（凝聚态物理专业论文）几种金属基薄膜材料的磁性和光学性质研究.pdf

一一 垒查塑墨一 一，_ - - j 一一 论文题目：几种金属基薄膜材料的磁性和光学性质研究 出型堂墨王猩丕系( 所) 超霾查物理专业 学生姓名奎盒印导师姓名堕且直导师职称麴援 摘要 本论文的第一部分主要对金属基铁磁反铁磁交换偏置中的几个物理问题进行 了研究，包括：金属缓冲层对铁磁反铁磁薄膜中交换偏置的影响，反铁磁层对交 换偏置热稳定性影响及合成反铁磁结构中交换偏置场与铁磁层厚度的关系；论文的 第二部分对d r u d e 参数分析提出一种改进办法，并用来研究贵金属a g 、c u a g 及硅 ， 化物的光学性质。f 具体内容包括： 、 1 通过c u f e m n p e r m a l l o y ( p y ) 多层膜研究了交换偏置场日e 与缓冲层厚度d c 。 的关系，在室温下近似地随贵金属c u 层的厚度线性变化，同时截止温度和矫顽力 庄d 。较小时随d 乙增加而增加，并在1 5 r i m 时它们趋向于一个饱和值。当温度从8 0 k 到2 5 0 k 变化时，日。随温度的升高呈线性变化。其原因是缓冲层的变化导致了反铁 磁层f e m n 的微结构发生变化。 2 通过p y f e m n 双层膜结构研究了反铁磁层的厚度对交换耦合热稳定的影 响，发现对于p y f e m n 双层膜，在外场方向与单向各向异性方向反平行时，交换 偏置场和矫顽力随时间的变化呈指数衰减，耦合场和矫顽力的相对变化随f e m n 层 的厚度衰减。用热涨落模型对实验结果进行了理论计算分析，分析表明热涨落模型 能很好地解释以上结果，分析结果还表明p y 层的厚度对交换耦合的热稳定行为没 有影响。 3 实验上制备了两个系列的楔形样品f e m r d c o ( t 1 ) 瓜u ( 0 7 n m ) c o ( f 2 ) ，其中 t 1 = 1 2 0n m 及f 2 变化和t ：= 1 2 0n n l 及，变化，发现交换偏置场与厚度呈 m + a e x p ( 一p i t 。一，：1 ) 关系，而且这两系列样品交换场的符号相反。实验结果与 剐性耦合模型不符，用一致转动模型对这种合成反铁磁( s a f s ) 结构磁化强度翻转 的特性进行了分析，分析表明这种非对称的指数依赖关系是由于在低场附近两铁磁 层磁距非平行排列引起的，在铁磁层厚度相接近时两系列样品的磁滞回线不对称， 复旦大学博士论文 论文摘要 这说明在铁磁层磁化强度翻转时面内形成了畴壁。 4 考虑材料介电函数的实部和虚部的情况下，按d r u d e 模型精确分析了金属薄 膜材料的等离子频率国。及驰豫能，得到的结果能同时满足介电函数的实部和虚部关 系式。这种模型不仅适用于具有较高驰豫能的贵金属及它们的合金材料，而且还适 用于具有较低驰豫能的金属硅化物。 6 用磁控溅射法制备了一系列不同成分单相亚稳态c u a g 合金，用x 射线衍 射仪和椭圆偏振光谱仪对其电子结构和光学性质进行了研究，研究表明c u a g 合金 晶格常数随a g 的组分增加而增加，同时类c u 和a g 结构的两个光学吸收边分别向 高能端及低能端连续移动。 关键词：交换偏置，热稳定性，热涨落模型，d r u d e 模型，等离子共振， 分类号： 复旦大学博士论文 a b s t r a c t s t u d i e so f m a g n e t i c a n d o p t i c a lp r o p e r t i e s o faf e wm e t a l b a s e dt h i nf i l m s t r u c t u r e s a b s t r a c t t h i sd i s s e r t a t i o nm a i n l yc o n s i s t so f t w op a r t s ：( 1 ) s t u d i e so f t h em a g n e t i cp r o p e r t i e s r e l a t e de s p e c i a l l yt ot h ee x c h a n g ec o u p l i n gi nt h ef m a f mb i l a y e rs t r u c t u r e s ( 2 ) a n i m p r o v e da n a l y s i sm e t h o do ft h ed r u d em o d e li n m e t a l l i cf i l m s t h em e t h o dh a sb e e n u s e dt os t u d yt h e o p t i c a lp r o p e r t i e so f c u a g a l l o y s i ti n c l u d e s t h ec o n t e n t sa s ： 1 aw e d g e d c u f e m n p e r m a l l o ys a m p l ew a sp r e p a r e db yam a g n e t r o ns p u t t e r i n g