以及振动转动等状态非常敏感，我们可以通过对不同分子在不同状态下的高次谐波的产生进行研究从而来探测分子的结构和状态。本论文共分为五章，本章主要介绍了对高次谐波的产生进行研究的历史意义以及未来的发展方向。

29、第二章简要描述了强激光场下高次谐波产生的理论模型。主要介绍了基于求解含时薛定谔方程的量子模型。第三章对原子高次谐波的产生进行了理论研究。主要在拓宽谐波的平台区域和提高高次谐波的强度两方面做了深入研究。首先，在理论上提出用三色场的方法来拓宽高次谐波的截止频率，其次研究了三色场中控制脉冲的激光参数在高次谐波产生中的影响。此外，在提高高次谐波的强度方面，本文系统研究了利用相干叠加态来提高高次谐波的强度，不仅研究了基态和第一激发态相干叠加作为初始态来提高高次谐波效率，还研究了利用基态和高激发态相干叠加作为初始态来提高高次谐波的发射效率。第四章对分子高次谐波的产生进行研究。对于对称分子H2+的高次谐波，

30、我们通过调节激光参数来研究由于分子本身结构和驱动激光引起的两类干涉最小值，通过对这两类最小值的研究来了解H2+分子高次谐波产生过程中的干涉；而对于不对称的双原子分子HeH2+，我们不仅研究了该分子高次谐波产生中的多通道干涉效应，还研究了核信号对不对称分子高次谐波产生的影响。第五章是全文的总结和展望。53含时量子波包计算方法2含时量子波包计算方法当激光强度大于1010 W/cm2 时，原子或分子在与激光作用过程中会吸收多个光子从而使束缚电子被电离而产生各种现象，比如：阈上电离、高次谐波的产生和库仑爆炸等。从量子理论观点来讲，这些非线性光学效应的研究有赖于精确求解非线性的含时的薛定谔方程。本节具体

31、给出原子在强场中电子的量子波包理论和双原子分子在强场中同时考虑核和电子运动的量子波包理论。在模拟计算中，对于格点的划分我们采用了sine-DVR【54,55】方法，由sine基函数定义的DVR基，可以应用于径向坐标，其中L = Rmax - Rmin，Ri' = Ri - Rmin = iR，i = 1, 2, , N，R = L/(N + 1)，基和基是正交的。这种方法的主要优点在于二阶微分的动能算符的本征函数就是sine基函数，可以直接得到本征值，可以非常方便有效地应用于标准的二阶劈裂算符传播中。在单电子近似和偶极近似下，原子体系中电子的含时薛定谔方程可以写为： (2-1)其中，V

32、C为有效地库仑势。在长度规范下，激光与原子的相互作用势可以表示为。当激光场与双原子分子相互作用时，体系中核和电子相关动力学的波包理论可以用求解含时薛定谔方程的量子理论来描述。在长度规范下采用偶极近似，考虑非相对论的线偏振激光，且激光电场的方向沿着分子轴向，体系总的薛定谔方程为 , (2-2)其中，VC为无外场时体系的势能，VI为外场对体系的相互作用。当采用质心坐标系时，体系的薛定谔方程可以写为：， (2-3)其中，R为核间距。 和分别是核及电子的约化质量。在核间距固定的情况下，核和电子的波函数可以分开，强激光场中电子的含时薛定谔方程可以表示为：, (2-4)其中，软核库仑势可以表示为，a为软核

33、参数。而在非Born-Oppenheimer（B-O）近似下，由于势能项中的变量既包含核间距又包含电子坐标，而且不可分离变量，因此，在时间传播过程中不可以把核和电子的波函数分开考虑，双原子分子处于强激光场中的含时的薛定谔方程可以描述为： ， (2-5)其中，R为核间距，z为电子坐标，和分别为核和电子的动能算符，和e分别为核和电子的约化质量。VC为无外场时体系的势能，VI为激光场与体系的相互作用势。对于对称的双原子分子H2+，在质心坐标系下，无外场时体系的势能VC和激光场与分子的相互作用势VI分别表示为：， (2-6)， (2-7)其中E(t)为线性偏振的激光脉冲。而对于不对称的双原子分子HeH

