【doc】油管钢的CO2和H2S腐蚀及防护技术研究进展

1、油管钢的co2和h2s腐蚀及防护技术研究进展2009年第38卷第5期第55页石油矿场机械oilfieldequipment文章编号:10013482(2009)050055-07油管钢的co2和h2s腐蚀及防护技术研究进展孙粲,谢发勤,田伟,吴向清(1.西北工业大学航空学院,西安710072;2.中国石油天然气集团公司管材研究所,西安710065)摘要:综述了油管钢的co和hs腐蚀机理和防护措施,分析了常规防护技术的特点及其局限性.提出了用热喷涂镍基合金涂层的方法解决油管co和h.s腐蚀问题的思路,并经过初步的试验验证表明,ni基合金涂层具有优异性能与广阔的应用前景.关键词:热喷涂;镍基涂层;

2、油管;腐蚀中图分类号:te931.207文献标识码:aresearchprogressonco2andh2scorrosionontubularanditsprotectionsuncan,xiefaqin,tianwei,wuxiangqing(1.schoolofaeronautics,northwesternpolytechnicaluniversity,xian710072,china;2.researchinstituteoftube,chinanationalpetroleumcorporation,xian710065,china)abstract:acomprehensiver

3、eviewoftheco2andh2scorrosionmechanismandcurrentprotectivemeasuresoftubulargoodswerepresented.thecharacteristicsandlimitationsoftheseprotectivemeasureswereanalyzed.thenibasedcoatingsmadebythermalsprayingwereproposedtobeusedtoprotecttubulargoodsfromco2andh2scorrosion.thepreliminaryexperimentresultshow

4、edthatnibasedcoatingshadexcellentperformanceandwideapplicationprospects.keywords:thermalspraying;nibasedcoatings;tubulargoods;corrosion在石油天然气的开发过程中,co,h.s,c1一等气体和介质对油管钢(ns0,p110钢等)的腐蚀已成为油田的主要腐蚀问题.国内外的研究表明_】,由于co腐蚀性极强,采用含有高ni,cr,mo等元素的合金材料是抗co腐蚀的理想材料,但因成本较高,从而限制了在石油领域的广泛使用.本文在综述油管钢co和h.s的腐蚀机理的基础上,分析了

5、参考文献:eli刘秀生.螺杆泵在稠油出砂井中的应用j.石油矿场机械,2003,32(4):3032.2万邦列.单螺杆式水利机械m.北京:石油大学出版社,i993.油管钢co.和hs的防护方法,重点探讨了低成本,长寿命,抗腐蚀的热喷涂镍基合金涂层在油管腐蚀控制中的应用前景.1油田采输管的腐蚀特点和类型石油采输工业中的腐蚀包括采输设备的腐蚀和采输用的石油管腐蚀.油管的腐蚀可以分为内34es曲文涛,徐建宁.螺杆泵性能试验自动测试系统研究j.石油矿场机械,2003,32(5):18-20.张宝安.机械采油井生产系统优化设计m.东营:中国石油大学出版社,2006.朱军,徐广天,刘合,等.无杆泵采油技术m

6、.北京:石油工业出版社,1999.收稿日期:20081012作者简介:孙粲(1983一),男,纳西族,云南昆明人,硕士研究生,从事材料表面工程技术与腐蚀防护技术研究,e-mail:ssccwenzhang163.corn.石油矿场机械腐蚀和外腐蚀2种.外腐蚀主要是管体外部遭受土壤和地下水的腐蚀,以及夹杂散电流和宏观电池腐蚀等;内腐蚀主要是指油管体内部由于介质所导致的腐蚀,近年来成为研究的热点.随着人们对油管腐蚀的深入研究,发现co,hs对油管的腐蚀危害最大,造成的经济损失也较为严重.图12是某油管腐蚀后的表现形态.1.1油管钢co:腐蚀我国中西部油田大多面临严重的co腐蚀危害【引.co:溶于水

7、形成碳酸溶液,碳酸虽是弱酸,但是在相同的ph值下,其腐蚀性比盐酸还要强.在油气的开采过程中,由于石油和天然气中含有的co.对井下管柱造成腐蚀导致严重危害的事例常有发生,不仅给油气田开发带来巨大的经济损失,同时也造成一定的环境污染.图1现场油管外腐蚀图2油管co和hs腐蚀迄今为止,对co.腐蚀过程中阳极反应还没有形成统一的认识.waard,dvaies=9,ogundele_1,nesie1和linter1等先后提出了不同的反应机理.主要原因是由于对c().腐蚀中间产物了解很少,缺少试验证明,所以在阳极反应机理方面的认识也不一致.近些年crolet等人1胡提出比较严谨的反应机理,他们将fe在co