s y s t e m t h ee x c h a n g ef i e l di n c r e a s e sa p p r o x i m a t e l yl i n e a r l y w i t ht h et h i c k n e s so ft h e n o b l em e t a lc u t h eb l o c k i n gt e m p e r a t u r ea n dc o e r c i v i t yi n c r e a s ew h e nt h eb u f f e rl a y e r t h i c k n e s si st h i n n e r , a n dw i l lb es a t u r a t e dw i t hf u r t h e ri n c r e a s i n gt h i c k n e s so ft h eb u f f e r l a y e r t h ee x c h a n g ef i e l dc h a n g e sl i n e a r l yw i t ht e m p e r a t u r ea tl o wt e m p e r a t u r e s t h e s e p h e n o m e n a a r es u g g e s t e d r e l a t i n g t oc h a n g e si nt h em i e r o s t r u c t u r eo f t h ef e m n l a y e r , d u e t ot h ev a r i a t i o no f b u f f e r l a y e rt h i c k n e s s ， 2f o r p e r m a l l o y f e m nb i l a y e r s ，t h ee x c h a n g e f i e l da n d c o e r c i v i t yd e c a y e x p o n e n t i a l l y i nt i m ew i t ht h e a p p l i c a t i o n o fa na p p l i e df i e l d a n t i p a r a l l e l t ot h e u n i d i r e c t i o n a l a n i s o 订o p y d i r e c t i o n t h er e l a t i v e c h a n g e o ft h e e x c h a n g e f i e l d ， 1 一日f ( f = o o ) h f ( f = 0 ) a l s od e c a y si n a ne x p o n e n t i a lm a n n e rw i t ht h ef e m nl a y e r t h i c k n e s s t h i sd e p e n d e n c ec a nb ee x p l a i n e db yu s i n gat h e r m a lf l u c t u a t i o nt h e o r y m o r e o v e r ，c a l c u l a t i o n s s h o wt h a tt h et h e r m a l s t a b i l i t y o ft h e e x c h a n g ec o u p l i n g i s i n d e p e n d e n to f t h ep e r m a l l o yl a y e r t h i c k n e s s 3 t h ee x c h a n g ef i e l di sf o u n dt oc h a n g ei na ne x p o n e n t i a lf u n c t i o no f1 t l t 2 i i nt w ow e d g e d s y n t h e t i ca n t i f e r r o m a g n e t sf e m n c o ( t 1 2 1 2 0u m ) r u ( 0 7n m ) c o ( t 2 ) a n d f e m n c o ( t 1 ) r u ( 0 7n m ) c o ( t 2 ；1 2 0u m ) i th a so p p o s i t es i g n sa n dd i f f e r e n tm a g n i t u d e s i na b o v et w os e r i e s b a s e do na s i m p l em o d e lo fm a g n e t i z a t i o nc o h e r e n tr o t a t i o n ， n u m e r i c a lc a l c u l a t i o n ss h o w e dt h a tt h i s a s y m m e t r i c a la n de x p o