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文档简介
《污泥石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》
编制说明
(征求意见稿)
《污泥石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》编制组
二零二四年三月
1.
中国是石油生产和消费大国。石油化工行业过程中由于跑、冒、滴、漏以及
“三废”排放等,大量石油烃(C10-C40)类物质进入到环境中,直接或间接进入市
政污水管网,并最终在市政污泥中大量累积,不仅增加了污水处理及污泥处置的
难度,而且对生态环境和人体健康具有潜在的风险。
(1)制定标准限值需求。我国在《城镇污水处理厂污泥泥质》(GB/T
24188-2009),《城镇污水处理厂污泥处置混合填埋用泥质》(GB/T23485-
2009),以及《农用污泥污染物控制标准》(GB4284-2018)中均对矿物油含量
作了相应的限值规定。然而,标准较发达国家有较大差距,同时由于国内污水处
理过程中长期存在“重水轻泥”的现象,污泥的有效处理处置效率不高,市政污泥
中矿物油超标现象时有发生。
(2)不同测定方法比较。目前石油烃含量的测定方法主要有重量法、红外
光度法、紫外分光光度法、荧光分光光度法、气相色谱法等。然而,由于石油烃
组成复杂,现有测定方法在石油烃提取、检测物质范围、校准物质选择等都有较
大差异,不同的检测方法所得到的测试结果可比性不足。如长期使用的红外法,
利用红外三波长法测量总石油烃的检测标准占据了各行业石油烃类检测的主导地
位。《城镇污泥标准检验方法》(CJ/T221-2023)对城市污水处理厂和城市其他
污泥中的总油、矿物油和动植物油的测定进行了规定,利用红外分光光度法,采
用四氯化碳为萃取剂、硅酸镁为吸附剂并通过红外光谱法检测石油烃含量。《危
险废物鉴别标准毒性物质含量鉴别》(GB5085.6-2007)附录O《固体废物可回
收石油烃总量的测定》也采用红外光谱法对固体废物中可提取的石油烃总量的测
定,但是该法只适用于由超临界色谱法可提取的石油烃总量的测定,不适于测定
汽油与其他挥发性组分。由于红外法需要使用红外透明的提取溶剂,该类溶剂通
常为高毒性和会产生温室效应的氟氯烃类物质,目前寻找的替代溶剂方向也只有
温室效应较低的四氯乙烯等物质,另外,红外光谱法不适用于汽油与其他挥发性
组分(C4-C12)的测定。红外光谱法有时也并不能完全表明水、污泥、沉积物样
品中有石油污染,易受到非烃类有机物的干扰。因为来自非石油来源的某些化合
物(如腐殖酸或富里酸)可能在红外范围内产生很强的吸收能力,特别是在省略
了净化步骤的情况下,会产生假阳性结果,因此其应用也受到一定限制。同时红
1
外光谱只能表征石油类的总量,而不能鉴别石油烃的类别、来源和毒性大小。红
外光谱法逐渐难以满足社会发展的要求。
(3)气相色谱法优势。气相色谱法(GC)是将石油烃经色谱柱分离后,可
分别检测不同的石油烃组分。具有灵敏度高、能定性检测石油烃组分等优点。与
重量法和红外分光光度法不同,GC对饱和以及不饱和的碳氢化合物均有较好的
响应,灵敏度高,可以检测沸点为175℃~525℃的物质,涵盖了石油烃类主要
成分。随着气相色谱(GC)的普及,依托气相色谱法我国对水和沉积物中石油
烃浓度的测定已建立统一的标准分析方法,包括用于水的HJ893-2017和HJ894
-2017,用于沉积物的HJ1020-2019和HJ1021-2019。美国和加拿大土壤与沉积
物石油烃测定标准中也均推荐使用气相色谱法,采用该种方法不仅可以得到不同
馏分的石油烃含量结果,而且可以专门针对检测物中的的苯系物、多环芳烃、卤
代脂肪族化合物、氯化芳烃、农药及其他有毒有害有机化合物分别进行定量的检
测。我国生态环境部分析标准将石油烃分为C6-C9和C10-C40两类,我国气相色
谱法测定石油烃组分的方法划分为2类:1)利用顶空和吹扫捕集等技术富集石油
烃中的易挥发性组分,通常为C6-C9的烃类;2)用溶剂萃取法提取石油烃中分
子量稍高的组分,通常为C10-C40的烃类。
气相色谱法测定石油烃最大的优点在于从气相色谱图中可直接获取石油烃碳
数的分布,可同时对多个组分进行定性、定量分析,其适用性优于重量法和红外
分光光度法。
因此,制定《污泥石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》的团体标准是当
前生态环境检测领域迫切需要的一项任务。
2.
