双层膜退火后形成分形花样的分布及其分维

双层膜退火后形成分形花样的分布及其分维

从80年代中期开始，我们详细研究了火灾温度、厚度比和电子辐射等因素对au-ge膜形成剖面的影响，并提出了相应的分解形成机制。在研究分形图形时,主要着重于测定简单的分形维数。但是薄膜中出现的是多个分形结构,简单分维不能得到整个薄膜上多个分形的分布情况,因而需要用多重分形进一步研究。多重分形谱方法可以描述分形体不同层次的特性,涉及的主要是某个参量的概率分布,这种方法已被用来研究显微学测量获得的结果。Huang等用TEM研究了磁性聚合集团的多重分形特征;李华等用多重分形方法研究了固体中的二次电子分布,他们发现二次电子分布越不规则,对应的分形谱越宽;Ohta等研究了枝晶生长时的多重分形谱并和理论进行了对照;王兵等研究了SOS生长时薄膜粗糙度和厚度h的关系,他们得到分形谱宽Δα~h-0.9。本文将多重分形方法用来描述多个分形的分布特征,发现Au/a-Ge双层膜退火后分形晶化的发展同多重分形谱有很好的相关性。多重分形谱的处理Au/a-Ge双层膜用真空蒸发方法制备,真空度为3.0×10-3Pa。将纯Au、Ge预先称量并经常规化学清洗后蒸发到新鲜解理的NaCl衬底上,先蒸18nm厚的Ge,然后再蒸25nm厚的Au。随后在真空炉(真空度为3.0×10-3Pa)中进行热处理,退火温度分别为100℃和120℃,退火后待其自然冷却后,将样品浸入蒸馏水中,用铜网将漂起的薄膜捞起。样品用加速电压为200kV的H-800透射电镜(TEM)观察。用扫描仪将TEM照片输入计算机,通过本实验室编制的FIPS(FractalImagesProcessSoftware)软件将灰度图像转变为黑白图像,然后截取360×360像素进行多重分形处理;在截取的图像上再各取4个完整的分形花样,用Sandbox方法分别计算它们的分维数并得到平均值及其误差。多重分形谱的处理过程如下:将360×360的黑白图片分成像素数为m×m(m是可将360整除的整数)的许多小格,设ε=m/L(L=360)则分形花样分布在(i,j)小格中的概率Pij(ε)定义为:Pij(ε)=Nij(ε)/∑Nij(ε)=Nij(ε)/N(1)Ρij(ε)=Νij(ε)/∑Νij(ε)=Νij(ε)/Ν(1)这里Nij(ε)是分形花样落在(i,j)格子中的像素数目,N是图片上总像素数,改变格子的尺寸ε,分布概率Pij(ε)的子集有:Pij(ε)∼εα(2)Ρij(ε)∼εα(2)式(2)中的α是子集的奇异指数。类比于统计物理,可写出配分函数:χq(ε)=∑pqij(ε)=ετ(q)(3)χq(ε)=∑pijq(ε)=ετ(q)(3)其中τ(q)是描述标度律的指数,从(3)式可得到广义分形维数DqDq=1q−1limε→0ln[∑ijkPqijk(ε)]lnε(4)Dq=1q-1limε→0ln[∑ijkΡijkq(ε)]lnε(4)由勒让德转换可得:α=ddq[(q−1)Dq](5)f(α)=αq−(q−1)Dq(6)α=ddq[(q-1)Dq](5)f(α)=αq-(q-1)Dq(6)这样就得到了多重分形谱f(α)~α。薄膜分形区分布的均匀性图1a-1c是Au/Ge双层膜在100℃经不同时间退火后的TEM形貌像。从图1a及所附的选区电子衍射可知,经45min退火后的薄膜由非晶Ge和多晶Au构成,Au颗粒分布均匀,膜中未出现分形化样。经60min退火后薄膜中出现了较为稀疏的分形花样,其尺寸差别较大,分布也不均匀,如图1b。图1c显示了经70min退火后,分形花区尺寸增大、数目增多,分布仍不很均匀。