（光学专业论文）飞秒量子相干控制技术及其应用.pdf

摘要 量子相干控制是在量予及量子态理论深入研究和超快光学及整形技术迅速发展 的基础之上逐渐形成的一个新兴的前沿研究领域。其控制技术( 光学脉冲憋形技术) 在相干控制化学反应、强激光控制电离、高次谐波和阿秒的产生及相干控制量子态 转移并进而实现量了信息的处理和存储等方面有非常重要的应用价值，进一步研究 脉冲整形技术并实现其在量子相二l 二控制中的应用具有重要的学术意义。本文研究了 超快脉冲的整形技术，构建自适应脉冲整形系统，并运用整形系统实现双光予荧光 和相干反斯托克斯拉曼散射相干增强，主要包括以下几个部分： 1 ) 介绍了空间光调制器的物理基础、基本装置的组成及脉冲整形原理，利用可 编程液晶空间光调制器( l c s l m ) 和ic c d 探测信号反馈，构建了基于多群体的遗传 算法的自适应整形控制实验装置，利用l a b v i e w 和c 语言编制了c c d 探测软件和 整形系统控制软件。 2 1 利用自适应脉冲整形系统优化反馈控制双光子荧光过程，实现了双光子荧光 信号的相干增强，运用s h g f r o g 技术测得相关飞秒激光脉冲的特性，结果表明 正啁啾脉冲有利于双光子荧光的增强。 3 1 运用自适应脉冲整形系统优化反馈控制相干反斯托克斯拉曼散射c a r s 过 程，实现了相干反斯托克斯拉曼散射c a r s 的相干增强，运用s h g f r o g 技术测 得相关飞秒激光脉冲的特性结果表明s t o k e s 脉冲超前泵浦脉冲有利于相干反斯托 克斯拉曼散射c a r s 的增强，脉冲脉宽优化压缩也有利于c a r s 的增强。 关键词：相干控制，脉冲整形，飞秒脉冲，双光予荧光，相干反斯托克斯拉曼散 射 a b s t r a c t q u a n t u mc o h e r e n tc o n t r o l i sah o ta n dd e v e l o p i n gf i e l d ，a n di tc a l lb eu s e dt o m a n i p u l a t et h ed y n a m i c a lp r o c e s s e sb yl a s e rp u l s e s h a p i n gt e c h n i q u eb a s e do nt h e q u a n t u mi n t e r f e r e n c e i nt h et i m eo r f r e q u e n c yd o m a i na n da c h i e v et h ed e s i r a b l e o u t c o m e s o p t i m a lf e e d b a c kc o n t r o lb a s e do np u l s e s h a p i n gt e c h n i q u eh a sb e e nw i d e l y a p p l i e d i n p h y s i c a l ，c h e m i c a l a n db i o l o g i c a lp r o c e s s e s ，s u c ha s m a n i p u l a t i o n o f v i b r a t i o n a ld y n a m i c si nd i a t o m i c s ，o n ea n dt w op h o t o nt r a n s i t i o ni na t o m s ，m o l e c u l a r e l e c t r o n i cp o p u l a t i o nt r a n s f e r , c h e m i c a lr e a c t i o np r o d u c tb r a n c h i n gr a t i o s ，a n ds oo n s o ， i ti so fp r a c t i c et oi n v e s t i g a t eo p t i m a lf e e d b a c kc o n t r o la n dq u a n t u mc o h e r e n tc o n t r 0 1 i n t h i st h e s i s ，f e m t o s e c o n dp u l s es h a p i n gw a si n v e s t i g a t e db a s e do ng e n e t i ca l g o r i t h m s ( g a ) ，a n dt w o - p h o t o nf l u o r e s c e n c ea n dc o h e r e n ta n t i - s t o k e sr a m a ns c a t t e r i n g ( c a r s ) a r ec o h e r e n t l ye n h a n c e d ， 1 ) t h et h e o r yo fq u a n t u mc o h e r e n tc o n t r o