目前城镇污水厂普遍存在的矿物油/总石油烃超标现象,而红外光谱法只能
表征石油类的总量,而不能鉴别石油烃的类别、来源和毒性大小,已经逐渐难
以满足社会发展、污染物精准溯源、精细化管控与治理的高要求。寻找科学有
效的石油烃检测方法对于有效降低和避免其危害就具有十分重要的意义。不同
排放源因为使用的原材料烃类碳链长度不同,排放的污泥石油烃具有各自的特
征指纹,然而因为缺乏统一可靠的标准检测方法,目前并没有得到足够重视和
应用。通过建立标准方法,可以建立不同排放源的指纹特征数据库,就可以在
2
未来对具体样品中的检测结果进行主成分分析等数据统计分析,识别可能的重
点污染排放源,有针对性地加强环境管理。
3.
开展气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)团体标准的制定具有深远意义,
可以促进生态环境监测机构检测污泥中石油烃(C10-C40)前处理方法、检测方法
的规范化、统一化和精准化,有助于不同控制标准之间的横向比较,有利于实现
石油烃污染的全面、系统管控。同时,基于气相色谱法提供的可比较可溯源的污
泥石油烃(C10-C40)检测结果,可以为将来有关部门对城镇污泥土地利用、农用
等分类处置方式中对石油烃(C10-C40)限值的制订打下重要基础。
1.
本标准由杭州嘉澍环境监测有限公司、杭州萧山供水有限公司、浙江工
业大学、浙江树人学院共同起草。
本标准的主要起草人员为:林敏、曹建江、姚建国、李纲、章维维、童
佳佳、侯宝芹、张安平、张秋勉、洪碧圆、丁锦建、胡晓赫、马贞依、白玉
华、孙思、许姝芳、金璎、白欣欣、俞水明、赵重阳、高敏光、郑海莉、曾
梦圆、祁子靖、姜凯婷。
本标准参与方法验证单位:中煤浙江检测技术有限公司、浙江格临检测
股份有限公司、浙江和一径舟检测科技有限公司、浙江杭邦检测技术有限公
司、浙江大工检测研究有限公司、浙江绿荫环境检测科技有限公司。
本标准参与验证人员:洪碧圆、吴越、张金玲、翁咪娜、赵龙申、刘豪
杰、聂苗青、卢军廷、李丽红、沈世虹。
3
1
序号姓名工作单位职称工作内容
项目负责人,负责项目整体实施、
1林敏杭州嘉澍环境监测有限公司高工
推进等
负责标准制定、主要技术内容牵头
2曹建江杭州萧山供水有限公司高工
和把关
负责标准制定、技术内容支持和把
3姚建国杭州嘉澍环境监测有限公司高工
关、组织方法多方验证
负责标准制定、技术内容支持和把
4李纲杭州萧山供水有限公司高工
关
负责标准制定主要内容和思路确定
5章维维杭州嘉澍环境监测有限公司工程师
、组织方法多方验证
6童佳佳杭州萧山供水有限公司高工负责标准制定主要内容和思路确定
负责标准制定数据整理、资料收集
7侯宝芹杭州萧山供水有限公司高工
、文字
8张安平浙江工业大学教授负责标准的研制工作
9张秋勉杭州萧山供水有限公司工程师负责标准制定数据整理、资料收集
负责标准的研制工作、组织方法多
10洪碧圆中煤浙江检测技术有限公司高工
方验证
11丁锦建浙江树人学院副研究员负责标准的研制工作
负责标准制定数据整理、资料收集
12胡晓赫杭州萧山供水有限公司工程师
、文字
13马贞依高工
白玉华高工
14
15孙思工程师
16许姝芳工程师
17金璎工程师
18白欣欣工程师
杭州嘉澍环境监测有限公司负责标准的验证工作:包括验证实
19俞水明工程师
验、验证报告的撰写工作。
20赵重阳工程师
21高敏光工程师
22郑海莉工程师
23曾梦圆工程师
24祁子靖工程师
25姜凯婷工程师
4
2.
根据《团体标准管理规定》和《浙江省环境科学学会团体标准管理办法》的
要求,按照《中华人民共和国标准化法》等相关法规的规定进行了本标准的编写
工作。标准的制定按规定的通用程序:提案、立项、起草、征求意见、技术审查、
批准、编号、发布、复审进行。
具体工作过程包括:
杭州嘉澍环境监测有限公司于2021年7月发起《污泥石油烃(C10-C40)的测
定气相色谱法》的团体标准提案。
2
2021年8月,杭州嘉澍环境监测有限公司牵头成立标准编制组(以下简称“编
制组”),根据标准方法制修订项目计划要求,制定工作计划和目标,并明确了
各参编单位的分工和职责。
3
2021年8月,编制组查阅了有关石油烃的分析标准及相关文献资料,经过对
资料的研究分析,初步确定标准方法建立的技术路线。
4
2021年9月-11日,编制组按初步确定的技术路线,进行分析条件的实验,确
定最佳前处理和分析条件,并进行方法精密度、正确度和检出限的测定。编制《
污泥石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》标准草案,开题报告及初步验证方
案。
5
2021年12月,根据前期调研、资料分析,编制组撰写了《污泥石油烃(C10
-C40)的测定气相色谱法》团体标准的立项申请书、标准编制说明及标准草案提
纲,并提交至浙江省环境科学学会。
2022年1月13日,浙江省环境科学学会组织召开了《污泥石油烃(C10-C40)
的测定气相色谱法》团体标准立项论证会,讨论标准立项的必要性、可行性、
范围和拟编制的内容。与会专家一致同意该团体标准立项。
6
5
2022年1月-2023年12月,选定中煤浙江检测技术有限公司、浙江格林检测股份
有限公司、浙江和一径舟检测科技有限公司、浙江杭邦检测技术有限公司、浙江大
工检测研究有限公司、浙江绿荫环境检测科技有限公司六家具有一定代表性的实验
室进行方法验证。要求各验证实验室按照编制组制定的验证方案进行验证,并对验
证实验室的相关人员进行培训。所有污泥及标准样品由编制组提供。
7编写标准征求意见稿及其编制说明
2024年1月-3月,编写《污泥石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》的征求
意见稿及其编制说明,并提交至浙江省环境科学学会。
1.