n e n t i a ld e p e n d e n c ei s a r r i b u t e dt oan o n c o l l i n e a ra l i g n m e n to ft h em a g n e t i z a t i o n si nt h el o wf i e l dr a n g e i ti s i n t e r e s t i n g t of i n dt h a tt h em i n o r l o o ph a sap r o n o u n c e da s y m m e t r i c a ls h a p e w h e nt h et w o f e r r o m a g n e t i cl a y e r sh a v ec l o s et h i c k n e s s ，h i n t i n gt h ef o r m a t i o no f p l a n a rd o m a i nw a l li n f e m n l a y e rd u r i n gm a g n e t i z a t i o nr e v e r s a lo f f e r r o m a g n e t i cl a y e r s 1 1 1 复旦大学博士论文 a b s t r a c t 4 an e wm e t h o dw a sp r o p o s e dt os i m u l a t et h ed r u d ep a r a m e t e r sf o rt h ec o l l e c t i v e o s c i l l a t i o no ft h ef r e ec a r r i e r si nm e t a l l i cf i l m s t h ep l a s m ar e s o n a n c ef r e q u e n c ya n d r e l a x a t i o nw e r es i m u l a t e df r o mb o t ht h er e a la n di m a g i n a r y p a n s o f t h ed i e l e c t r i cf u n c t i o n a f t e rc o n s i d e r i n gt h e i rc o r r e l a t i o ni nd r u d em o d e l t h ec o n t r i b u t i o n so ft h ee l e c t r o n si n a g f i l m sa n dt h ef r e ec a r r i e r si nm e t a l l i cs i l i c i d e sf i l m sh a v e b e e ns t u d i e d 5 as e r i e so fs i n g l e p h a s e dm e t a s t a b l e c u a gs o l i ds o l u t i o n sw a sd e p o s i t e db y m a g n e t r o ns p u t t e r i n g a t l i q u i dn i t r o g e nt e m p e r a t u r e t h ee l e c t r o n i c s t r u c t u r e sa n d o p t i c a lp r o p e r t i e s w e r es t u d i e d b yx r a ya n d t h e s p e c t r o s c o p i ce l l i p s o m e t e r , r e s p e c t i v e l y , t h er e s u l t ss h o wt h a tt h el a t t i c ec o n s t a n ti n c r e a s e sw i t hi n c r e a s i n ga g c o n t e n ta n dt h ec u 。l i k ea n da g 。- l i k ea b s o r p t i o ne d g e si nt h ev i s i b l ew a v e l e n g t h r a n g e s h i f tc o n t i n u o u s l yt o w a r d st h eh i g h e n e r g ya n d l o w e n e r g ys i d e s ，r e s p e c t i v e l y k e y w o r d s ：e x c h a n g eb i a s ，t h e r m a ls t a b i l i t y , t h e r m a lf l u c t u a t i o nt h e o r y , d r u d e m o d e l ，p l a s m a r e s o n a n c e e n e r g y , o p t i c a la b s o r p t i o ne d g e s p a c c ：0 4 3 3 ，0 4 3 6 4 1 v 复旦大学博士论文 序言 序言 信息功能金属和磁性材料由于其独特的磁性和光学性质已在信息领域获得 重要应用。