la n dl a s e rp u l s es h a p i n gt e c h n i q u ei s i n t r o d u c e d ，a n do p t i m a lf e e d b a c kp u l s es h a p i n ge x p e r i m e n t a ls y s t e mi se s t a b l i s h e du s i n g l c s l ma n dc c dd e t e c t o r , a n do p t i m a lf e e d b a c kc o n t r o lp r o g r a mi sc o m p o s e db y l a b v i e wa n dc l a n g u a g e sb a s e do ni m p r o v e dg e n e t i ca l g o r i t h m s ( g a ) 2 ) u s i n go p t i m a lf e e d b a c kp u l s es h a p i n ge x p e r i m e n t a ls y s t e m ，o p t i m a lf e e d b a c k c o n t r o lo ft w o p h o t o nt r a n s i t i o n si nm o l e c u l a rs y s t e m ( d c m ( 4 - d i c y a n o m e t h y l e n e 一2 一 m e t h y l 一6 一p - d i m e t h y l a m i n o s t r y r y l 一4 h p y r a n ) ) i s d e m o n s t r a t e d e x p e r i m e n t a l l y t h e t w o p h o t o nf l u o r e s c e n c eo ft h ed c m e t h a n o ls o l u t i o ni se n h a n c e db yaf a c t o ro f - 2 3 t h es h g f r o gt r a c ei n d i c a t e st h a tt h ee f f e c t i v ep o p u l a t i o nt r a n s f e ra r i s e sf r o mt h e p o s i t i v e l yc h i r p e dp u l s e t h ee x p e r i m e n t a lr e s u l t sa p p e a rt h ep o t e n t i a la p p l i c a t i o n si n m o l e c u l a rp h y s i c s 3 ) u s i n go p t i m a lf e e d b a c kp u l s es h a p i n ge x p e r i m e n t a ls y s t e m ，t h ec a r ss i g n a lc a n c o h e r e n t l yb ee n h a n c e db yaf a c t o ro f 一7 1 ，s h g f r o gt r a c ei n d i c a t e st h a tt h ec a r s c a r lb ee n h a n c e db yt h ec o u n t e r i n t u i t i v ea n dc o m p r e s s e dp u l s e s k e y w o r d s ：c o h e r e n tc o n t r o l ，f e m t o s e c o n dp q l s es h a p i n g ，t w o p h o n e f l u o r e s c e n c e c o h e r e n ta n t i s t o k e sr a m a ns c a t t e r i n g 学位论文独创性声明 本人所呈交的学位论文是我在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究 成果。据我所知，除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人已经发表 或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了 明确说明并表示谢意。 作者签名：监日期：坦：? 口 学位论文授权使用声明 本人完全了解华东师范大学有关保留、使用学位论文的规定，学校 有权保留学位论文并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版 和纸质版。有权将学位论文用于非赢利目的的少量复制并允许论文进入 学校图书馆被查阅。有权将学位论文的内容编入有关数据库进行检索。 