(1)本标准既参考了最新的标准、方法和技术,又考虑国内现有监测机构
的监测能力和实际情况,依据《环境监测分析方法标准制订技术导则》(HJ168
-2020)的要求,参照《土壤和沉积物石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》(
HJ1021-2019)、CJ/T221《城镇污泥标准检验方法》等相关标准方法,确保方
法标准的科学性、先进性、可行性和可操作性。
(2)方法的检出限和测定范围满足相关标准和工作的要求。
(3)方法准确可靠,满足各项方法特性指标的要求。
(4)方法具有普遍适用性,可操作性强,易于推广使用。
2.
2.1
本标准规定了城镇污泥中石油烃(C10-C40)测定的气相色谱法。
本标准适用于城镇污泥中石油烃(C10-C40)的测定。
2.2
本标准共有十三章一个附录,主要内容如下:
第一章为范围:简要概述本文件的适用范围。
第二章为规范性引用文件:介绍了本标准中引用的相关标准文件。
第三章为术语和定义:列出了在本标准中出现的相关术语、缩略语及其定义。
第四章为方法原理:介绍了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)的方法
原理。
6
第五章为试剂和材料:列出了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)所需
的具体材料试剂。
第六章为仪器和设备:列出了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)所需
的具体仪器设备。
第七章为样品:阐述了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)样品处理过
程,包括样品的采集和保存、样品的制备、水分的测定、试样的制备、空白试样
的制备等具体操作步骤。
第八章为分析步骤:阐述了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)测试过
程,包括气相色谱参考条件、校准、试样测定、空白试验等具体设置操作步骤。
第九章为结果计算与表示:列出了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)
的结果表示,包括定性分析、定量分析、结果计算、结果表示等参考计算依据。
第十章为精密度和正确度:列出了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)
精密度和正确度具体结果参数。
第十一章为质量保证和质量控制:提出了气相色谱法测定污泥中石油烃(C1
0-C40)的质量控制要求,包括空白试验、校准、平行样、基体加标等具体要求。
第十二章为废物处理:提出了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)的废
物处理要求。
第十三章为注意事项:提出了气相色谱法测定污泥中石油烃(C10-C40)的注
意事项。
附录是对标准主体的补充性说明,附录A是方法的精密度和正确度的资料性
补充。
1.1
本标准为初次制定,标准编写过程中,引用和参考以下标准或文献:
《土壤质量矿物油的测定红外光度法(A)和气相色谱法(B)》ISO/TR
11046-1994
《危险废物鉴别标准毒性物质含量鉴别》GB5085.6-2007
《城镇污水处理厂污泥处置混合填埋用泥质》GB/T23485-2009
《土壤质量石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》ISO:ISO16703-2011
7
《农用污泥污染物控制标准》GB4284-2018
《土壤和沉积物石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》HJ1021-2019
《标准化工作导则第1部分:标准化文件的结构和起草规则》GB/T1.1-
2020
《城镇污泥标准检验方法》CJ/T221-2023
《水质、土壤、沉积物等环境介质中可萃取性脂肪族和芳香族石油烃的测定》
MADEP-EPH-04METHOD
1.2
(1)国内情况。目前国内缺乏针对污泥中总石油烃含量科学合理的检测标
准。目前我国《城镇污泥标准检验方法》(CJ/T221-2023)只对总油、矿物油等
指标检测方法进行了规定,但未包含污泥石油烃(C10-C40)测定方法,这两种污