34、2+，因为两个核的质量不同，电荷量也不同，质心与几何中心不重合，在质心坐标系下，无外场时体系的势能VC和激光场与体系的相互作用势VI可以表示为：， (2-8)， (2-9)其中，CH和CHe 分别为H和He的电荷量，mH和mHe 分别为H和He的质量，zH=mHe/(mH +mHe )R 和 zHe=mH/(mH +mHe )R为H和He的位置，a为软核参数。在传播以前，需要确定初始波函数，主要有以下两种方法来确定初始波函数。第一种是通过对角化在DVR中构建好的矩阵来得到本征函数；另一种是通过假设任意的初始波函数，然后在虚时空间内通过直接积分不含激光场的薛定谔方程而得到【56,57】，虚时传播

35、与实时传播相似，只需将时间t变为 -it。当初始波函数确定了以后，在本文中，波函数随时间的传播主要采用标准的二阶劈裂算符【58】的方法， (2-10)其中，T是动能算符，V是势能算符，O(t3) 是高阶项，在计算中可以忽略。当传播结束得到最终波函数后，利用 Ehrenfest【59】理论，偶极加速度可以表示为： (2-11)对偶极加速度进行傅里叶变换可以得到高次谐波谱： ， (2-12)这里的为高次谐波的频率。对数阶谐波进行叠加可以得到阿秒脉冲：， (2-13)其中 。为了清晰地描述高次谐波在不同时间和不同阶次下的强度分布，我们用小波变换的方法【60】给出了量子计算下的时频分布图：， (2-1

36、4) 其中，变换核为Morlet小波【61】:。 (2-15)原子高次谐波产生的理论研究3原子高次谐波产生的理论研究大量的理论和实验研究表明高次谐波谱的平台区域越宽则能产生越窄的阿秒脉冲，所以如何拓宽高次谐波谱的平台区域，从而得到更窄的阿秒激光脉冲成为人们研究的一个热点问题。在本章中，我们对He原子在强激光场条件下高次谐波产生的过程进行了理论模拟。通过对不同的合成激光场条件下高次谐波谱进行分析，我们对高次谐波谱的拓宽机理进行了合理的解释。此外，在双色场条件下，通过对不同初始态下的高次谐波产生过程进行理论研究，结果表明，使用相干叠加态作为体系的初始态可以有效实现提高高次谐波的强度的目的。3.1利

37、用合成的三色激光场拓宽高次谐波谱的平台区域 3.1.1理论模型 为了拓宽高次谐波的平台区域，我们可以通过求解含时薛定谔方程比较单色、双色和三色激光场条件下得到的高次谐波谱。在计算过程中，我们采用单电子近似，在长度规范下，体系的含时薛定谔方程可以写成：， (3-1)其中，VC(x)是软核库仑势，其中b=1为有效电荷，a=0.484为软核参数，在此条件下，我们计算得到He原子的电离能为24.56599eV，与实验中得到的He原子的电离能24.587eV非常接近。E(t)为外加激光场，在本小结的计算中我们选取的激光场的表达形式为：， (3-2)其中，Ei (i=1, 2, 3)分别为三束激光脉冲的峰

38、值强度，为激光的包络函数，i为基本光和两束控制光的半宽。3.1.2计算结果及理论分析首先，我们运用三步模型【26】来分析在单色强激光场条件下高次谐波的产生过程。图3-1(a)为波长800nm，半宽5fs的高斯型的激光脉冲的电场分布图，从图中可以看到有五个明显的峰值A、B、C、D和E。当He原子处于强激光场中时，在第一个峰值A处，由于此处的电场强度足够大，足以使得原子的势垒被压低，从而使电子发生隧穿电离；紧接着，电离后的自由电子会被下一个峰值B加速；然后当激光场反向时，自由电子在激光场作用下反向加速，最终在峰值B和C之间与母离子发生复合，并放出高能光子。事实上，在一束激光脉冲持续时间里，会出现多

39、个峰值，也就会有多个独立的高次谐波产生的过程。在图3-1(a)中我们可以看到在5fs、800nm的单色场中可以有三个高次谐波产生的过程：ABC, BCD以及CDE过程。基于以上分析，我们可以得知激光场对高次谐波的产生起决定性的作用。具体来说，由于电子在高次谐波产生过程中的第一个峰值处(A处、B处或C处)发生隧穿电离，所以峰值A(B或C)的大小直接决定了隧穿电离的电子的数目，从而决定了高次谐波谱强度的大小；而在高次谐波产生的第二个峰值处也就是(B、C或D)处被加速，而B(C或D)峰值的大小决定了电子在加速过程中获得的能量。图3-1第一列：单色(a)、双色(d)以及三色(g)激光场，第二列：(b)