有权将学位论文的标题和摘要汇编出版。保密的学位论文在解密后适用 本规定。 学位论文作者签名： 2 氡请 日期：立：三! 三：2 d 导师签名 日期：出：苎! 篁立。 第一章引言 1 1 量子相干控制的发展概述 第一章引言 量子理论的提出平l j 建立是人类二十世纪最伟大的成就之一，它揭示了物质内部 原子及其组成粒了的结构和性质使人们对物质的认识深入到了原子领域。随着在不 同领域对量予的深入进行的研究，如何对量子及其状态进行操纵和控制成了摆在人 们面前的一个新的课题，如何利用宏观控制领域中的概念和方法结台微观量予世界 的特性来对量子及量子态进行控制和研究，逐渐形成了一个新兴的前沿研究领域一 一量子相干控制。 所谓量了相干控制是指处于一已知初始状态的一个( 初始波函数、初始粒子数 分布等) 系统，通过特定的激光脉冲来控制某一动力学行为或过程，最终实现人们 所需要的崩标状态。量子相干控制技术在相干控制化学反应、强激光控制电离、商 次谐波和阿秒的产生及相干控制量子态转移并进而实现量子信息的处理和存储等方 面有非常重要的应用价值。过去的1 0 年里，量子相干控制反应的理论，实验和相应 的激光技术都有长足的进展，始而原予或小分子，继而大分子：始而气相继而凝 聚相：始而设定波长，继而非设定波长；始而人为选控相位，继而自洽选控相位， 人们看到了个个引人八胜的新实验，一串串发人深省的新成果，不断地引导着潮 流前进。 最初是b r u m e r 年l l s h a p i r o 在1 9 8 6 年提出了相干控制的设想【l 】：如果两个反应通道 的初始本征态相同而终态又都湮没在同一组简并的连续态之中，则可通过控制相应 的波函数的边界条件来调节这两个通道的比率，其办法就是调制激发到该连续态的 激光的相位。接着，他们提出了个具体的研究对象。如果同时以单光子和三光予 激发同一对分予的能级，通过改变这两束激光的相位差和相对强度，便可控制上能 级即连续态的两个解离通道的分支b l 2 ，3 】( 见图1 1 ( a ) ) 。有若干实验实现了这种单 光子的相干控制，例如g o r d o n 分别控制了h c l 分子中激发态的布居，c h 3 l c h 3 + i 光解的产量以及h i 电离成h l + 和解离为h + i 的分支比【4 6 】等等。 1 9 9 8 年，m e s h u l a c h 和s i l b e r b e r g 把由单光子和三光子两束激光的相干控制模式 发展为一束超快激光的双光子激发模式f 7 】。他们指出通过调节超快激光的光谱强度 分布和位相分布，能使双光子跃迁几率发生变化( 图1 1 ( b ) ) 。他们实现了通过调制 激光相位，使得气相c s 原予由6 s 态向8 s 态激发的双光子激发几率发生很大的变化， 第一章引言 由此而诱发出的荧光强度随相位角而作周期性的变化。 2 0 0 1 年，g e r b e r 等人成功地把这种双光子激发的量子相干实验移植于溶液中的 大分子( 见图1 1 ( d ) ) ，他们把两种吸收光谱带在4 0 0 n m 附近的不同分子d c m i i r u ( d p b ) 3 2 + 都用8 0 0 n m 的超快激光激发，同时改变激光相位、强度和频率，就能找出 最有效的激发其中某一分予的条件，并从两分子发出荧光的变化而辨别出来 8 】。在 溶液中实现量子控制具有深远的意义，它表明即使在凝聚相中( 存在复杂而快速的 弛豫过程) ，相干控制依然有效。 m s h _ 一m e b 0 r 1 9 9 5 ) ro o i 蛐 c o n l t e l l i n l lt t t h # b 删h t t 墉圳o o r n l ep r o d c h t i o m f p - o n ys m q t 1 9 9 8 ) i r t o v ko ( j ，t k r rbi协(200 ( 2 l oo 邮b 龆n ”0 ) c t - m t n 。l 垆t ：c r * 、l i i “t “”l ： t b cb “n 曲h t - r t 蛔t h e 口一。 o f 、ep r o d 懈t t h ，m i t 胁n - l 坤州岫u k o 时# - w _ o 抽，坤 hl i q u 垴- 图i 1 几种量子相干控制模型示意图 f i g 1 1t h es c h e m a t i c sf o rt h em o d e l so f q u a n t u mc o h e r e n tc o n t r o l 在2 0 世纪末，又成功地实现了以超快强激光量子控制同一分子的不同反应方向 的实验。g e r b e r 在1 9 9 8 年分别控制了f e ( c o ) ”以及c p f e ( c o ) 2 c i 的解离，可以获得最 佳的激光位相，此时，产物f e + 2 戈c p f e c o c i + 的产量最高。与此相似，l e v i s 和r a b i t z 实丑2 t c h 3 c o c f 3 光解时c f ”c h ”的通道比最高的位相控制。在这些实验中，他们 使用的是8 0 0 n m 、1 m j 、1 0 0 f s 的超短激光脉冲。