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同轴圆柱系统中电子平均能量与电压的关系

0脉冲电压波形的形成脉冲离子硫酸钠技术是在电子束硫酸钠技术的基础上发展起来的,能够克服后者的缺点,因此受到了重大利用。它用ns级高压脉冲,在接近大气压的烟气中产生高能电子,与H2O、O2作用,形成强氧化基团,将SO2氧化为SO3,进而再与NH3和H2O反应生成(NH4)2SO4。何种脉冲电压波形才能产生足够高能的电子是此技术的关键之一。已有的计算机模拟研究重点在预计放电通道的发展过程。本文推导了同轴圆柱电极系统中电子能量简化计算公式,并通过试验,得到系统可达到的最大不击穿电压,进而得出波形(上升时间tf,脉冲宽度tw)与系统所能产生最大电子能量的关系,为脉冲放电等离子体应用时的参数优化提供了一个试验与计算相结合的简便方法。1电子能量与电极最高电压放电时电子集合体的速度分布规律与气体分子运动速度相似,按麦克斯韦速度分布为(1/2)mev2ee2=(3/2)kTe,式中ve为电子平均速度,k为波尔兹曼常数,Te为电子平均温度。电子从电场获得能量而使其温度升高。一个电子在电场E中受力为eE(e为电子电荷),其每秒移动的距离为μeE(μe为电子迁移率),获得的能量为μeeE2。设电子与分子每次碰撞的能量损失系数为A(对应弹性和非弹性碰撞,其值分别为2me/M和M/(me+M)=1,其中me和M分别为电子和分子质量),每秒损失的能量为γ(3/2)AkTe(其中碰撞频率γ=ve/λe,λe为电子自由行程)。电子平均温度由这种能量的平衡而定:μeeE2=γ(3/2)AkTe(1)μeeE2=γ(3/2)AkΤe(1)电场中电子沿电场宏观平均作匀速(ve=μeE)运动。电子与其他粒子碰撞引起单位时间内电场驱动方向动量变化的平均值为γmeve。由动量守恒原理得γmeve=eE,所以μe=e/meγ,故电子平均动能:We=λeeE/2A−−−√(2)We=λeeE/2A(2)因λe=kT/πrp(r,p,T分别为气体分子半径,压力和温度),故室温(25℃)大气压下电子在空气(平均r=3.7A),λe=37.7μm。电子在电场作用下被加速,与气体分子发生弹性碰撞时,由于me≪M,电子不断从电场中获得能量而几乎不损失,一旦电子能量达到了气体分子的激励或电离能,则认为电子与气体分子每次碰撞为非弹性碰撞(不考虑碰撞激励或电离概率)。可见,发生非弹性碰撞是放电时电子运动的稳定状态,不排除有少数电子的能量继续增加。故按非弹性碰撞由试验数据计算电子能量得出平均极限能量。对半径R1内电极和半径R2外电极的同轴圆柱系统,极间电压为U时,系统半径r处电场强度E=U/rln(R2/R1),所以We=λeU/2A−−−√rln(R2/R1)(3)We=λeU/2Arln(R2/R1)(3)可见电极系统确定后,电子平均能量与电极间电压呈正比。但电极最高电压受系统击穿电压的限制。因此式忽略了空间电荷引起的电场畸变效应,故计算值低于实际值。2测量和记录波形脉冲电源原理见图1,其中C1为充电电容,C2为放电电容,无感电阻Rf、Rt分别为波头、波尾电阻,用来调节波形。用ns分压器和TDS340数字存储示波器测量和记录波形,典型波形见图2。反应器为同轴圆柱结构,内电极为直径0.2mm不锈钢丝,外电极为长316mm,内直径20mm的不锈钢管。用Rf和Rt调整tf和tw,测量并记录同轴圆柱系统击穿时的脉冲电压峰值ubm,此即该tf、tw时本电极系统所能达到的最高电压,按(3)式即可计算出此时系统中平均电子能量。3试验结果与讨论3.1两极值ls分布电压上升时间对击穿电压峰值的影响见图3,可见tf增加,ubm随之降低,且在tf<50ns时最为显著;tr>50ns后,tf的影响不大,ubm趋于饱和。对tw=480ns的电压波,tf由61ns减到37ns时,ubm提高35.6%;对于tw=25.6μs的电压波tf由65ns减到37.3ns,ubm提高47.95%。进一步减小时,两种脉宽的ubm-tf曲线有重合的趋势,这可能意着tf小到一定时,一定tw范围内,ubm可能只与tf有关,而与tw关系不大。图4为根据ubm-tf曲线,按式(3)算出室温大气压下最大电子能量(中心电极表面处)与电压上升时间的关系曲线,它与图3的趋势一样,这是We正处于ubm的缘故。图5为We沿同轴圆柱系统径向的分布曲线,可见,高电子能量集中于中心电极表面区域,而后电子能量急剧下降,在外电极内表面,电子能量只有中心电极表面的1%。tf=37ns,tw=480ns电压波形内电极表面We=18.8eV,达到强氧化基因·OH,O等的生成能量;一旦离开内电极表面,r=0.05cm时,We只有3.73eV,达不到强氧化基团的生成能量。实际上,一旦中心电极表面发生强烈的电子崩,形成流注,流注头部电子能量很高空间电荷大大加强外电场,使流注从高场强区向低场强区发展。3.2tw对ubm的影响图6为tf=37ns时,ubm-tw特性曲线,可见ubm随tw增加而降低(tw从126ns增至25.6μs时,ubm降低12%),但tw>25.6μs后,则影响减少,ubm趋于饱和,图7为根据图6和式(3)计算出的最大电子能量(中心电极表面)与脉冲宽度关系曲线,其与ubm—tw变化趋势一样。4tw关系和能量水平a.电极系统及气体条件一定时,电子平均能量与电极系统的击穿电压呈正比,提高击穿电压可提高电子能量。b.减小tf可提高击穿电压峰值,且tf<50ns时更

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