染物概念虽然有一部分重合,但却还是有所区别。由于石油烃组成复杂,不同的
检测方法所得到的测试结果可能会有较大差别。CJ/T221-2023采用四氯化碳为萃
取剂、硅酸镁为吸附剂并通过红外光谱法检测石油烃含量。GB5085.6-2007危险
废物鉴别标准毒性物质含量鉴别附录O固体废物可回收石油烃总量的测定红外
光谱法对固体废物中可提取的石油烃总量的测定,但该方法不适用于测定汽油与
其他挥发性组分。生态环境部于2019年9月发布《土壤和沉积物石油烃(C10-C40
)的测定气相色谱法》(HJ1021-2019),适用于土壤和沉积物,检测方法也
为气相色谱法,采用该种方法不仅可以得到不同馏分的石油烃含量结果,然而城
镇污泥在成分、性质上跟土壤、普通沉积物还是存在一些差别,比如萃取溶剂、
样品保存要求、石油烃浓度等方面。对比两种方法,我国目前所采用的红外光谱
法相较于气相色谱法(GC)存在以下不足:首先是采用氯仿或四氯化碳等有毒
有害溶剂,不符合行业绿色可持续的发展理念;其次是无法依据石油烃的危害性
、稳定性进行分类测量,据此制定的浓度限值标准缺乏合理性和科学性。
(2)地方标准。2010年以来,黑龙江、新疆、陕西陆续出台了油田含油污
泥综合利用污染控制标准,对含油污泥中石油烃含量限值分别进行了规定,石油
烃含量检测方法基本都是参照《城镇污泥标准检验方法》(CJ/T221-2023)中红
外光谱法测定。
8
(3)国际情况。国际标准组织涉及的标准主要为土壤中石油、石油烃的检
测如:ISO:ISO16703-2011《土壤质量石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》
中目标物为石油烃(C10-C40),ISO/TR11046-1994《土壤质量矿物油的测定红
外光度法(A)和气相色谱法(B)》中目标物为矿物油(A)和石油烃(C10-
C40)(B)、MADEP-EPH-04METHOD《水质、土壤、沉积物等环境介质中可
萃取性脂肪族和芳香族石油烃的测定》。美国、加拿大、新西兰分别提出了石油
烃含量限值要求,标准建议采用气相色谱法(GC)检测各馏分的含量。因检测
方法不同导致的限值差异,国外普遍采用气相法,我国污泥普遍采用红外光谱法
,导致美国和加拿大标准体系中所规定的石油烃限值指标要严于我国。
本标准在制定过程中无重大分歧意见。
鉴于目前城镇污水厂普遍存在的矿物油/总石油烃超标现象,而红外光谱法
只能表征石油类的总量,而不能鉴别石油烃的类别、来源和毒性大小,已经逐渐
难以满足社会发展、污染物精准溯源、精细化管控与治理的高要求。寻找科学有
效的石油烃检测方法对于有效降低和避免其危害就具有十分重要的意义。不同排
放源因为使用的原材料烃类碳链长度不同,排放的污泥石油烃具有各自的特征指
纹,然而因为缺乏统一可靠的标准检测方法,目前并没有得到足够重视和应用。
通过建立标准方法,可以建立不同排放源的指纹特征数据库,就可以在未来对具
体样品中的检测结果进行主成分分析等数据统计分析,识别可能的重点污染排放
源,有针对性地加强环境管理。
气相色谱法测定土壤、污泥、固废中石油烃是大势所趋。统一的石油烃前处
理方法、检测方法,便于不同控制标准之间的横向比较,有利于实现石油烃污染
的全面、系统的管控。此外,气相色谱法提供的可比较可追溯的污泥石油烃检测
结果,可以为将来相关部门对城镇污水厂污泥土地利用、农用等分类处置方式对
石油烃(C10-C40)限值的制订打下重要基础。
无。
9
[1]HJ1021-2019.土壤和沉积物石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法,2019
[2]CJ/T221-2023.城镇污泥标准检验方法,2023
[3]GB4284-2018.农用污泥中污染物控制标准[S].2018
[4]GB24188-2009.城镇污水处理厂污泥泥质[S].2009
[5]GB3838-2002.地表水环境质量标准[S].2002
[6]GB5749-2006.生活饮用水卫生标准[S].2006
[7]GB8978-1996.污水综合排放标准[S].1996
[8]GB18918-2002.城镇污水处理厂污染物排放标准[S].2002
[9]昊平,于桂红,于松峰等.石油馏分组成[J].科技信息,2011,25:35-36
[10]谢重阁.环境中石油污染物的分析技术[J].中国环境科学出版社,1987,123-128
[11]朱艳吉,王宝辉,盖翠萍.石油类污染物的环境行为及其对环境的影响[J].