波长这样长的激光并不能引起分子 的双光子共振激发。l e v i s 利r a b i t z 对依然发生的量子干涉的解释是由于分子能级在 强激光的外场作用下产生很大的s t a r k 能, 级分裂，造成了上述多原子分子的能级加宽 ( 见图1 1 ( c 1 ) 。其结果是8 0 0 n m 的激光总能引发某些共振多光子跃迁，对于这些跃 迁位相干涉又发生了作用。 量子相干控制的控制方法也从早期的对实现简单控制目标的系统开环控制到近 期的闭环反馈最优控制。1 9 8 9 年，s h e n g h u as h i 和h e r s c h e lr a b i t z 8 提出了一种在和 第一章引言 谐分子系统中通过选择合适的最优设计场来有选择地激发特定分子的方法。这种最 优设讨饧结合了分子系统的力学特性并通过控制分子内部能量交换来最终实现分子 系统局部激发的目标。同年r k o s l o f 豫- $ 人【9 】具体提出种根据光脉冲的波形来选择 最优控制场的方法。通过这种方法可以有选择的使化学元素按照人们所期望的方向 发生反应并产生相应的生成物，这是量子控制从理论研究向实际应用迈出的重要的 一步。随后人们在量子控制化学反应方面做了很多的工作，直到1 9 9 3 年w a r r e ns 等 人在s c i e n c e 上发表文章f 1 0 1 对已有的量子开环控制方法进行了总结并结合当时在激 光产生方面的突破提出了利用激光对量子系统进行开环控制的一些具体方法。这可 以看成是对量子开环控制的一篇总结性文章，利用对分子系统的开环控制人们可以 在化学卜成功地实现些简单的控制目标。但对于比较复杂的强时变量子系统开环 控制很难满足人们的要求，这是因为要成功的设计开环控制场函数( 0 要基于以下 条件为了准确地描述量子系统的状态，系统的哈密顿量凰必须要被极为准确地测 量出来，为了求出系统的控制函数( o ，多维薛定谔方程必须被准确地求解- 系统的控制场函数( f ) 必须可以在实验室的条件下被精确地实现。但是除了一些极 简单的量子系统，以上三条假设在实际中都很难被满足。所以在1 9 9 3 年以后人们纷 纷把研究的重点转向了闭环反馈控制的方向。首先，在利用学习策略对量子系统控 制的过程中遗传算法是被最早研究和最广泛应用的一种算法，1 9 9 2 年r s j u d s o n ；f h h r a b i t z 1 1 1 提出了量子系统的遗传控制算法，分析了算法中应该利用遗传压力 g e n e t i cp r e s s u r e 来阻止控制场中出现对控制输出结果没有影响的量子控制转化并建 模来具体说明遗传压力对具体控制系统的影响，这就为利用遗传算法来对量子系统 进行控制奠定了理论基础。随后1 9 9 7 年c j b a r d e e n 等人【1 2 】利用大约1 0 0 代5 0 个种 群来对一个具体的量子系统进行学习并最终获得了很好的结果。1 9 9 8 年a a s s i o n 等 人在s c i e n c e a 发表文章 1 3 1 也通过遗传算法利用相当多的参量对量子系统进行学习 控制试验同样获得了很好的结果，尽管文章中未能严格的从理论上解释这种结果， 但是它分析可能是众多变量相互作用的结果。结合学习算法的反馈控制是对复杂系 统进行控制的常用方法之一，量子系统反馈控制的基本思想同经典反馈控制理论相 同，即在量了系统的控制过程中被控量子的状态不断的被测量并被反馈到控制器中， 控制器再根据量了此时的状态及时的寻找并调整控制函数以使量子始终保持在期望 的轨道上。简要的来说量子反馈控制的整个过程主要包括实现量子态的测量、建立 量予系统模型、建立实时反馈系统和建立相应的控制函数调整策略等四步。近年都 采用有由计算机程序控制的液晶空间光学调制器( s l m ，s p a t i a ll i g h tm o d u l a t o r ) 对 色散后的激光光谱振幅( 强度) 和位相分布进行的控制。该程序的指令信号是特定产 第一章引言 物的强度信号。因此，这是一个通过“遗传”法自学习的过程，也是一个计算机自解 薛定谔方程的过程。 经过了一代代的遗传控制之后，最终稳定于一组最佳的振幅和 相位参数，以保障最好的产物分支比。 值得一捉的是过玄十几年中r a b i t z 不断地发展一种适合于“剪裁”分子的最佳 激光脉冲的理论，其最终目的是用这种激光脉冲操纵分子，使之最有效地进行特定的 化学反应。现在，由于有了上述s l m 装置，计算机可以通过反馈信号自己解出薛定 谔方程尽管人t 1 并不知道解的参数。于是两种控制反应的理论体系，即量子相干控 制理论和激光脉冲整形的理论逐渐融合在一起了【1 4 】。 1 2 脉冲整形技术的概述 什么是脉冲整形? 从广义上讲，只要改变了脉冲的形状都属于脉冲整形的范畴， 其中包括对于脉冲幅度、相位、频率等参量或者对脉冲的分裂与整合的控制。复杂 的脉冲整形技术其目标应该根据需要，通过整形器件同时实现对于上述多个参量的 控制，换句话说也就是我们需要什么样的脉冲的形状都能通过整形技术达到这个目 的。