40、、(e)和(h)为相应的谐波谱，第三列：相应的三种情况下的经典的电离与回碰动能分布以及电离速率分布(灰色阴影区)。第一行为单色场的情况，第二行为双色色场的结果，第三行为相应的三色场的结果。从图3-1(b)中可以看到在单色场条件下产生的高次谐波谱除了具有我们前文所提到过的典型特征以外，还出现了典型的双平台区域结构。而这两个平台区域所对应的最大频率分别被称为最大截止频率和次最大截止频率，这两个截止频率之间的这段谐波谱我们称之为连续谱。在理论上，我们希望得到宽度较宽的连续谱。从图3-1(b)中我们可以看到，第一个平台区域主要位于高次谐波谱的低阶部分，其对应的回碰电子的能量较小，则放出的光子能量也较小

41、。由以上分析可知，回碰电子所具有的能量由高次谐波产生过程中第二个峰值的大小所决定。由于C处的峰值强度明显高于B处和D处，所以我们可以推断位于低阶部分的第一个平台区域主要是由ABC和CDE这两个独立的高次谐波产生过程叠加得到的，而处于高阶部分的第二个平台区域则主要是由于BCD过程贡献而得到的。由图3-1(b)可知，在单色激光场条件下连续谱的宽度为112eV。为了得到更宽的连续谱，我们在单色光基础上添加一束二次谐波控制脉冲(10fs, 400nm, 1.0×1014W/cm2)(图3-1(d)中点线)合成得到一个双色合成激光场(图3-1(d)中实线)。从图3-1(d)中实线可以看出激光场

42、的C峰值被加强，而B和D峰值被明显削弱. 也就是说在BCD这个独立过程中电子获得的能量增大，而在ABC以及CDE过程中电子获得的能量减小。这样的话，最大截止频率会显著提高，而次最大截止频率会相应的减小，从而有效的增宽了连续谱的范围。比较图3-1(b)和(e)可以发现，双色场条件下产生连续谱的宽度明显要宽于单色场条件下的连续谱的宽度，达到了131eV。按照这样的思路，我们继续在单色光(图3-1(g)中虚线)的基础上添加两束控制脉冲(10fs， 400nm， 3.0×1013W/cm2；10fs，1600nm，3.0×1013W/cm2)(g图中点线和短划线)得到合成三色激光场

43、(图3-1(g)中实线)。从图3-1(g)中实线可以看到在三色激光场条件下，C峰值得到了进一步的增强，而B和D峰值进一步被削弱，所以连续谱的宽度会进一步展宽。图3-1(h)是三色激光场条件下产生的高次谐波谱，由图可知，三色场条件下连续谱的宽度达到了244eV。由此可见，三色场方案可以有效的拓宽连续谱的宽度。为了能够更加清晰的描述上述高次谐波产生过程中的电子的动力学过程，我们在图3-1(c)、(f) 和(i)中分别给出了单色、双色以及三色激光场条件下电子的经典电离以及回碰动能分布图。该分布可以描述电子电离以及与母核离子发生复合时动能与时间之间的关系。在图中我们可以清晰的看到三个峰值P1, P2和

44、P3分别对应于不同的时间，这三个峰值分别对应我们前面提到过的三个独立的高次谐波产生的过程(ABC，BCD和CDE)。第一个和第三个峰值较低，主要贡献谐波谱的低阶部分，而第二个峰值较高，主要贡献谐波谱的高阶部分。最高峰值和次最高峰值之间的部分就是所谓的连续谱。为了能够进一步了解高次谐波谱的连续区域的特性，我们还计算了电离速率【62】随时间变化图。我们可以看到P1峰值对应的电离速率远远小于P2和P3峰值，那么说明P1峰值对高次谐波产生的贡献非常小，因此，高次谐波的连续区域则为P2与P3之间的部分。通过比较图3-1(c)、(f)和(i)，我们可以发现随着控制脉冲的介入，连续谱的宽度可以被明显的拓宽。