化工时刊,2006,20(9):66-69
[12]曹小聪等,石油烃的污染及其检测方法综述[J].环境工程学报,2020
[13]HJ736-2016《土壤和沉积物有机物的提取加压流体萃取法》
[14]HJ894-2017《水质可萃取性石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》
[15]HJ168-2020环境监测分析方法标准制订技术导则[S]
10
附件1
1方法研究报告
1.1方法研究的目的
本标准规定了对城镇污泥中石油烃(C10-C40)的监测分析方法,包括适用范围、方法原
理、试剂和材料、仪器和设备、样品采集和保存、样品制备、定性定量方法、结果的表示、
质量控制和质量保证等几方面的内容,研究的主要目的在于建立既适应当前环境保护工作的
需要,又满足当前实验仪器设备要求的标准分析方法。
1.1.1方法适用范围
通过标准编制组和验证实验室对污泥的实际样品、加标样品的测定分析,确定该方法的
适用范围。
1.1.2仪器条件的确定
通过标准编制实验确定最优化的石油烃(C10-C40)测定的前处理和分析条件。在优化后
的条件下,按照《环境监测分析方法标准制修订技术导则》(HJ168-2020)的要求,进行检
出限、测定范围(测定下限)、准确度(精密度、正确度)的测定,并通过验证,使方法特
性参数满足相关标准的要求。
1.1.3确定标准方法的特性指标
根据验证实验室的验证报告对方法检出限、准确度(精密度、正确度)的测定数据进行
汇总、整理分析,确定具体的技术内容及检出限、测定下限、精密度和正确度等方法特性指
标。
1.1.4编制标准文本和编制说明
依据《环境监测分析方法标准制订技术导则》(HJ168-2020)和《环境标准出版技术指南
》(HJ565-2010)对标准文本和编制说明进行编辑。
2.2定义和术语
石油包括了烃类(80%-90%)和非烃类和(10%-20%),监测其中烃类包括了烷烃、环烷烃、
芳香烃、环烷芳烃,非烃类包含了烃类的衍生物。
目前世界上一些国家(地区)已建立石油烃健康风险评价的方法,许多国家采用美国总石
油烃工作组的评价方式,该方法只要有三种分析方法,一种是总石油烃(TPH)浓度;另一种是
石油类型浓度的方法,还有一种是单个石油成分浓度。
本标准采用总石油烃(TPH)浓度的分析方法,目标化合物为总石油烃(TPH)中的萃取性
部分(C10-C40),不区分脂肪族和芳香族。
2.2.1石油烃(C6-C9)石油烃(C10-C40)划分的主要依据
a)石油烃的物理性质:石油烃并非简单的化合物,而是一种不同沸点馏分的复杂混合物,
按沸点主要分为汽油(C1-C10)、煤油(C11-C13)、柴油(C14-C18)、重柴油(C19-C26)、润
滑油(C27-C40)和渣油(>C40)。其中汽油(C1-C10)的沸点在40℃-200℃,萃取性石油烃的
11
沸点在130℃-500℃。
b)有机物的前处理方法:目前有机物的前处理主要分为二种,一种为挥发性有机物,
沸点小于200℃,通常采用吹扫捕集、顶空等作为前处理;另一种非挥发性有机物,沸点大
于200℃,通常采用溶剂萃取如索氏、加速溶剂萃取等。
在参照国内外标准和文献的基础上本标准选用正癸烷和正四十烷建立(C10-C40)的保留
时间窗口。
2.2.2石油烃(C10-C40)的定义主要依据
a)确定保留时间窗:由于石油烃(C10-C40)包含了C10至C40的同分异构体,用一种分析
方法对这些复杂混合物全部进行定量很难实现。因此,通过正构烷烃C10和C40两个物质确定时
间窗。
b)确定色谱柱:由于石油烃的校准与单一组分分析物的校准方法有明显不同,石油烃
采用规定保留时间窗范围内所有化合物的峰面积加和进行校准。由于同一化合物在不同色谱
柱中保留时间不一样,若色谱柱不统一,定量保留时间窗范围内的组分就会变化,导致定量
结果的不相同,所以本标准规定色谱柱。
c)石油烃与《土壤和沉积物石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》(HJ1021-2019)
中的目标化合物一致,因此,石油烃(C10-C40)的定义与《土壤和沉积物石油烃(C10-C40)
的测定气相色谱法》(HJ1021-2019)的定义一致。
石油烃定义为在本标准规定的条件下,能够被正己烷-丙酮提取且不被硅酸镁吸附,在
气相色谱图上保留时间介于正癸烷(包含)与正四十烷(包含)之间的物质。
2.3方法原理
污泥中的石油烃(C10-C40)经提取、净化、浓缩、定容后,用带氢火焰离子化检测器(F
ID)的气相色谱仪检测,根据保留时间窗定性,外标法定量。
2.4试剂和材料
除非另有说明,分析时均使用符合国家标准的分析纯试剂,实验用水为新制备的不含目标
物的纯水。
2.4.1试剂
无机和有机溶剂均需在使用前进行实验室空白试剂检查,确保目标化合物没有干扰。
2.4.2标准品