图2a-2c是Au/Ge双层膜在120℃经不同时间退火后的形貌像。从图2a中可见经30min退火后,薄膜已部分晶化且出现分布不均匀的稀疏的分形花样。图2b显示经40min退火后,薄膜完全晶化,分形数目很快增加,并且比较均匀地布满薄膜。比较图2b和2c可见60min退火后的形貌几乎和40min退火的结果相同。表1列出了不同热处理条件下TEM结果中分形花样的维数D及其所占的面积百分数C。从中可见随退火温度及退火时间的增加,分形花样的数目增加,维数增大。图3是120℃时40min退火后按多重分形方法得到的Lnχq-Lnε曲线,从中可见当q<-1时存在两个区域,如图中所示1区和2区分别对应于测度尺寸ε较大和ε较小的区域,我们仅讨论大测度区。图4a、4b分别是不同温度退火后,薄膜分形区分布的多重分形谱。从图4a中可见100℃退火60min后分形区域对应的多重分形谱很宽,当退火时间增加到70min后,分形谱明显收缩,分形区分布的均匀性改善。图4b显示出在120℃经30min退火后分形谱仍然较宽且不对称;但经40min退火后,分形谱很快收缩变窄,分形区的分布均匀,更长时间(60min)退火后分形谱比40min退火后的情况略有收缩,但变化不很显著,因为分布的均匀性仅略有改进。表2列出了不同条件热处理后薄膜中分形的多重分形谱的数值。其中Δα=αmax-αmin,从表中可见随退火时间的增加,奇异指数极小值αmin增大,奇异指数极大值αmax减小。多重分形谱的定量描述对分形结构的分维常用Sandbox法、面积(S)-回转半径(Rg)法和盒计数法(Box-counting)来进行测算。Sandbox方法通过计算不断增大的方框中分形区像素数目得到分形维数;S-Rg是通过计算各个分形区像素面积和其回转半径的关系得到分形维数;盒计数法通过计算多个方盒尺寸改变时像素不为零的盒子数和盒尺寸的关系来得到分形维数。第一种方法仅适用于计算单个分形的简单分维,而不能反映多个分形区的分布特性;S-Rg法虽然需要对多个分形分别测量,但得到的仍是多个分形的平均分维数,也就是说,它和分形区的分布无关。简单的盒计数法用于处理包含多个分形区的整个图形,但由于它忽略了方盒中包含的像素数目的差别,它也只能给出简单的分维数。用盒计数法时不忽略方盒中包含像素数目的多少,按(1)式得到盒内分形图形的概率后才能得到反映分形区分布的多重分形谱。从TEM的结果可以看到随退火时间的增加,分形花样的枝叉由疏变密,每个分形花样的分形维数(见表1)可以用来对疏密程度定量描述,但对于分形区域在薄膜上如何分布仍缺乏了解,这就需要用多重分形谱加以说明。多重分形谱f(α)~α可以反映被考察的物理量(这里是分形生长的概率)不均匀分布的性质,它能给出比简单的分维数更丰富的信息。分形谱中大的α反映的是分形生长概率小区域的性质,而小的α反映的是生长概率大区域的性质;分形谱的宽度Δα则反映生长概率的分布的不均匀程度,Δα越大表明生长概率分布越不均匀。从Au/a-Ge膜的分形谱随热处理条件的变化(图4a和4b)可见:在所研究的正常标度区,100℃退火45min及120℃退火30min时分形区域较小,分布弥散且不均匀,对应的分形谱很宽;当经120℃退火40min后,分形花样基本充满整个表面,分布也较为均匀,对应的分形谱很窄并基本对称;120℃退火60min后,TEM结果比120℃退火40min的情况更均匀,对应的分形谱也进一步收缩,这说明分形谱可以很好地描述分形区的分布特征。一般地讲,分形区分布越均匀,对应的钟状分形谱就越窄。若分形区均匀地占满全部薄膜,对应的分形谱将从