45、综上可知，合理添加控制脉冲可以有效的拓展谐波谱连续区的宽度，接下来，我们研究控制脉冲的参数(强度、相位)对谐波谱连续区域的影响。图3-2和3-3分别为调节二次谐波和半谐波控制脉冲的强度时的高次谐波谱。从这两个图中可知，随着二次谐波控制脉冲强度的增加，谐波的连续区域有轻微的拓宽，但是变化不明显，然而，随着半谐波控制脉冲强度的增加，谐波的连续区域拓展明显。图3-2 不同的二次谐波控制脉冲强度下的高次谐波谱图3-3 不同的半谐波控制脉冲强度下的高次谐波谱先前的理论研究表明，控制脉冲的相对相位在控制合成场的脉冲波形中起到了重要的作用，从而影响电子在激光场中的运动。接下来，我们研究相对相位对高次谐波谱截

46、止拓展的影响。图3-4为谐波的截止频率随二次谐波控制脉冲与其余两束脉冲的相对相位的变化。从图上可以看出，当0从0增加到0.6时谐波的截止频率从344阶降低到275阶，随着0进一步增加，谐波的截止频率也不断增加，直到0=1.6时，谐波的截止频率达到峰值(375阶)。由此可以看出，谐波的截止位置对相对相位的变化非常敏感。图3-4 谐波的截止频率随二次谐波控制脉冲相位的变化图3-5 0=1.6和1.2时的谐波谱和时频分布图为了产生更宽的连续谱，图3-5(a)展示了0=1.6时的高次谐波谱，图中可以看出连续区域的宽度达到了433eV，这样宽的连续谱有利于产生更窄的阿秒脉冲。为了进一步理解高次谐波关于时

47、间、频率以及强度的相关特性，我们对次谐波进行小波变换。图3-5(b)为3-5(a)的时频分布，从图中可以看出，与经典的计算结果类似，也有三个明显的峰值，标记为P1、P2和P3，其中，峰值P1和P3贡献于谐波的低阶区域，由于P1的强度较低，对谐波的贡献较小，所以P2与P3的峰值差贡献于谐波的高阶区域。通常，我们发现在每个回碰峰值中有两个量子路径对应于不同的发射时间，早的回碰时间对应于短的量子路径，而迟的回碰时间对应于长的量子路径。我们可以看到对于P2峰值，有长短两个量子路径贡献于高次谐波谱的连续区域，谐波谱中将会出现明显的调制。图3-6 阿秒脉冲的时间剖面图此外，由于存在两个量子路径贡献于谐波谱

48、的平台区域，所以对这个区域的数阶谐波进行叠加将会导致阿秒脉冲链的产生。如图3-6(a)为对谐波平台区的50阶(110-160阶、150-200阶、190-240阶、230-280阶以及270-320阶)谐波进行反向傅里叶变换所得到的阿秒脉冲的时间剖面。从图中可以清晰的看到有两个阿秒脉冲对应于不同的发射时间，而且，发射时间早的阿秒脉冲的强度要强于发射时间晚的脉冲，这是由于短的量子路径强于长的量子路径的缘故。此外，随着叠加阶数的增加，两束脉冲的时间间隔减小，而且强度也越来越低，这与时频分布图中的结果比较吻合。为了产生一个孤立的阿秒脉冲，一个有效的方法是消除其中的一条量子路径。而单量子路径可以通过调

49、节二次谐波控制脉冲的相对相位来实现。当0=1.2时，如图3-5(d)所示，短量子路径的强度要远远强于长量子路径。此外，在图3-5(c)中还可以明显的看到连续区域的谐波谱中由于两个量子路径的相互干涉而引起的调制明显减小了。图3-6(b)为对3-5(c)中谐波的平台区的50阶(110-160阶、150-200阶、190-240阶、230-280阶以及270-320阶)进行叠加得到阿秒脉冲的时间剖面。值得注意的是，在图3-6(b)中的阿秒脉冲可以看成是孤立的阿秒脉冲，因为第二高脉冲的强度仅仅是第一束脉冲强度的0.017倍。如果对连续区域的谐波进行相位补偿，也就是说，假设所有谐波的相位是相同的，那么我

