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沂沭断裂带中西段钾质火山岩地球化学特征及其成因

碱性火山岩是一套具有地壳双重地球化学特征的特殊岩浆岩组合。它们通常来自较深的地方,并包含地球下地幔性质和地壳幔相互作用过程的丰富信息。因此,它是探索地球深部物质组成、发展和动力学机制的重要研究对象(foleyandpercilo,1992;coto等人,2010;gao等人,2010;薛怀民等,2010;chen等人,2012;kuritni等人,2013)。山东沂沭断裂带及其两侧地区广泛发育晚中生代火山岩,这套火山岩普遍具有偏碱富钾的特征,总体可归为钾玄岩系(或橄榄安粗岩系,Wangetal.,1996)。已有的研究表明,这些岩石主要起源于富集地幔的部分熔融,是华北克拉通于晚中生代期间发生巨量岩石圈减薄的直接响应(Fanetal.,2001;Qiuetal.,2002;Zhangetal.,2002;张宏福等,2005;Yingetal.,2006;Lingetal.,2009;吴齐等,2013),但目前对这类岩石的成因认识尚存在分歧,特别是对源区地幔的富集机制存在不同观点。为此,本次以山东沂沭断裂带中南段莒南—大店一带的钾质火山岩为对象,进行了元素与Sr-Nd-Hf同位素组成的系统研究,旨在进一步探讨区内钾质火山岩的源区富集机制与成岩过程,进而全面揭示岩石的成因。1白垩系绿色创造的火山主体沂沭断裂带纵贯山东中部,由一系列NNE向断裂组成,其中主干断裂主要有4条,自西向东依次为!郚-葛沟断裂、沂水-汤头断裂、安丘-莒县断裂和昌邑-大店断裂。断裂带内广泛分布晚中生代火山岩,它们多产于断陷型火山盆地中,空间上主要沿断裂带呈线型展布(图1a),指示断裂带对火山岩的产出具有明显的控制作用。这些火山岩主体可归为白垩系青山群(图1a),自下而上可进一步区分为4个旋回,分别对应4个地层组,即后夼组、八亩地组、石前庄组和方戈庄组(刘明渭等,2003),其中以八亩地组分布最为广泛,岩性主要为偏碱性的粗安质/安粗质或粗面质火山岩,而其余3组地层多发育于鲁东的胶莱盆地。莒南—大店一带的钾质火山岩在层序上归属于早白垩青山群八亩地组,其中莒南钾质火山岩位于沂沭断裂带东侧主干断裂———昌邑-大店断裂的东侧,火山盆地紧邻断裂带,总体呈NW向展布,盆地内火山岩岩性主要为安粗质—粗面质晶屑熔结凝灰岩或凝灰熔岩,潜火山岩广泛发育,岩性主要为安粗斑岩,它们呈岩株状侵入火山岩中,构成火山-潜火山岩杂岩体。大店一带的钾质火山岩沿主干断裂呈NNE向线性展布,主要为安粗质—粗面质火山熔岩与火山碎屑岩。这些钾质火山岩的西侧主要为大盛群或王氏群陆源碎屑沉积岩所超覆,东侧广泛发育晚中生代二长质或正长质中偏碱性侵入岩(图1b)。2样品选取及样品采集按李兆鼐等(1989)基于我国实际资料出发提出的火山岩SiO2-(K2O+Na2O)分类方案(图2),莒南一带的钾质火山岩主要为安粗岩和少量粗面岩,其潜火山岩相岩石富含呈弱定向排列的钾长石斑晶(图3a),具典型的斑状结构,因而定名为安粗斑岩;大店一带的火山岩主要为粗面岩。考虑到喷出相的火山碎屑岩岩性较混杂,本次研究主要选择岩性较均一的潜火山岩相或熔岩相样品。莒南安粗质火山岩呈紫红—褐灰色,斑状结构,斑晶以板条状斜长石居多(图3b,c),此外尚有碱性长石、角闪石和黑云母,斑晶角闪石多呈粒状并保留六边形边缘轮廓(图3b),黑云母呈片状,斑晶角闪石和黑云母多不同程度暗化。基质呈微晶结构,主要由斜长石、碱性长石和铁质不透明矿物组成,斜长石微晶间常充填碱性长石填隙物(图3c)。潜火山岩相的安粗斑岩与喷出相的安粗岩在矿物组成上基本相似,但在斑晶含量、大小和含水铁镁矿物的暗化程度等方面略有差异。从宏观上看,由于潜火山岩相含有许多(15%~20%)呈弱定向排列的钾长石斑晶(图3a),因此与熔岩很容易区分,二者应为同期异相的产物。大店粗面岩呈灰红—褐红色,斑状结构,斑晶主要为碱性长石和黑云母,黑云母多暗化,基质为粗面结构,主要由柱状碱性长石微晶呈弱定向排列构成(图3d)。3分析3.1分析方法及流程在严格避免污染的条件下,对全岩样品进行破碎、淘洗和磁选以及重液分离,分离出锆石精样。