脉冲的强度和相位在频域和时域上的表示分别如图1 , 2 和图13 所示： f r e q u e n c y ( 1t t s 图1 2 脉冲频域组成 f i g 1 2t h ef r e q u e n c ys p e c t r u mf o rl a s e rp u l s e 屯了曲蛐一_av s。8蕾cm芑一 塑二苎! ! 亘 。 鼍 旦 备 e 里j 篡 图1 3 脉冲时域组成 f i gi3t h et e m p o r a ls p e c t r u mf o rl a s e rp u l s e 在频域和时域中我们可以分别用式1 1 和1 2 来表示光脉冲 e ( 国) s ( 卯) p 1 烈刎1 1 e ( t ) x i ( t ) e 一删 12 其中，0 3 代表频率，牛表示在频域内的相位，t 表示时问，m 表示光脉冲在时域内 的相位。只要我们改变其中任何个量都能够改变脉冲的形状。 脉冲整形技术的应用首先是从核磁共振脉( n m r ) 冲序列的整形开始得到大量的 应用的，它也从本质上革新了核磁共振波谱学的实验手段。事实上，一些成功的复 杂的脉冲整形技术在核磁共振波谱学的应用也为后来的激光脉冲整形提供了借鉴。 不过对于激光脉冲的整形要远比核磁共振复杂与困难的多了，因为在核磁共振谱中 所有的质子有有着相同的偶极矩，所有的样品也是透光性非常好，并且没有电磁效 应，核磁共振波谱源有着极佳的单色性与很窄的频谱带宽。而对于激光光谱来说就 没有以上核磁的这些有利点了，因而怎样选择一个跃迁频率或者控制光谱的形状就 尤为重要了。也正是因为激光脉冲整形的复杂性，在整形系统的中心系统加入一个 可编程的控制器在5 0 l o o f s 的整形实验中被运用的越来越多。 超短脉冲整形的方法可以分为被动和主动两大类。被动式技术中通常是基于光 栅对、棱镜对、啁啾镜和它们的组合。这些元件的物理和光学性质是固定不变的 因此每个元件进行色散补偿的能力有限。更主要的缺点是不同阶次的相位是互相独 w了们。一蟊n一 第一章引言 立的，因此对于任意相位分布，要想很好的补偿比较困难。正因为这个原因被动式 技术通常被用在腔内调制。近年来，人们提出很多自适应的主动脉冲整形方法。其 中比较有代表性的有基于液晶空问光调制器原理的，基于声光调制原理和基于机械 式可变形镜原理的脉冲整形技术。这些技术将传统的光学方法和计算机反馈控制联 系在一起，达到脉冲频潜相位的自适应控制，能够较大范围地补偿脉冲色散，获得 很好的光束质量。人们常常在光路中采用主动式脉冲整形方法来达到超短脉冲的色 散补偿和脉冲整形的。 脉冲整形技术同时有着众多领域的应用，如脉宽压缩、色散补偿和光纤通讯等 等，飞秒脉冲的整形技术在化学反应和相干控制领域内有着非常重要的应用。众所 周知，化学的研究以分子为基础，许多分了的变化过程都处于飞秒和皮秒的时域内。 例如分子的碰撞、溶剂弛豫、振动弛豫、能量传输和光化学异构等过程。利用脉冲 整形技术对分子内部能级进行操控在简介中有所提及。要说明的事，利用飞秒激光 系统以及整形技术对各种化学过程进行研究【1 5 】，已经形成一个专门的分支，称为 “飞秒化学”( f e m t o c h e m i s t r y ) 【1 6 2 0 1 。飞秒在化学中过渡态的成功研究，姒使得这 个领域的先驱，加州理工大学的z e w a i l 教授获得1 9 9 9 年的n o b e l 化学奖。通过飞 秒脉冲整形我们可以控制化学反应的进行，其原理就是通过选择激光脉冲的波长、 控制激光脉冲的能量和相位打断分子中特定的化学键以按照人的意志对分子进行加 工。 在过去的十年中，由于对光波形或者说是脉冲整形研究的深入【2 l 。3 0 】，实现可 以根据人们的要求产生复杂的光脉冲波形。脉冲整形系统作为一种控制超短脉冲波 形的实验工具，已经对超快激光光谱学、非线性光纤光学、高能物理等领域产牛了 重大的影响。利用电子仪器中的专业术语，如果我们将飞秒激光器看作世界上最好 的脉冲发生器的话，那么脉冲整形器就好比一个可以产生方波、三角波以及实验者 所需要的任意波形的信号发牛器。目前，研究者们已经提出了许多超短脉冲整形的 技术。这里我们特别关注的丰要是目前被普遍运用的“傅立叶脉冲整形”方法。这 种方法主要是将本来就有很宽频谱宽度的飞秒脉冲在空间分开。这样我们就能很方 便地控制脉冲中各个频率成分的强度或者相位了。再经过准直后就能在时域上得到 理想的光脉冲了。最早是利用固定的强度或相位掩模板在皮秒和飞秒上实现这一实 验的。而后由于高质量的液晶空间光调制器的产生使得人们可以对光的相位进行快 速而可靠的控伟l j 3 1 - 3 3 1 。在此之后出现了两层的三明治结构的液晶光调制器。利用 这种结构的光调制器人们就能对光脉冲的相位和幅度分开控制。另外利用声光调制 器和变形镜进行脉冲整形的装置也见报道 3 4 。作为相干控制的一种强有力的工具， 6 第一章引言 超短脉冲整形技术正发牛着目新月异的变化，推动着相干控制及相关科学的发展。 1 3 本论文工作出发点及主要内容 量了相干控制是国际上一个新兴的前沿研究领域，它可以通过选择特定的激光 作用于物质以得到我们所需要的结果。目前在国际上的理论和实验研究已经达到了 一定的阶段，而在国内，此方面的研究特别是实验方面的研究较之甚少。