目前石油烃(C10-C40)标准品主要有正构烷烃混合标准溶液和实际油品标准溶液(柴油
/m:m=1:1)两种。本标准在验证时采用正构烷烃作标准品,建议也可使用柴油和润滑油(1:
1)的有证标准品。
2.4.3萃取剂的选择
《土壤和沉积物石油烃(C10-C40)的测定气相色谱法》(HJ1021-2019)中萃取剂为正
己烷-丙酮混合溶液(1:1),也可使用正己烷。
12
由于丙酮易溶于水,环境空气湿度较大时对氮吹浓缩影响较大,且丙酮属易制毒物品,购
买时受到限制。选用污泥样品进行萃取剂选择,分别选择正己烷、正己烷-丙酮混合溶液(3:1)
以及正己烷-丙酮混合溶液(1:1)萃取作比较实验,结果见表1。
表1萃取剂选择实验
污泥测定值()
mg/kg平均值相对标准
萃取剂()偏差
123mg/kg(%)
正己烷39693915401139651.2
正己烷-丙酮混合液(3:1)62316021612361251.7
正己烷-丙酮混合液(1:1)83118123802381521.8
结论:由表1可知,污泥样品使用正己烷-丙酮混合溶液(1:1)进行萃取时,萃取效率
最高;而单纯用正己烷进行萃取,所得污泥结果偏低。故本标准的萃取剂为正己烷-丙酮混
合溶液(1:1)。
2.4.4净化小柱选择
本标准测定的石油烃(C10-C40)不包含植物油,参考相关的标准《土壤和沉积物石油烃
(C10-C40)的测定气相色谱法》采用硅酸镁柱吸附一些极性的化合物,因此,本标准采用硅
酸镁净化柱。
2.4.5其他
无水硫酸钠、硅藻土、石英砂及硅酸镁应在450℃下,烘烤4小时,每一批做空白验收,
必要时可用正己烷或二氯甲烷浸泡处理。
2.5仪器和设备
2.5.1气相色谱仪:具分流/不分流进样口,可程序升温,具有氢火焰离子化检测器(FID)
,并具有峰面积加和功能。
由于石油烃(C10-C40)测定的是混合物总量,定量方法与其它单个物质定量差异较大,
因此,定性时必需使用时间窗对时间窗内所有的分开和未分开的峰进行峰面积加和,而不是对
每个峰积分后再将时间窗内的每个峰进行加和,因此,必须具有峰面积加和功能。
2.5.2色谱柱:石英毛细管柱,30m×0.32mm×0.25μm,固定相为5%苯基-95%甲基聚硅氧
烷,或其他等效的色谱柱。
2.5.3提取设备:加压流体萃取仪、索氏提取装置或其他等效萃取装置。
2.5.4浓缩装置:氮吹浓缩仪、旋转蒸发装置或其他等效萃取装置,应根据仪器情况适当
调节参数。
2.5.5研钵:由玻璃或其他没有干扰物材质制成。
2.5.6滤筒:与索氏提取装置配套,玻璃纤维材质,滤筒应做空白验收,空白测定值应小
于方法检出限。
13
2.5.7硅酸镁净化柱:60mm(柱长)×15mm(内径)的玻璃或聚四氟乙烯柱,底部带粗
孔玻璃砂芯。
将1000mg活化后的硅镁型吸附剂放入50ml烧杯中,加入适量正己烷,将硅镁型吸附剂
制备成悬浮液。然后将悬浮液倒入净化柱中,轻敲净化柱以填实吸附剂。(也可选用相同类型
填料的商用净化柱,每批净化柱应进行验收)。
2.6样品
2.6.1样品的采集和保存
按照CJ/T221-2023相关规定采集污泥样品。样品采集后,立即置于-20℃以下密封、避
光冷冻保存,于7d内完成分析。
样品保存期实验:按照CJ/T221-2023相关规定,污泥制样完成后放置于冰箱中,在0℃-
4℃温度下冷藏保存,样品宜保存7d,选用污泥样品进行保存期实验,样品经4℃分别冷藏1、
3、7、14天后重新测定,污泥样品保存到7天之后偶尔会有发霉现象,计算相对标准偏差,
具体结果见表2。
表2保存期实验
测定值(mg/kg)
测定天数相对标准偏差(%)
第1天第3天第7天第14天
污泥1.04×1041.16×1041.27×1041.43×10413.5
结论:由表2可以看出污泥样品经4℃冷藏1、3、7、14天后,样品可能还有微生物活动,
测定结果有缓慢增高的趋势,所以建议-20℃以下密封、避光冷冻保存,于7d内完成分析。
2.6.2水分的测定
污泥样品含水率的测定按照CJ/T221-2023执行。
2.6.3样品的制备
2.6.3.1脱水
去除样品中的异物,称取约5.0g(精确到0.01g)样品于研钵中,加入适量无水硫酸钠,
研磨均化成流砂状,如使用加压流体萃取,则用硅藻土脱水。当测定水分较高的样品时建议
使用冷冻干燥。
2.6.3.2提取
可选用加压流体萃取或索氏提取等其他有效的提取方法。
a)加压流体萃取
参照HJ782。
将2.6.3.1得到的试样根据体积选择合适的提取池,装入样品,以正己烷-丙酮混合溶液(
1:1)作提取剂,按以下参考条件进行提取:提取温度80℃,提取压力100bar,静止提取时间
14
5min,淋洗时间2min,氮气吹扫2min,循环提取时间2次,也可参照仪器生产商说明书设定
条件。收集提取液,待净化。
b)索氏提取
将2.6.3.1得到的样品全部转移至滤筒中,将滤筒放入索氏提取器中,加入100ml正己烷-
丙酮混合溶液(1:1),提取16~18h,回流速度控制在8~10次/h,冷却后收集所有提取液,待