自从1 9 7 3 年美国i b m 公司几位科学家发现了非晶态g d c o 薄膜具有 垂直磁化和存储特性以来，稀土一过渡合金薄膜的磁和磁光性能的研究获得了 厂泛的开展。随着超高密度的磁盘的出现，对磁盘读出头性能提出了更高要求。 磁交换偏置现象为这种新型磁盘读出头器件原理提供了物理基础，因此对于交换 偏置的研究将有助于推动信息技术的发展。 交换偏置现象在基础和应用两个方面都已得到广泛的研究。特别是自旋阀巨 磁电阻器件的应用。本论文的第一章综述了铁磁反铁磁双层膜( a m a f m ) 中交换 偏置产生的物理机制及研究现状，系统描述了交换偏置的研究背景。 交换偏置效应的热定性和记忆效应对器件性能有严重影响，因而被广泛的研 究。当外场的方向反平行于单向异性场时，f m a f m 双层膜的交换偏置随时间 呈指数衰减，这种现象在高温时表现得更加明显。尽管铁磁层的厚度和对于设计 巨磁电阻( g m r ) 器件及揭示交换耦合的本质有重要作用，但反铁磁层的厚度 对热稳定性的影响仍未得到系统的研究。 交换偏置除了与铁磁层、反铁磁层厚度以及缓冲层的材料有关外，还与缓 冲层的厚度有关。在研究缓冲层厚度对交换偏置的影响方面，采用楔型样品c u ( d ) f e 5 0 l d n 5 0 ( 1 0n m ) p y ( 2 5n m ) c u ( 3 0r i m ) ，仅对以c u 层厚度为变量的情况作r 研究，这方面的研究仍需深入。 合成反铁磁结构在自旋阀结构中得到了应用。实验上发现这种结构的交换场 正比与1 一n ，i ，其中 = o 9 ，而根据磁刚性耦合模型，两铁磁层磁距是反 平行排列的，因此交换场应与l 一f ，i 呈正比例关系，这与实验结果不符，因 此有必要进一步研究合成反铁磁( s a f s ) 结构中交换偏置与铁磁层厚度的依赖 关系。 贵金属由于其带间光学跃迁发生在能量较高的可见光区，故常用d r u d e 模型 来描述其低能端导带电子的集体振荡行为。在低能区，介电函数的实部，随。 线性变化，因此根据直线的斜率可以得到材料的等离子振荡频率和有效光学质 复旦大学博士论文 序言 量。在贵金属的光学性质研究中，j o h n s o n 和c h r i s t y 曾根据，与旯2 的关系计 算出材料的等离子振荡频率和有效光学质量，同时从，九与妒的图得到驰豫时 间与光子能量无关。然而另外的实验中，发现驰豫时间与光子能量相关，即驰豫 时间是光子能量的变化函数。显然，上述等离子振荡频率和驰豫时间是分别根据 介电函数的实部和虚部得到的，其随能量变化的规律很值得进一步被深入研究。 c u a g 合金的光学性质与电子结构已被研究。由于稳定的单相c u a g 合金 只能在相图的两端才能形成。用常规方法很难制备出宽组分范围内的单相亚稳态 c u a g 合金，在制备过程中同时伴随其它相的产生。在本文中将在低温下制备了 单相c u a g 合金，并可通过光学分析手段对这类金属的电子结构性质进行较深 入的研究。 本论文第一部分中将叙述金属磁性薄膜材料的磁交换偏置的基本特征以及 对热稳定性和合成反铁磁结构的磁化翻转特性进行研究及其结果。在第二部分 中，将给出一种分析d r u d e 参数的办法，并结合这种方法对a g 、c u a g 及硅化物 的光学性质进行研究及其结果。 对于文中存在的不足和错误，恳请批评指正。 2 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 引言 对放置于外磁场中的金属基铁磁( f m ) 反铁磁( a f m ) 体系( 如双层膜) ，当温 度从高于反铁磁层材料的奈尔温度降到低温，在冷却过程后，铁磁层的磁滞回线将 会偏离中心位置，其偏离的大小称为交换偏置场，通常记作。，同时伴随着矫顽 力的增加。m e i k l e i j o h n 和b e a n 于1 9 5 6 年首先在由c o o 外壳包围的c o 颗粒中发 现了这一现象 卜2 。但过了约半个世纪，直到1 9 9 0 年前后，这一现象才真正引起 人们的足够重视。 在一般均匀的多结构金属基铁磁材料中，由于存在磁晶各向异性的特性，使 得体系磁矩会倾向于沿某一轴向排列，该轴向通常被称为易轴方向。当磁化强度沿 外场或相反方向时，体系的能量相等，对它们的顺时针和逆时针磁矩进行测量，发 现转矩曲线之间没有磁滞效应。而在c o o c o 颗粒膜结构的转矩曲线中，发现上述 两个方向上的能量并不相等。如图卜1 ( a ) 的所示，顺时针和逆时针的转矩曲线 之间有明显的磁滞效应，如图卜1 ( b ) 所示。当外场沿冷却场的方向测量时，磁 滞回线将向负磁场方向偏离，样品的磁滞回线也存在不对称性。所以，c o o c o 存在 单向各向异性，即交换偏置。一般情况下，双层膜的矫顽力远远大于相应单层膜的 矫顽力。