因此，对 于脉冲整形技术的研究并实现其在相干控制中的应用具有重要的学术意义，也是本 论文工作的出发点。 本论文首先刘量了相干控制的发展和超短激光脉冲整形技术进行了简单的介 绍然后具体分析s l m 整形方法的原理及实验技术，遗传算法和c c d 探测技术； 利用可编程液晶空间光调制器( l c s l m ) ；f nc c d 探测信号反馈构建了基于多群体 的遗传算法的自适应整形控制实验装置，利用l a b v i e w 和c 语言编制了c c d 探测 软件和整形系统控制软件。晟后运用本实验系统进行了反馈控制激光染料双光子荧 光控制及相干反斯托克斯拉曼散射信号的增强的实验；利用f r o g 迹线的探测技术 对初始及优化脉冲进行探测，并对结果进行了分析和讨论。 第一章引言 参考文献 f 1 1m s h a p i r o ，p b r u m e r , ，c h e m p 胁w ，8 4 ( 7 ) ，4 1 0 3 ( 1 9 8 6 ) f 2 jf o rr e v i e ws e cb r u m e rpa n ds h a p i r omi nm o l e c u l e si nl a s e rf i e l d s ，e d ，b a n d r a u k a dd e k k e r ，n e w y o r k ，1 9 9 4 【3 1c k c h a n ，pb r u m e r , m s h a p i r o ，c h e m e h y s ，9 4 ( 4 ) ，2 6 8 8 ( 1 9 9 1 ) 【4 】sm p a r k ，s pl u ，j g o r d o n ，c h e m p 枷，9 4 ( 1 2 ) ，8 6 2 2 ( 1 9 9 1 ) f 5 】spl u ，s m p a r k ，y j x i e ，r j g o r d o n ，jc h e m 尸匆堰，9 6 ( 9 ) ，6 6 13 ( 1 9 9 2 ) 【6 】6 vk l e i m a n ，l z h u ，x ，l i ，r j g o r d o n ，j c h e me h y s ，1 0 2 ( 1 4 ) ，5 8 6 3 ( 1 9 9 5 ) f 7 1d m e s h u l a c h ，vs i l b e r b e r g ，n a t u m ，3 9 6 ( 6 7 0 8 ) ，2 3 9 ( 1 9 9 8 ) 【8 】gg e r b e r ，c ta 1 n a t u r e ，4 1 4 ( 6 8 5 9 ) ，5 7 ( 2 0 0 1 ) 【8 】ss h e n g h u a ，f ir a b i t z ，c h e m i c a l p h y s i c s ，1 3 9 ，1 8 5 ( 1 9 8 9 ) ( 9 】r k o s l o 咒s ar i c e ，p g a s p a r d ，s t e r s i g n i ，d 、jt a n n o r ，c h e m i c a lp h y s i c s ，1 3 9 ， 2 0 if 1 9 8 9 ) 1 0 】wsw a r r e n ，h r a b i t z ，md a h l e h ，s c i e n c e ，2 5 9 ( 1 2 ) , 1 5 8 1 ( 1 9 9 3 ) f 11 】r s j u s o o ，hr a b i t z ，p h y s , r e vl e t t ，6 8 ，1 5 0 0 ( 1 9 9 2 ) 【1 2 】c j ，b a r d e e n ，v v y a k o v l e v ，k r w i l s o n ，s d c a r p e n t e r ，p mw e b e r ，w s w a r r e n ，c h e m _ p 咖l e f t ，2 8 0 ，1 5 l ( 1 9 9 7 ) 【1 3 】a a s s i o n ，m b a u m e r tb e r g t ，y b r i x n e r ，b k i e f e r ，v s p y f r i e d ，ms t r e h l e ，g g e r b e r ，x c i e n c e ，2 8 2 ，9 1 9 ( 1 9 9 8 ) 【1 4 】孔繁敖，化学彩倒学搅l s ( 3 ) ，1 6 6 ( 2 0 0 2 ) + 1 5 1 e wgd i a u ，s d e f e y t e r , a h z e w a i l ，c h e mp h y sz p 儿，a a 4 ( 3 - 4 ) ，1 3 4 ( 1 9 9 9 ) 【1 6 i a hz e w a i l ，s c i e n c e ，2 4 2 ，】6 4 5 ( 1 9 8 8 ) 【1 7 e d p o t t e r , j l h e r d i ，s p e d e r s e n ，q ，l i u ，a n da hz e w a i l ，n a t u r e3 5 5 ，6 6 ( 1 9 9 2 ) 【18 e w q d i a u ，jlh e r e k ，z t l k i m ，a n d a h z e w a i l ，s c i e n c e 2 7 9 ，8 4 7 ( 1 9 9 8 ) 【1 9 m c h a c h i s v i l i s ，i g a r c i a o c h o a ，a ，d o u h a l ，a n da h z e w a i l ，c h e mp h y sl e f t ， 2 9 3 ，1 5 3 ( 1 9 9 8 ) 【2 0 】j cw i l l i a m s o n ，jc a o ，hl h e e ，hf r e y , a n da h z e w a i l ，n a t u r e 3 8 6 ，15 9 ( 1 9 9 7 ) f 2 1 】j d s i m o n ，r e v s c il n s t r u m ，6 0 ( 1 2 ) ，3 5 9 7 ( 1 9 8 9 ) 【2 2 】p f m o u h o n ， 弘s o p m b ，3 0 ) ，1 2 5 ( 1 9 8 6 ) 【2 2 】p f m o u h o n ，j 杠s o c mb ，3 ( 1 ) ，1 2 5 ( 1 9 8 6 ) 8 第一章引言 【2 3 】m t a s a k i ，c p h u a a g ，d g a r v e y ，j p z h o u ，h c k a p t e y n ，m m m u r n a n e ，o p t l e t t ，1 8 ( 1 2 ) ，9 7 7 ( 1 9 9 3 ) 【2 4 】i p c h r i s t o v ，v d s t o e v ，m m m u r n a n e ，h c k a p t c y n ，o p t l e t t ，2 1 ( 18 ) ，14 9 3 ( 1 9 9 6 ) 【2 5 】m s p s h e n i c h n i k o v ，w p d e b o e u ，d a w i e r s m a ，o p tl e t t ，1 9 ( 8 ) ，5 7 2 ( i9 9 4 ) 【2 6 】a s t i n g l ，c s p i e l m a n n ，f k r a u s z ，r s z i p o c s ，o p t l e t t ，1 9 ( 3 ) ，2 0 4 ( 1 9 9 4 ) 【2 7 】u m o r g n e r ，f x k a r t n e r ，s h c h o ，y c h e n ，h a h a u s ，j g f u j i m o t o ，e p 1 p p e n ，v s c h e u e r ，ga n g e l o w ，t t s c h u d i ，o p t l e a ，2 4 ( 6 ) ，4 11 ( 1 9 9 9 ) 【2 8 】i d j u n g ，f x k a r t n e r ，n m a t u s c h e k ，d h s u r e r ，f m o r i e r g e n o u d ，g z h a n g ， u k e l l e r ，v ，s c h e u e r ，m t i l s c h ，t t s c h u d i ，o p t l e f t ，2 2 ( 1 3 ) ，1 0 0 9 ( 1 9 9 7 ) 【2 9 】m a a r b o r e ，m m f e j e r ，m e f e r m a n n ，a h a r i h a r a n ，a g a l v a n a u s k a s ，d h a a e r ，o p t l e t t ，2 2 ( 1 ) ，1 3 ( 1 9 9 7 ) 3 0 】s b a c k u s ，c g d u r f e e ，m m m u r n a n e ，h c k a p t e y n ，6 9 ( 3 ) ，1 2 0 7 ( 1 9 9 8 ) 【31 】gs t o b r a w a ，m h a c k e r ，tf e u r e qd z e i d l e r ，m m o t z k u s ，er e i c h e l ，a p p lp h y s b ，7 2 ( 5 ) ，6 2 7 ( 2 0 0i ) 【3 2 】a m w e i n e r ，d e l e a i r d ，d h r e i t z ，e gp a e k ，i e e e q u a n t u me l e c t r o n ，2 8 ， 2 2 5 1 ( 1 9 9 2 ) 【3 3 】m ，w e f e r s ，k n e l s o n ，o p t l e t t ，1 8 ，2 0 3 2 ( 1 9 9 3 ) 【3 4 】p t o u r n o i s ，o p t c o m m u n ，1 4 0 ，2 4 5 ( 1 9 9 7 ) 9 第_ _ 二章基于s l m 的自适应脉冲整形系统 第二章基于s l m 的自适应脉冲整形系统 上一章节提到了得被动调制方法主要缺点在于特定元件得色散补偿能力不能变 化，补偿能力有限。