8、.腐蚀环境中的阳极溶解作出了系统的总结,如表1,不同ph值条件下有不同的rds.该表也包括不同ph值下所得到的塔菲尔斜率1.溶液中co.浓度以及溶液所溶解的co扩散到钢表面后对反应和腐蚀速率有着重要的影响,且溶液中存在的每种溶解物对阴极反应都有贡献.表1fe在co:腐蚀环境中的阳极溶解反应代号反应phi4hc0一(hco:)c02+(oh)一(hcoi)(hcoa)d(hc0)d十e(hco3)d(hcoa)+e(hc03)+oh一(co)+hofe+(co2)d+h2fe一+hcoa+0h塔菲尔斜率(mv/log)h一反应级数co反应级数trdsrds60/23060/1.540211brd

9、so1注:rds:ratedeterminingstep,速率控制步骤;ads:adsorption,吸附.1.2油管钢h:s腐蚀原油形成,运送,聚集过程中,因含硫有机物的存在,加上高温高压的环境作用,能够将含硫有机物分解成较为稳定的hs.h.s在水溶液中的溶解度较高,因而具有强烈的腐蚀性.对于hs腐蚀的阳极反应机理,lofa等人认为,h.s在fe的表面形成了离子或偶极子化合物,而且它的负极指向溶液,因此,h.s溶液中的腐蚀5ubh0一一+111第38卷第5期孙粲,等:油管钢的coz和hzs腐蚀及防护技术研究进展阳极反应分为式(1)(2)2步进行,即fe+h2s+h2ofesh+h3o.(1)

10、feshd一fesh+2e(2)而shoesmith认为,继式(2)反应后,在少部分酸性溶液中,fesha可能按方程式(3)直接转化为fes,而在大多数酸溶液中,将按方程式(4)进行水解,即feshoafes+h(3)feshtd+h2fe+h2s+h2o(4)但schmitt阳认为,在h2s浓度大于20010,温度大于4o时,fesh2d.可按式(5)形成富铁硫化物fes在h.s浓度小于20010,温度小于4o,二氧化碳浓度不高时,fesh,a可按式(6)形成富硫硫化物fes,即fesh一fes+xsh一+(1一z)h.(5)(1+)fesh一fes1+(1+)h._+xfe+xe(6)阴极

11、反应机理h.s溶于水后发生二级水解为h2s+h2oh3o+hs一(7)hs+h2oh.()+s(8)溶液中存在h.s,hs和h.ewnig认为无氧环境中的阴极还原反应来源于h的还原反应.bolmer2o认为在hs环境中阴极反应机理应为2h2s+2eh2+2hs一(9)该反应由hs扩散和h析出过电位控制.1.3油管钢co:和hs共同腐蚀作用油管内co.和hs的腐蚀问题一直是研究的难点,而co.和h.s共存条件下的腐蚀尤为突出,但国内外在这方面缺乏系统全面的研究.k.masmauar,g.fierroc2el和李鹤林.,周计日月.等人做出了卓有成效的研究工作,在理论上取得了一些研究成果.研究表明,

12、在co.和hs共存条件下腐蚀时,金属破坏的基本特征是局部腐蚀,但均匀腐蚀现象也很常见.均匀腐蚀的腐蚀速率主要是由co.的分压,温度,腐蚀产物膜的保护性,电解质溶液的成分和材料决定,而在局部腐蚀时,除上述因素外,流速,co.和h.s的化学组成,残余应力都对其有影响.在coz和hs共存体系中,hs的作用表现为3种形式:在hs分压<710mpa时,coz是主要的腐蚀介质,温度高于60时,腐蚀速率取决于feco.膜的保护性能,基本与hs无关;hs在p/p.>200时,材料表面形成一层与系统温度和ph值有关的较致密的fes膜,导致腐蚀速率降低;在p/p<200时,系统中h.s为主导,并

13、且使得材料表面优先生成一层fes膜,此膜的形成会阻碍具有良好保护性的feco.膜的生成,系统最终的腐蚀性取决于fes和feco.膜的稳定性及其保护状况.2油管钢腐蚀的控制方法2.1加注缓蚀剂为了尽可能的延长油管在井下的使用寿命,在目前的技术条件下,对于含co和hs气井井下油管,比较经济,有效的保护措施就是加注缓蚀剂.1975年,dewaard和millian研究了c()对碳钢及低碳钢的腐蚀j,认为加注缓蚀剂抑制co腐蚀是一种操作简便,有效的方法.之后,越来越多的缓蚀剂被应用到油管的腐蚀防护中.研究还表明,大量有机化合物如醛类,胺类,竣酸,杂环化合物等可作为有机缓蚀剂,目前有机缓蚀剂至少有150