事实上，后来人们发现交换偏置还存在于f e n i m n f e n i 。f e n i c r ：0 。等其它 金属基铁磁反铁磁双层膜材料中 3 。 自1 9 9 0 年以后，这种磁交换偏置现象在基础和应用两个方面都已得到广泛的 重视。f m a f m 交换偏置极大地提高了高密度磁记录读出头灵敏度，对磁记录存储密 度的提高起了重要作用 4 6 。f m a f m 交换偏置特性还构成了磁随机存储器( m r a m ) 核心结构，所以交换偏置在改善巨磁电阻磁场传感器、磁随机存储器( m r a m ) 等磁 电子学器件中的性能起了重要作用。在实际应用中，人们寻求大交换偏置场、小矫 顽力、高截止温度及优良热稳定性材料。铁磁反铁磁交换偏置不仅涉及到界面相 互作用，而且与铁磁层和反铁磁层的材料成分、厚度以及结构取向、温度、生长顺 序等很多参数密切相关，蕴含丰富的物理内涵，目前也是凝聚态物理中的研究热点 之一。世界各国的科学家为此进行了大量的理论和实验研究工作 6 8 ，我国的一 些科研单位也开展了一些有意义的工作 9 一1 3 。 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 a ： 玩 ( 2 l ，tt_ ； ， t _ 。h ：高一 么 ( a ) 二= 墨 2 2 图l 一1c o c o o 系统经场冷后在t = 7 7 k 时的转矩曲线和磁滞回线 二：交换偏置的基本特征 1 铁磁层和反铁磁层厚度对交换偏置的影响。 实验和理论研究表明，铁磁反铁磁双层膜中的交换偏置是种界面效应 1 4 1 5 。如图卜2 所示，对于f m a f m 双层膜，如果反铁磁层厚度固定不变，交换 偏置场的大小反比于f m 层的厚度，即日。o c1 f 。如果f m 层的厚度小于其畴壁的 尺寸，这种线性关系一般都成立 1 6 。但是当f m 层厚度较薄足以使畴壁不连续时， 这一反比规律可能不再成立 1 7 。但有一点需要指出的是，严格的反比例关系需要 实验上对f m 层厚度的精确测量 1 8 。当然有的工作认为，偏离线性规律可能是由 于在磁化强度翻转的过程中铁磁层内形成了磁畴 9 3 。铁磁层的厚度除了影响交换 偏置场外，还影响着其矫顽力的大小。由于矫顽力和铁磁层的微结构及缺陷分布密 切相关，所以，铁磁反铁磁双层膜中矫顽力的增强比较复杂，人们对矫顽力的研 究较少。z h a n g 等人 2 0 在c o o n i f e ( p y ) 双层膜中发现低温下矫顽力与1 t 3 。，2 成 线性关系，并利用m a l o z e m o f f 的随机场模 1 9 型很好地解释了这一实验现象。 交换偏置与a f m 层厚度的关系相对比较复杂 1 4 。以图1 - 3 中f e m n f e n i 双层 膜为例，其中反铁磁层在铁磁层的上面，当a f m 层很厚时，a f m 层的厚度对交换偏 霞的大小没有影响，趋向一个常数。然而随反铁磁层厚度的减小，日。急剧地减少。 4 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 j 与反铁磁层厚度小于某一l 晦界值( 2 5r i m ) 时，趋近零。当反铁磁层厚度小于临 界值时，反铁磁的单轴各向异性能小于界面交换能，即k 。f 。 j 。，此时反铁 磁层中的自旋随着铁磁层磁化强度的翻转而一起转动，磁滞回线没有出现偏移 f 2 1 。不同的反铁磁材料具有不同的临界值，根据临界值，人们可以求出反铁磁材 料的单轴各向异性常数。在反铁磁层厚度从大到小的变化过程中，矫顽力存在一峰 值，当反铁磁层的厚度接近零时，铁磁层的等效各向异性常数k 盯= k 。，f 。，f ，与 相应的单层膜相比，矫顽力有所增强。另外，很多实验结果表明如果铁磁层在反铁 磁层的上面，交换偏置场存在一峰值 2 2 。这里需要注意的是，反铁磁层厚度的变 化可能引起铁磁反铁磁界面形貌结构的变化，从而影响交换偏置的行为。目前， 人们对a f m 层厚度对交换偏置影响的理解还存在分歧，有待与开展进一步的研究工 作。 图1 2p y f e m n 中玩和h ，与f m 厚度的关系图卜3p y f e m n 中和h 。与a 雕厚度的关系 2 反铁磁层的结构取向对交换偏置的影响 铁磁反铁磁交换偏置不但与反铁层的厚度有关，还与反铁磁层的结构取向密 切相关。对于反铁磁材料的不同晶面，其交换偏置场和矫顽力也不同。对于反铁磁 材料来说，在一些原子平面内自旋相互反平行，平面上平均净自旋为零，即构成所 谓补偿面。而在另外一些原子平面内则自旋之间互相平行，它与相邻原子面的自旋 反平行排列，a f m 界面总的磁化强度不为零，即构成所谓的未补偿界面。例如，f e m n 的( 0 0 i ) 和( “1 ) 构成所谓补偿面，而c o o 或n i o 的( 1 1 1 ) 及f e m n 的( 1 1 0 ) 则 构成所谓的未补偿界面。一些实验研究发现 2 3 ，在补偿界面的情况不会存在h ，。 复旦大学博士论文 。o)日毫甚3 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 然而，在外延f e n i f e m n ( 11 1 ) 双层膜中，虽然a f m 面为补偿界面，但是仍然具有交 换偏置，而且交换偏置能量比未补偿面的还要大许多 2 4 。