浓缩。
2.6.3.3浓缩
使用氮吹仪浓缩时,水浴温度35℃,浓缩至1.0ml。亦可使用旋转蒸发浓缩等其他合适的
浓缩方法,具体参数应根据实际情况进行调整。
2.6.3.4净化
依次用10ml正己烷-二氯甲烷混合溶液、10ml正己烷活化硅酸镁净化柱,待柱上正己
烷近干时,将浓缩液全部转移至净化柱中,开始收集流出液,用约2.0ml正己烷洗涤浓缩液
收集装置,转移至净化柱,再用12ml正己烷淋洗净化柱,收集淋洗液,与流出液合并,浓
缩至1.0ml,待测。
依次若样品中存在基本干扰,可采用硅镁型净化柱进行净化。若通过验证,亦可采用其
他合适的净化方法。
2.6.4空白试样的制备
按与试样的制备(2.6.3)相同步骤制备空白试样。
2.7分析步骤
2.7.1仪器参考条件
进样口温度:300℃;进样方式:不分流进样。
柱温:初始温度50℃保持2min,以每分钟40℃的速率升至230℃,以每分钟20℃的速率升至
320℃保持20min。
气体流量:高纯氮气:1.5ml/min,氢气:30ml/min,空气:300ml/min。
检测器温度:325℃;进样量:1.0µl。
2.7.2校准
2.7.2.1石油烃(C10-C40)保留时间窗的确定
取1.0µl浓度为1000µg/mL的正癸烷和正四十烷混合标准溶液,按2.7.1仪器参考条件进行
测定。根据正癸烷的出锋时间确定为石油烃(C10-C40)的开始时间,正四十烷出锋结束时间
为石油烃(C10-C40)结束时间。
15
1—正癸烷(2.89min),2—正四十烷(12.15min)。
图1石油烃(C10-C40)定性物质参考色谱图
2.7.2.2校准曲线的建立
取5个5ml容量瓶,分别加入适量的正己烷,用微量注射器分别加入适量的标准溶液,
用正己烷定容,混匀。配制成石油烃(C10-C40)质量浓度分别为248μg/mL、775μg/mL、
1550μg/mL、3100μg/mL、9300μg/mL的标准系列。
取1.0µl待测试样,按照仪器参考条件(2.7.1),从低浓度到高浓度依次测定。以浓度
为横坐标,以确定的保留时间窗(2.7.2.1)以内所有色谱峰的峰面积和为纵坐标,建立工作
曲线。
由于测定石油烃(C10-C40)时柱温较高,柱流失严重,因此绘制校准曲线时应扣除柱补
偿。柱补偿的测定频次应根据仪器的稳定情况而定,扣除柱补偿后的色谱图的基线与进样前
的基线保持一致,见图2。
2.7.3石油烃(C10-C40)参考色谱图
图2石油烃(C10-C40)参考气相色谱图
表3石油烃(C10-C40)的含量-峰面积
化合物名称123456
石油烃(C10-C40)(µg/mL)0248775155031009300
石油烃(C10-C40)峰面积0.939854.2333172.4572367.1188772.25012296.7773
R=0.9999Y=0.248×X-8.2913
16
2.7.4工作曲线范围的确定
环境监测分析方法标准制订技术导则工作曲线范围的确定主要依据该目标化合物分析方
法的检出限和检测器的线性情况而定。标准编制实验室测定的污泥样品方法检出限为6
mg/kg,最低点为测定下限附近,由于氢火焰离子化检测器的线性范围较广,因此,在线性
范围内高浓度点选择的依据时在分析完高浓度样品后,紧跟的空白样品没有残留。依据《环
境监测分析方法标准制订技术导则》(HJ168)中规定4倍的检出限为测定下限,该方法的污
泥样品测定下限为24mg/kg。
2.7.5方法检出限
本标准的方法是按照HJ168-2020附录A方法特性指标确定方法A.1.1中b)空白试验中未
检出目标物质来进行方法检出限的测定。
分别称取7个5.0g左右的石英砂加入石油烃(C10-C40)标准溶液,使其石油烃(C10-C40)
的浓度为15.5mg/kg,进行加压流体萃取、浓缩、净化,按校准曲线(5.7.2)相同条件进行
测定,计算标准偏差。按公式(1)和公式(2)计算方法检出限,测定下限为计算出方法检
出限的4倍。
a)计算重复测量的标准偏差(SD):
n
()
SDxi-x/n11
i1
b)MDL的计算:
MDLt(n1,0.99)SD(2)
式中:t——置信度为99%,自由度为(n-1)下的t值,可参考表4。
表4t值表
重复次数n自由度(n-1)t(n-1,0.99)
763.143
872.998
982.896
1092.821
11102.764
16152.602
21202.528
17
污泥样品检出限的测定结果见表5。
表5污泥样品检出限、测定下限测定结果
污泥样品石油烃(C10-C40)
平行样品编号
(15.5mg/kg)
114.3
215.0
314.6
测定结果(mg/kg)
413.7
514.5
615.3
718.8
平均值x(mg/kg)15.2
标准偏差S(mg/kg)1.68
值
t3.143
检出限(mgkg)6
测定下限(mg/kg)24
c)检出限合理性判断