因此主动式技术受到越来越广泛得关注。这里我们重点介绍一 些最成功且被经常采用的方法，即基于空间光调制器( s l m ) 的光脉冲整形的方法原 理，其核心是利用模板( m a s k ) 对在空间色散开来的各频率成分进行平行调制，从 而获得所需的波形。 2 1 超短脉冲整形的物理基础 2 1 l 线性滤波 在低于p s 的超短脉冲整形领域，由于电子器件的响应时间无法达到这样个时 间尺度，所以要找到这样的一个滤波器是很难实现的。为了解决这个问题我们将脉 冲整形转换到频域内进行。飞秒光脉冲整形基于在电子工程中熟知的时间不变线性 滤波器的概念。线性滤波是处理低频( 音频或更低) 至高频( 微波) 电子信号的常 用方法。这里，我们将线性滤波应用于皮秒或飞秒时间尺度特殊形状波形的产生。 线性滤波可以在时间域或频率域来描述，如图1 5 所示。在时间域，滤波器可由响应 时间函数厅( ，) 描述。剥一输入脉冲p 。( 耽滤波器的输出e 。( ，) 由p 。( r ) 和 ( ，) 的卷积给 出： g o u t ( ，) 2e i # ( f ) o h ( t ) 2 1 其中，o 表示卷积。如果输入为8 函数，则输出即为j ? ( ，) ，因此，对于足够短的 输入脉冲，要产生具有特定定形状脉冲的问题实际上就等价于制作一个具有该特定 形状响应函数的线性滤波器。 第二章基于s l m 的自适应脉冲整形系统 ，俩一生二正 _ ，m 秘 f r u e n g yd o m a i n x 蝴_ 二垒i 至) - y t 神 r 0 俐s t 图2 1 时间域或频率域线性滤波的原理。 f i g 2 1p u l s es h a p i n gb yl i n e a rf i l t e r i n g ( a ) t i m e - d o m a i nv i e w ( b ) f r e q u e n c yd o m a i n 在频率域，滤波器由其频率响应( 神来描述。输出与输入的关系则为： e o 。( 甜) = 乓( 珊) o 日( d ) 2 2 其中d i n ( ，) ，e o u t ( ，) ， ( f ) 分别与e 。( m ) ，e 。( m ) ，h ( c o ) 构成f o u r i e r 变换关系。 玩( ) = j d t e ( ，) e ( r ) = 去p 民( 出) e e o 。，( 国) = 肛。( ，) e 。“ h ) = 胁o k l “ ( r ) = 去p 暖。( m ) 2 3 o ) = 去p 日如p 2 1 2 脉冲整形装置及运用固定模板的脉冲整形 图2 2 为脉冲整形装置的基本组成。光栅和透镜共同组成了所谓的“零色散脉冲 压缩”构形( 4 繇统) ，还包含了整形模板。入射超短光脉冲的各频率成分由第 块光栅在空间被色散开，然后由透镜聚焦到其后焦平面上形成衍射极限光斑，第一 块透镜实际上完成了一次f o u r i e r 变换，它将光栅的角色散转换成透镜后焦平面上的 空间分离。具有空间分布的振幅和位相型模板( 或者空间光调制器，s l m ) 被置于 该平面处，对各f o u r i e r 分量进行调制，第二个透镜和光栅将经过“修饰”的各频率 第- 2 章基于s l m 的自适应脉冲整形系统 成分重新合成为单一准直光束，就获得了整形的输出脉冲。这实际上对应了又一次 的f o u r i e r 变换。 一f - _ 一f _ 一p - 1 r 一f 图2 2 脉冲整形装置的基本组成。 f i g 2 2b a s i cl a y o u tf o rf o u r i e rt r a n s f o r mf e m t o s e c o n dp u l s es h a p i n g 4 f 系统对应于两次连续的f o u r i e r 变换，这在信息光学中是熟知的概念。可以预 见，在不加整形模板的情况下，输入脉冲传输经过该系统后将不发生变化。但必须 注意到，这样的“零色散”条件还依赖于几个近似，如透镜应为薄透镜，且无畸变； 光束通过透镜或其它光学元件时材料色散可以忽略；同时要求光栅具有平坦的光谱 响应。实际上，在短至5 0 f s 的许多实验中，已经观察到“零色散压缩器”中的无畸 变脉冲传输。对更加短的光脉冲，特别是1 0 2 0 f s 的范围，必须更加仔细的考虑以满 足这些近似，如以凹面镜替代透镜，以避免材料的色散。 早期的脉冲整形大多采用固定的模板，其优点是能提供非常好的脉冲整形质量， 缺点是不容易提供连续的位相变化。对每个波形，都需要制作新的模板。为实现期 望的滤波功能，同时需要位相型和振幅型模板，位相模板用于交替的改变滤波器正 负号，振幅模板的透射函数随位置连续变化。位相型模板的制作采用反应离子刻蚀 方法，在石英基板表面产生一个浮雕型图样。振幅