这可能有两方面的原因， 方面是理想补偿面的宏观磁矩为零，但如果界面具有一定的粗糙度，将产生未补 偿的磁矩。另一方面，由于在场冷过程中，反铁磁表面的自旋结构可能出现再构， 斟而产生净磁矩，这一点在后面将作阐述。对于多晶反铁磁材料构成的双层膜，当 反铁磁材料的择优取向度增加时，交换偏置场将随之增加或减小。如果出现新的相， 交换偏置场将迅速减少 2 5 。实验发现由于f e m n ( 1 1 1 ) 面的交换偏置场最大， p y f e m n 双层膜中的交换偏置场与反铁磁层f e m n ( 1 1 1 ) 峰的强度成正比。由于一 些反铁磁材料( 如面心立方的反铁磁f e 。d i n 。) 是亚稳相，反铁磁层下的缓冲层或者 铁磁反铁磁的生长顺序都强烈影响f e m n 层的择优取向和晶粒尺寸，从而对交换偏 置场、矫顽力及截止温度产生很大的影响 2 6 2 9 。 3 界面粗糙度与晶粒尺寸 由于交换偏置是铁磁反铁磁界面的相互作用引起的，所以界面的粗糙度和反 铁磁的晶粒尺寸直接影响交换偏置的大小。虽然有些多晶a f m 构成的双层膜中交换 偏置场对粗糙度不很敏感 3 0 ，甚至随粗糙度的增加而增加 3 1 ，但是大多数多晶 反铁磁材料构成的双层膜，不管是补偿还是未补偿界面，其交换偏置场随着界面粗 糙度的增加而减少 3 2 3 5 。例如，在准外延f e f e f 2 ( 1 1 0 ) 双层膜中，交换偏置场 随着界面粗糙度的增加而迅速减少 3 5 。在一些由单晶反铁磁构成的双层膜，交换 偏置场也随粗糙度的增加而增加 3 6 。对于未补偿界面时，粗糙度的影响是比较容 易理解的。根据唯象模型，当a f m f m 界面是未补偿界面时，粗糙度的增加使得反 铁磁层自旋在界面有各种方向，因此减少了a f m 层同一方向的自旋数，从而相应地 减少了交换偏置场。而补偿界面时，这一简单的物理图象就不再有效。因此有的模 型认为粗糙度改变了层间耦合强度从而改变交换偏置的大小 3 7 。理论计算表明 3 8 3 9 界面处交换偏置场随反铁磁中的缺陷密度的增加而线性地减少，而矫顽力 却随之线性地增加，界面粗糙度不但影响交换偏置的大小，而且还影响交换偏置的 角度依赖关系。总之，容易理解多晶双层膜中粗糙度对交换偏置的影响不象单晶体 系里那样严重。如果反铁磁层生长在铁磁层的上面，则界面粗糙度还将影响反铁磁 层的结构，从而影响交换偏置。同时，交换偏置场也随反铁磁层内的晶粒尺寸的变 化而变化。在一些体系中，交换偏置场随着反铁磁层晶粒尺寸的增加而增加，而在 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 另外一些体系中，则有相反的变化规律。例如，b e r k o w i t z 等人发现在c o o p y 双层 膜中交换偏置场与c o o 层内晶粒直径的倒数呈正比 4 0 ，并认为界面交换能 j 。= j 。毒) ，这里j 。，l 和善分别为理想的铁磁反铁磁界面交换能密度，反 铁磁的晶粒尺寸及相干长度。所以，交换偏置对晶粒尺寸的依赖性还涉及到其它物 理参数。反铁磁层的晶粒尺寸同时还影响交换偏置的热稳定性和磁锻练效应，对热 稳定性的影响将在下面单独介绍。铁磁反铁磁界面的粗糙度和反铁磁层晶粒尺寸 对交换偏置的影响往往很难互相区分 2 7 。 4 交换偏置的温度效应 一般情况下，交换偏置场将随着温度的升高而逐渐地减小。当测量温度达到某 一温度时，交换偏置将消失，这一温度称为截止温度k ，如图卜4 所示 2 。与反 铁磁材料的e l 温度不同，截止温度不是一个本征的物理量，它不但依赖于反铁 磁材料本身、反铁磁层的厚度及晶粒尺寸等 4 卜4 4 ，而且同时也受缓冲层的材料 及厚度的影响。有些反铁磁材料，截止温度与n 6 e 1 温度接近，而另外一些反铁磁 材料，截止温度则比奈尔温度低。交换偏置场对温度的依赖性与反铁磁层材料密切 相关。例如f e m n f e n j 双层膜，交换偏置场h 。随着温度的升高近似线性地减少。 但是在c o o f e n i 双层膜中，交换偏置场日，在低温段有一平台，随着温度的进一步 升高，h 。则随之减少。当铁磁层的居里温度远大于反铁磁的奈尔温度时，交换偏 置场随温度单调变化。从图卜4 可以看出，在靠附近矫顽力的曲线出现一个峰 4 5 4 7 ，当温度接近瓦时a f m 层各向异性能减小，此时f m 磁化强度的转动过程中， a f m 层的自旋随之可逆翻转，从而增加了矫顽力。而当温度在疋以上时，a f m 的自 旋排列是无序的，它对f m 层的自旋的翻转没有影响，因此交换偏置场消失、矫顽 力减小。早期人们普遍认为铁磁层的居里温度一定要大于反铁磁层的奈尔温度，但 是，最近研究发现当铁磁层的居里温度等于或低于反铁磁层的奈尔温度时，仍然存 在交换偏置 4 8 4 9 。交换偏置场在铁磁层的居里温度附近有极大值，在高于铁磁 层的居里温度时，爿，逐渐地减少。因此，交换偏置场不再随温度变化而单调变化。 