根据HJ168要求测定方法检出限的浓度应在计算出的方法检出限的1-10倍之间。本次测
定的污泥中石油烃(C10-C40)方法检出限的浓度为15.5mg/kg,计算出的方法检出限为6
mg/kg,符合HJ168检出限测定的要求。
2.7.6试样测定
取1.0μl待测试样注入气相色谱仪,按照气相色谱参考条件(2.7.1)进行测定。
2.7.7空白试验
按照与试样测定相同的仪器条件进行空白试样的测定。
2.7.8结果计算与表示
2.7.8.1定性分析
根据石油烃(C10-C40)保留时间窗对目标化合物进行定性,即目标化合物积分从正癸
烷(包含)出锋开始时开始,到正十四烷(包含)出锋结束,计算石油烃(C10-C40)的总面
积。
18
2.7.8.2定量分析
根据建立的校准曲线(2.7.2),按照目标化合物的峰面积和(此处的总面积为扣除柱流
失后的总峰面积),外标法定量。
2.7.9结果计算
污泥中石油烃(C10-C40)含量w,按公式(3)进行计算:
V
w
m(1-W1)
(3)
式中:w——污泥中石油烃(C10-C40)的含量,mg/kg;
ρ——由校准曲线计算所得石油烃(C10-C40)的浓度,mg/L;
V——萃取液浓缩定容后的体积,ml;
m——样品量(湿重),g;
W1——污泥含水率,%。
2.7.10结果表示
测定结果小数点后位数的保留与方法检出限一致,最多保留3位有效数字。
2.8精密度和正确度
标准编制组分别对自来水厂和污水厂污泥进行精密度和正确度的测定。
2.8.1精密度
标准编制组选取了1#石英砂空白加标、2#自来水厂污泥(自来水厂污泥加标)、3#污水
厂污泥(污水厂污泥加标),按样品全过程进行精密度测定,每个样品做6个平行样,分别
计算平均值、标准偏差,具体测定结果见表6。
表6污泥样品精密度测定结果
1#石英
样品#自来厂水厂污泥#污水厂污泥
砂23
自自来
自来自来
来水厂污水污水
石英水厂水厂污水
水污泥厂污厂污污水厂污泥
平行号污泥污泥厂污
砂厂泥加泥加
加标加标加标泥加标3
加标污标1标2
12
泥3
191.06619311228179765227572966415442
测定297.05739511205193163157525961115133
结果
396.05429551265188064787599976915790
19
496.06359131234180863328056980517334
592.05829051221196565698053978417366
695.062592112471940668880871012117501
平均值xi
95.06039291233188764847815979216428
(mg/kg)
标准偏差
Si2.444.620.320.871.01432751781087
(mg/kg)
相对标
准偏差
2.67.42.21.73.82.23.51.86.6
RSD(
%)
备注:污泥样品的含水率为4%。
结论:采用本方法研究确定的前处理条件、仪器测定条件、分析步骤及选用的标准品对
实际污泥样品进行精密度测定,相对标准偏差的范围为1.7%~7.4%。
2.8.2正确度
标准编制组对1#石英砂、2#自来厂水厂污泥、3#污水厂污泥样品进行加标回收率的测定
,具体加标浓度和加标回收率测定结果见表7。
结论:采用本方法研究确定的前处理条件、仪器测定条件、分析步骤及选用的标准品对实
际污泥、实际污泥加标的测定,污泥加标回收率的范围为97.6%~103%。
20
表7污泥样品正确度测定结果
2#自来水厂污泥3#污水厂污泥
#石英砂
样品1
低浓度中浓度高浓度低浓度中浓度高浓度
平行号加标样回收率%加标样回收率%加标样回收率%加标样回收率%加标样回收率%加标样回收率%加标样回收率%
191.097.832810262596.7119492.4108884.2318098.5895892.5
297.010434810860293.21328103104180.6312796.8864989.3
396.0103352109662102127798.8111586.33285102930696.1
测定结果
496.010331096.063197.7120593.31572122332110310850112
592.098.930293.561895.713621051569121330010210882112
695.010231898.564499.713371041603124363711311017114
加标量(mg/kg)93.03236461292129232299688
样品值(mg/kg)ND6036484
回收率平均值(%)10210197.699.4103102103
备注:污泥样品的含水率为4%;表中加标样测定结果均为扣除样品基底浓度后的结果。
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