14、多个基本品种.frenier推荐含有肉桂醛,季馁盐和非离子表面活性剂的低毒缓蚀剂配方用于工业清洗过程.糠醛是一种混合控制型植物类缓蚀剂,其单独使用时缓蚀效果并不理想,但与六次甲基四胺复配后,缓蚀性能大为改善.j.hackerman.指出,对于相同系列的有机缓蚀剂,根据其分子式中杂原子的不同,缓蚀效率一般遵循如下的变化规律,即:p>se>s>n>o.quraishi等人.通过含有不同取代基的三唑化合物和芳醛进行缩合,合成出一系列三唑衍生物缓蚀剂,较之毒性高,价格昂贵的丙炔醇而言,这一系列的三唑衍生物具有低毒,价格适中,酸化作业中不产生有毒蒸气的特点.我国科学工作者在这方面

15、也作了大量工作,如陶映初,许涛.们成功研制了新型缓蚀剂,这类缓蚀剂从茶叶,花椒,果皮,芦苇等天然植物中成功提取,具有成本低廉,低毒或无毒等特点.但缓蚀剂的应用也有其特定的局限性.a)缓蚀剂适应性差,现场又无合理的防腐效果监测手段,导致缓蚀剂选型缺乏针对性j.b)腐蚀产物裹夹.使用缓蚀剂虽能减缓金属腐蚀,但并不能停止腐蚀进程,随着气井的连续生产,其腐蚀产物也将不断产生,加注的缓蚀剂对腐蚀产物有一定剥离作用,且在井下高温,高压下,极有可能导致缓蚀剂稀释液中的高分子组分性能发生改变,形成裹夹腐蚀产物,地层砂粒的沥青状胶质物质,堵塞井下生产通道.这些堵塞物黏附在油管内或筛管处,减小气流通道,导致油套管

16、压差增大,产石油矿场机械2009年5月量下降.c)种类繁多,成本也较高.d)缓蚀剂质量缺陷.缓蚀剂的热稳定性,起泡性,乳化倾向等性能会对气井造成影响,其中热稳定性影响较大.在高温下,缓蚀剂中的轻组分不断挥发,导致黏度增加,有效成分发生降解,失效.2.2耐蚀新材料目前,用于酸性油气井的金属材料主要分为低合金钢,热精轧钢和特殊合金钢4:a)经过热处理,且hrc<22,含镍<1的低合金钢和中合金钢.b)apij-55和api标准sacc一75级油管和套管.c)完全退火的aisi300系列不锈钢,hrc<22.d)因科镍尔(incone1).e)热轧(或固熔退火)和时效硬化的蒙乃尔k

17、-5o0,hrc<32.f)哈氏合金.g)司太利特(staleater)和康尔莫诺依(canermonuo).近年来,国外又研究开发了新的耐蚀管材,法国的60crl3mov钢管具有抗co,ho和cl一腐蚀的性能.使用13cr钢,只要hs分压<2.0lompa时,即使co.高于40,也可保证生产安全.k.tamaki等人对普通型13cr钢进行了改进,在钢中加了0.019n,发现钢的抗蚀性能较普通型13cr钢高.用正火加回火工艺处理该钢种后,与普通型13cr调质钢比较发现该钢具有更细的晶粒,更好的低温冲击性能和较高的抗ssc能力,可用于较寒冷的地区.s.hashizume等人研制的新钢

18、种11cl5cr-13nimo一0.08n,可用于温度高达180,含1onac1溶液及少量h.s的c0.环境中,它的抗点蚀,抗一般腐蚀以及韧性和热加工性都较好,价格也较便宜.日本川崎公司研制的13c一15cr-13ni一0.08n钢l_4比普通l8013cr钢具有更高的低温冲击韧性和抗co腐蚀能力.该钢种在100,co2分压在3mpa,h2s在0.1satm,且含3nac1环境中,抗蚀能力比type420(l8013钢)提高了8倍.国内的研究胡也表明,采用含有高cr,ni,mo等合金元素的13cr,22cr等高cr不锈钢管是抗co.,h.s腐蚀的理想材料.但cr,ni,mo价格昂贵,成本太高,