50、们可以得到一个孤立的7as的脉冲，这样窄的脉冲在探测原子分子内部结构，探测电子运动等方面都有很大的用途。此外，通过比较图3-6(a)和(b)可以发现，图(b)中的阿秒脉冲的强度比图(a)中脉冲的强度要高一个数量级，这是由于0= 1.2时的谐波谱的强度要比0= 1.6时强一个数量级。由此还可以看出谐波的强度对相对相位0比较敏感。在这里我们定义相对转化效率R = I/I0，其中I0为0= 0时的谐波的强度，而I为不同0情况下谐波的强度。图3-7为相对转化效率随相对相位0的变化，可以看出谐波的强度对相位的变化比较敏感。当0从0增加到0.9时，谐波的强度不断增加，然而，当0= 1.2时，随着0的增加谐

51、波的强度反而降低。图3-7 相对转化效率随相对相位0的变化3.2研究不同的初始态对高次谐波的影响3.2.1理论模型前面所提到的高次谐波的产生都是指原子初始态处于基态的情况，如果由于某种原因而使原子的初始态处于激发态或者激发态和基态的相干叠加态，在本小节中以此为起点，通过数值求解含时Schrödinger方程，分析不同初始态对高次谐波产生的影响。当体系的初始态为基态和激发态构成的相干叠加态时，其波函数可表示如下：， (3-3) 其中，a和b为基态和激发态的振幅，a2+b2=1，激发态的几率为p=b2。n为主量子数，为两个态之间的相位差，在计算中，我们发现改变两个态之间的相位差对谐波的影

52、响不大，因此，为了简便，我们在接下来的计算中两个态的相位差取0。 原子的相干叠加态可以通过单光子共振激发或者多光子激发直接获得【63,64】，也可以通过电磁引诱透明度来相干控制原子态【65】来实现，还可以对类型原子体系通过双光子去谐【66，67】得到。在本小结的计算中我们选取的激光场的表达形式为：， (3-4)其中，Ei分别为两束激光脉冲的峰值强度，为激光的包络函数，i为基本光和控制光的半宽(FWHM)，0为两束激光的相位差，(t)为时变的载体包络相位。3.2.2计算结果及理论分析在上文中我们已经很清晰地用三步模型解释了高次谐波产生的过程，并且了解到在高次谐波产生中，电子的电离几率的大小决定了

53、谐波谱强度的高低。因此，为了提高谐波谱的强度，我们可以通过增大激光场的第一个峰值的大小使得电离增强或者直接增加电离几率来实现。图3-8(a)为基本激光脉冲电场(虚线)和控制脉冲电场(点线)组成的合成激光电场(实线)。图3-8(b)为电子的经典电离和回碰动能分布图。在这里我们可以看到有三个峰值P1, P2和P3分别对应不同的回碰时间。第一个和第三个峰值较低，主要贡献谐波谱的低阶部分，而第二个峰值较高，主要贡献谐波谱的高阶部分。最高峰值和次最高峰值之间的部分就是所谓的连续谱。为了能够进一步了解连续区域的强度信息，在图3-8(c)中还计算了初始态为基态时的电离速率随时间变化图。我们可以看到P1峰值对

54、应的电离速率远远小于P2和P3峰值，由此可见P1峰值对高次谐波产生的贡献非常小，因此，高次谐波的连续区域则为P2与P3之间的部分。为了比较，在图3-8(d)中给出了初始态为基态和第一激发态的相干叠加态时的电离速率随时间变化图。可以发现3-8(d)中电离速率的形状与3-8(c)类似，但是其强度要比3-8(c)的高出五个数量级以上。从以上分析可以看出，把基态和激发态的相干叠加作为初始态可以有效的提高电离几率，从而提高谐波的强度。图3-8(a)由基频激光脉冲电场(虚线)和控制脉冲电场(点线)组成的合成激光场(实线)，(b)电子在双色场中的动能随电离时间和复合时间的变化关系，(c)和(d)分别为双色合成场驱动下He原子初始态为基态(c)和1s和2s相干叠加(d)的电离几率。为了证实以上经典预测的正确性，我们用求解含时薛定谔方程的量子方法进行了验证。图3-9(a)中红色实线为初始态为1s基态和2s第一激发态的相干叠加作为初始态时得到的高次谐波谱，为了比较，初始态为基态时模拟得到的结果(黑色虚线)也在图中给出，从图中可以看出初始态为相干叠加态时谐波谱的强度要比初始态为基态时高八个数量级，这种增强现象主要归因于相干叠加态的电离几率要远远大于基态的电离几率。为了更清晰更深刻的解释谐波谱