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 此时交换偏置场在居里温度附近有最大值，高于居里温度时，h 。逐渐地随温度减 少直到截至温度消失。 5 交换偏置的角度依赖关系 交换偏置属于单向各向异性，与单 轴各向异性、磁品各向异性不同。 交换场和矫顽力与的关系也将 完全不同，这里铭为外加磁场与单向 各向异性之间的夹角。如图卜5 给出 c o o ( 1 0r i m ) f e n i ( 3 0r i m 双层膜在低 温8 0 k 的结果 5 0 ，其中 h f = ( h 。1 + 氐2 ) 2 和 h c = ( 如。一氏：) 2 ，这里，。和 ，。，分别为磁滞回线的上升支和下 降支的转换场。很显然，当外场的方 向与单向各向异性轴的方向反平行 时，交换偏置场为正的。与早先的m b 模型 1 ，2 完全不同的是，图卜5 中 的曲线并不是一个简单的正弦或余 弦函数，而是含有高阶项。其交换偏 置场和娇顽力可以用下式表示 f ( 曰) = b 。c o s n o h n = o d d ( 1 ) c ( 占) = k c o s n o , v n 2 ( 2 ) t ( k ) g 9 d 图1 4 f e f z f e 双层膜经场冷后h e 和h c 与 温度的关系 图1 5c o o ( 1 0r m ) f e n i ( 3 0n m )双层膜在 低温8 0 k 时交换偏置场( a ) 、矫顽力( b ) 及相应 单层膜地矫顽力与o n 的关系 其中o n 是测量磁场的方向与冷却场方向的夹角，即单向各向异性轴之间的夹角。它 们分别是o n 的奇函数和偶函数。用s t o n e r w o h l f a r t h 模型来计算磁滞回线时，相 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 应的能量表达式中需要同时考虑铁磁层的单轴各向异性能。 e 。= 一m 胁c o s ( o h 一) 一j 。c o s f l + k s i n 2 ( 3 ) 在由非晶铁磁层构成的双层膜中，交换偏置场与目。呈现简单的三角函数关系 4 8 ，这可能是由于非晶铁磁层的本身各向异性比较小造成的。另外，界面处反铁 磁层内的缺陷分布也严重影响这一角度关系 3 8 。 6 冷却场的大小及方向对交换偏置的影响。 在m b 模型中，如果f m a f m 之间没有耦合，反铁磁层场冷后在正负两个方向的 能量就相同。只有铁磁反铁磁之间存在耦合同时进行场冷条件下，铁磁层的磁滞 回线才会出现偏置。在一般情况下，磁滞回线都向负场方向移动，这就是通常的负 交换偏置。因此，早期人们普遍认为是冷却场的方向决定了交换偏置场的方向。但 是，近来的实验表明交换偏置场的符号是由场冷过程中铁磁层磁化强度或者外磁场 的大小决定的 5 卜5 2 。对于大多数铁磁反铁磁双层膜，当铁磁层磁畴处于单畴态 时，冷却场的大小对交换偏置场的影响很小或几乎没有影响。这些结论与大多数的 实验结果基本上相符合。例如，在c o o n i f e 双层膜中 5 3 ，当冷却场大于3 0 0o e 时，尽管在8 0 k 时的矫顽力随着冷却场的增加而减少，但是交换偏置场基本上保持 不变。只有当冷却场小于3 0 0o e 时，交换偏置场会随着冷却场的增加而增加。在 f e m n n i f e 双层膜中，当冷却场大于5 0 t 时，。比低场时减少1 0 。而在i r m n c o f e 双层膜中 5 4 ，当冷却场为2 0 t 时，。比低场时反而增加1 5 。f e n i f e m n 及 c o f e i r m n 中的交换偏置场随冷却场的影响可能与f e m n 及i r m n 中的交换作用比较 弱有关。最近的实验工作表明在f m f e m n 双层膜中铁磁层的磁化强度对交换偏置有 更直接的作用 1 3 ，5 5 ，例如在c o n n i 。f e m n 双层膜中发现交换偏置能随肘。线 性变化。 一般铁磁反铁磁双层膜表现出负的交换偏置，即磁滞回线偏离的方向与冷却场 的方向( 严格地说，与铁磁层的磁化强度方向) 相反。而且冷却场的大小并不影响 交换偏置的符号。但在一些特殊的系统中如外延f e f 。f e 双层膜中，交换偏置场的 守号与冷却场的大小有关 5 1 。当冷却场比较小时，交换偏置场是负的，如果冷却 场足够大，则交换偏置场符号会由负变到正。其变化的临界场值强烈依赖于材料的 结构及界面的耦合能。为了解释这种正的交换偏置现象，人们提出了几种不同的理 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 论模型 5 6 5 9 ，一般认为铁磁反铁磁自旋在界面耦合常数的符号决定了交换偏 胃场的符号。当界面相互作用为铁磁耦合时，为负的交换偏置场，而当界面相互作 月1 为反铁磁耦合时，则表现为正的交换偏置。 众所周知，产生交换偏置的关键在于场冷过程，场冷过程到底改变的反铁磁材 料的什么特性? b e r k o w i t z 等人通过对c o o m g o 多层膜的研究 4 0 ，发现在1 o t 的磁场冷却后，样品中出现热剩磁，认为热剩磁是p y c o o 中交换偏置的来源。