19、还不能完全普及应用.国外2o世纪90年代开始了以高分子量聚乙烯为内衬的钢塑复合油井管的应用研究,bp美洲公司,雪弗龙德士古公司,科诺科公司和发斯肯石油和阮池公司已经在40多口井中使用了这种聚乙烯衬管,明显降低了作业成本.国内中科院化学所自2002年开始也对超高分子量聚乙烯挤出制品进行研究,开发了uhmwpe内衬复合管,但因其高昂的成本和较高的技术难度,目前新材料的全面应用在国内还不成熟.2.3使用涂(镀)层在油管内使用涂(镀)层减缓油管腐蚀是一种有效方法.油管防腐采用的涂(镀)层主要是有机材料涂层和化学镀层.现在许多油气井井下油管采用有机材料涂层进行内壁防腐保护,该防腐技术是将有机防腐涂料通过

20、特殊的工艺喷涂到油管内壁上,与内表面的合金镀层通过物理,化学吸附作用,实现降低油管腐蚀的目的i4.其涂层具有熔融性好,针孔少,涂抹光滑,施工容易,管壁不易结垢等优点.除此以外,目前研究的金属涂(镀)层包括喷涂层,化学镀层,碳氮化处理层,渗金属层等4,其中化学镀nip非晶层及其复合镀层研究较多4驺.但由于nip基镀层相对于油管钢基体为电化学腐蚀的阴极,镀层缺陷的存在会导致裸露钢基体加速腐蚀,因此,将ni-p基镀层应用于油管钢的防护时还十分谨慎.从上述3个方面研究分析表明,油管内的腐蚀防护技术目前仍存在着很多问题有待解决,各种防护措施有其优点也有其局限性.热喷涂技术较之以上的防护措施具有成本低廉,

21、工艺简单,涂层性能优异等特点,在油管钢腐蚀防护方面有着广阔的应用前景.3热喷涂镍基涂层油管腐蚀防护应用前景油气田的腐蚀具有3个显着特征5:气,水,烃,固体颗粒共存的多相流腐蚀介质;高温和高压环境;hs,co,o,c1一和水分是油气田最主要的腐蚀介质.热喷涂镍基涂层种类较多,普遍具有耐高温,耐气体腐蚀,抗氧化的特点,适合在油管的腐蚀防护中推广应用.从镍基涂层的耐蚀性来看,虽然ni的抗高温硫化性能与fe相似,在s蒸汽或hs气氛作用下,二者具有接近的腐蚀速度和相似的腐蚀模式.nicr合金涂层中,cr的存在大幅提高了镍基合金的抗硫化作用.k.natesanet.al:对几种含crfe基合金在含hs的还

22、原性气氛中的高温腐蚀行为的研究结果表明,试样均形成了第38卷第5期孙粲,等:油管钢的co和hs腐蚀及防护技术研究进展形貌和组成不同的内外两层腐蚀产物,外层为fe的硫化物,内层为(fe,cr)的硫化物.同样材料的试样,在对其表面进行了渗cr处理后,在相同的实验条件下其表面则只生成了单一的cr的硫化物.j.l.jimenezsolereta1.tl5.在对几种低合金热交换器钢在还原性硫化气氛中的腐蚀行为进行研究时也发现了相似的结果.北京金属有色院的李学锋研究表明_5,在so/o气氛中,腐蚀反应的初期,涂层表面的ni与cr同时与氧发生反应形成氧化物.其反应方程式为:2ni+o22nio和4cr+30

23、22cr.o.因ni的扩散速率要比cr大得多,随着腐蚀过程的进行,生长速度相对较快的nio逐渐把生长较慢的cr.o.覆盖起来,形成了内外两层氧化层.同时s溶解在nio中并向内扩散,部分与ni反应生成ni的硫化物(ni.s,nis).其反应方程式可能为:7ni+2so24nio+ni.s,而部分ni与ns形成nini.s共晶体,ni.s:在so./o.气氛中不稳定,易被氧化,外面形成nio层.在镍基涂层中添加cr元素后,可形成cr.o.保护层,抑制元素的扩散,捕获ni.s.中的s,从而减少了低熔点共晶体nini.s.的出现.可以提高镍基合金的抗硫化腐蚀性能,且随着cr添加量的提高,合金的硫化速度

24、会逐步下降.尤其是新研制的cr含量在40w以上的合金涂层所表现出抗硫化腐蚀性能大幅提高.在抗co的腐蚀研究方面发现,ni基合金涂层中添加cr元素后可在ni-cr合金涂层上形成cro.和cr(oh).保护膜.由于以cr(oh).为主的腐蚀产物膜具有一定的阴离子选择性,即它可以有效地阻碍co腐蚀中形成的阴离子穿透腐蚀产物膜到达金属表面,降低膜与金属界面处的阴离子浓度,提高金属的抗蚀性_6.将这一特性用于油管的腐蚀防护具有很高的实际应用价值.在耐高温方面,镍基涂层是传统的耐高温涂层,nicr合金涂层可用于980以下做耐热,抗氧化和气体腐蚀涂层.在nipcr合金涂层中,p能与ni生成低熔点共晶体nin

25、i.p,共晶温度880,加入cr元素后能提高涂层的抗氧化性能,该涂层可用于600800高温环境.nicrmosi合金涂层耐磨性能良好,合金涂层含碳量非常低,但含有相当高的cr,mo和si.由于有mo和si的存在,在镍铬奥氏体的基体上析出大量的金属问化合物,其含量占466o9/6,能在相当宽的温度范围内保持优良的耐磨,耐蚀和抗磨损性能,且在800以下仍具有很高的高温硬度.将nicraly合金粉末加入镍铬合金中,可在高温下形成cro.与a1o.的复合氧化薄膜,这层膜非常致密,韧性好,附着牢固,熔点高,高温化学稳定性好,在8001100抗高温氧化.因此,在高温环境中的油管内,镍基涂层繁多的种类和耐高

26、温特性十分适合应用于油管的腐蚀防护.在油管内,除了腐蚀外,还存在冲蚀问题.自从20世纪中叶h.wahl和f.hartslein_63首先开始系统研究冲蚀磨损问题以来,采用等离子喷涂,超音速火焰喷涂,电弧喷涂等技术均可解决油田中各种管道的腐蚀和冲蚀问题.美国采用电弧喷涂45ct线材(43cr,0.1fe,4%ti,其余为ni)26个月后对45ct涂层进行检查,均未发生剥落和过量损失,根据目前实际应用结果,45ct镍基涂层可保证管道在710a内安全运行.国内刘少光等l_6对镍基合金喷涂层组织及其抗高温冲蚀性能的研究,发现nicr-fe的镍基涂层20#钢抗高温冲蚀能力提高45倍.由此可以看出镍基涂层

27、在抗冲蚀性能方面也具有广阔的应用前景.目前,笔者以n80钢为基体,采用超音速等离子喷涂技术制备了ni基合金涂层,并在其中加入了cr,mo,fe,cu,co等元素,研究的nicrmofecuco涂层具有良好的耐高温,耐腐蚀特性,在so/o.气氛具有相当理想的抗腐蚀能力.cr,fe元素的加入,在涂层中形成了nife.o,nicr.o共晶相,在so.的气氛腐蚀中形成cro.和fe的硫化物,随着cr含量的增加,涂层的腐蚀速率下降,当cr的含量达到一定浓度时,涂层表面腐蚀产物的内层形成连续的cr氧化膜,抑制腐蚀进行.co元素的加入,在nicr时效合金中对高温强度具有良好作用,通过减少氧化物在晶界上的析出

28、,以减少晶界贫cr区的宽度.降低基体的堆垛层错能,发挥固溶强化作用.此外,co还能改善镍基合金的热加工性能,塑性和冲击韧性;mo对镍基合金的耐热性,塑性及耐蚀性有很大的影响.mo元素在合金涂层中主要起固溶强化作用,mo进入合金固溶体,减慢cr的高温扩散速度,加强固溶体中原子结合力,减慢软化速度,提高涂层的耐蚀性和耐热性.同时,通过热震试验表明nicr-mofecuco喷涂涂层具有良好的结合强度及抗热震性能.4结论在油气田输油管道中,co和h.s气体和介质的存在对油管钢(n80,p110钢等)产生了严重的腐?60?石油矿场机械2009年5月蚀.加注缓蚀剂,选用耐蚀新材料和使用内涂层等方法能有效地

29、缓解co.和h.s对油管钢的腐蚀,但这3种方法在应用中也有新材料成本高,缓释剂适应性差,热稳定性不好等局限性.热喷涂技术在解决石油石化工业的腐蚀和磨损问题中是一种有效而经济的技术,采用其制备的镍基涂层具有低孔隙率,高结合强度,高硬度,抗氧化性能好,耐腐蚀性好,磨损率低,断裂强度高等特性,在石油工业领域有着巨大的应用前景,在未来的应用中可以发挥重要的作用.参考文献1e234es67891o111213bmlcepa,synopsys.recentprogressintheunderstandingofco2corrosionj.matertransjim,1985(31):623.brondel

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