p a r k i i 3 等人发现n i o f e c o 中n i o 的磁畴结构与单层反铁磁的磁畴结构相比，发生了很大 的变化，据以上可知，场冷过程的关键是使反铁磁层的自旋结构发生了改变 6 0 。 7 磁锻炼效应及热稳定性 在c o o c o 和f e m n f e n i 等f m a f m 双层膜 中，发现当温度低于反铁磁层的n 6 e l 温度时， 交换偏置场及矫顽力随着连续测量次数的增加 而减少，这就是所谓的磁锻炼效应 3 。由于测 量温度非常低，且远低于反铁磁的n 6 e l 温度， 足以排除测量过程中界面扩散的影响。对于 c o o c o 双层膜磁滞回线的上升和下降支的转换 场随测量次数n 按1 n “2 线性变化，典型结果见 图( 6 ) 。这种现象表明了反铁磁层有很多晶粒构 成，且不同晶粒之间存在磁耦合，同时铁磁反 图卜6p y f e c o n i 在室温下磁滞回 线上升支和下降支转换场h 。与h 。 随测量次数聆按1 ，胛17 2 线性变化 铁磁界面的自旋无序。随着测量循环次数的增加，反铁磁界面上未补偿的自旋数逐 渐减少，从而导致交换偏置场减小。事实上早在1 9 6 7 年n 6 e l 就已经提出这一模型 来解释磁锻炼现象。 交换偏置的热稳定性也引起科学家的广泛关注。在温度低于截止温度的条件下， 如果沿与冷却场相反的方向加一外磁场，交换偏置场及矫顽力随着磁场施加时间的 增加而逐渐减少 6 1 。如果沿冷却场平行的方向加一外磁场，则偏置场和矫顽力都 随着时间的增加而增加。最早的理论模型由f u l c o m e r 和c h a r a p 于1 9 7 7 年提出 6 2 ， 直观的物理图象如图卜7 所示。从中可以看出，磁驰豫过程中铁磁层磁化强度的方 向起决定作用 6 3 。目前已有的理论模型认为反铁磁层内晶粒尺寸大小满足一些数 学分布，且不同尺寸的晶粒具有不同的截止温度，因而截止温度也满足一些数学分 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 稚。经过场冷后，反铁磁晶粒的磁化强度仍有一部分反平行于冷却场的方向。当铁 磁层的磁化强度平行于场冷方向，这部分反铁磁晶粒的磁化强度方向将有可能翻 转，从而导致交换偏置场有所增加。反之，如果铁磁层的磁化强度反平行于冷却场 方向，将有部分反铁磁晶粒的磁化强度发生翻转，从而导致交换偏置场的减小。交 换偏置的热稳定性强烈依赖于反铁磁层的厚度，这是因为反铁层的厚度影响其中晶 粒尺寸和截止温度的分布，另一方面，反铁磁的自旋从一个方向翻转到反方向所需 要克服的势垒高度也强烈依赖于反铁磁层的厚度。由于势垒高度与反铁磁层厚度呈 线性关系，交换偏置场的相对变化【日。( r = 0 ) 一h 。( f _ 。) 】h 。( f = o ) 随反铁磁层厚 度按指数规律变化 6 4 。此外，交换偏置的还存在记忆效应 6 56 6 。对于p y f e m n 双层膜，即使在温度低于反铁磁材料的奈尔温度，通过改变场冷过程，可以得到h 。 ( m a x ) h e 日e ( m a x ) 中的任意值。以上现象表明偏置场的变化是由于场冷过 程的累加效应造成的。而矫顽力与场冷过程无关，只与温度有关。交换偏置热稳定 性的研究对于改善巨磁电阻器件的稳定性都有重要的意义。应当强调的是此现象多 发生在多晶a f m 系统中，而对于单晶a f m 系统这种现象很少出现甚至没有。 8 磁滞回线及磁化强度翻转的不对称性 o 门 l夕 v 口 a 如图卜7 当= 0 时，铁磁层的磁化强度平行于单向各向异性轴的方向，反铁磁层内晶粒 的磁化强度方向将从负方向翻转到正的方向，导致交换偏置场增加( 如左图) 。反之，则导 致交换偏置场减少( 如右图) 。 人们发现对于被反铁磁层钉扎的铁磁薄膜，磁滞回线上升支和下降支的翻转场 之差删。( + m 一一m ) 和脯：( 一m 寸+ 吖) 并不相等，这与单层铁磁膜不相 复旦大学博士论文 第一章金属基铁磁反铁磁双层膜中交换偏置的研究与进展 f d 。t a n g 等人对f e m n f e p d 双层膜的研究发现，两支的转换场随铁磁层及温度的变 化呈现不对称性 9 。f i z s i m m o n s 6 7 等人利用中子衍射的方法在f e m n f 。系统中 也观察到了这种不对称性，但其场冷的方与两a f 磁畴的易轴方向都呈4 5o 夹角。而 当场冷方向与其中一个磁畴的易轴平行时，磁畴的翻转表现出对称性。他们把产生 这种与场冷方向有关的翻转不对称性原因是在样品中存在“4 5 0 耦合”节点的单向各 向异性能，这可能与两磁畴的复杂微观结构有关。近来，n i k i t e n k o 6 8 等用m o i f ( 磁光指示膜) 技术对f e m n p y ( 楔形) 中磁化强度的翻转机理进行了研究。由于铁 磁层的楔形结构，使得磁化翻转的过程表现为单个畴壁的移动。这一特殊的、简化 的畴结构有利于更清楚地观察反向畴的成核机理及畴壁的运动，结果表明对于下降 支和上升支，无论是成核机理还是畴壁运动彼此都不相同，在磁滞回线的上升阶段 和下降阶段畴壁运动表现出明显的不对称性。这种磁