然后在双目镜下观察所分离锆石的特征(如颜色、透明度、晶型等),挑选出表面平整光洁,具不同长宽比例、不同锥面特征和颜色的锆石颗粒。将挑选的锆石颗粒用环氧树脂胶结,待固结后细磨至锆石颗粒中心露出,并抛光制成样品靶。对抛光后的锆石样品,先在西北大学大陆动力学国家重点实验室采用安装有MonoCL3+型(Gatan,U.S.A.)阴极荧光探头的扫描电镜(Quanta400FEG)进行阴极发光(CL)图像拍摄,以了解被测锆石的内部结构,并作为锆石年龄测定选取分析点位的依据。除CL图像外,本次研究的其它测试项目(锆石U-Pb年龄和Hf同位素,以及全岩主量-微量-稀土元素和Sr-Nd同位素)均在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室完成。锆石U-Pb年龄测定采用与Aglient7500aICP-MS连接来的NewWave213nm激光取样系统,激光束斑直径为30μm,频率为5Hz。样品经剥蚀后,由He气作为载体,再与Ar气混合后进入ICP-MS进行分析。U-Pb分馏根据澳大利亚锆石标样GEMOC/GJ-1(207Pb/206Pb年龄608.5±1.5Ma,Jacksonetal.,2004)来校正,采用锆石标样MudTank(732±5Ma,BlackandGulson,1978)作为内标以控制分析精度。每个测试的流程约分析15个样品,开始和结束前分别分析2次GJ标样,另外测试1个MT标样,期间一般测10个待测样品点。U-Pb年龄和U、Th、Pb的计数由Glitter(ver.4.4)获得。详细的分析方法和流程类似于Griffin等(2004)。由于204Pb的信号极低,以及载气中204Hg的干扰,该方法不能直接精确测得其含量,因此,使用嵌入Excel的ComPbCorr#3-15G程序(Andersen,2002)来进行铅校正,年龄谐和图用Isoplot程序(ver2.49,Ludwig,2001)获得。锆石原位Lu-Hf同位素组成分析是在LA-ICP-MS锆石U-Pb定年的基础上,参照锆石阴极发光(CL)图像,选择在原年龄测定点位置或附近进行,所用仪器为NewWaveUP193激光剥蚀系统及与其相连接的ThermoNeptunePlus多接收等离子体质谱仪(MC-ICP-MS),以He作为载气,分析中使用的激光束斑直径为35μm,剥蚀频率为8Hz,剥蚀时间为26s,采用锆石MT和Penglai作为外部标样,本次实验获得的上述2个标样的176Hf/177Hf比值分别为0.282485±0.000009(n=13,2σ)和0.282898±0.000019(n=11,2σ),详细分析方法见侯可军等(2007)。3.2稀土元素和微量元素全岩元素地球化学组成分析首先经详细的岩相学观察与鉴定,选出新鲜均匀具代表性的样品,然后对样品进行破碎、研磨至200目以上以待测试。主量元素采用ThermoScientificARL9900型X射线荧光光谱仪测定,测试电压为50kV,电流为50mA,每个元素扫描时间为20s。相对于标准样品的测定值,相对误差在元素丰度>1.0%时为±1%,元素丰度<1.0%时为±10%。微量和稀土元素采用FinniganElementⅡ型电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定,样品用1mL浓HF+0.5mL浓HNO3在190℃溶解48h,以保证样品完全溶解,同时在测试的过程中采用F-基体匹配分析技术,有效地解决了Nb、Ta、Zr、Hf等元素在稀硝酸介质中不稳定问题。对USGS国际标准样品(BHVO-2)的测定结果表明,样品测定值和推荐值的相对误差小于10%,且绝大多数值在5%以内(高剑峰等,2003)。Sr-Nd同位素组成采用TritonTI表面热电离质谱(TIMS)测定,将样品烘干后称取50mg,完全溶解于HF+HNO3的混合酸中,采用BioRad50WX8阳离子交换树脂分离提纯出Sr和Nd,详细的分析流程参考濮巍等(2005)。Sr、Nd同位素比值分别采用86Sr/88Sr=0.1194、146Nd/144Nd=0.7219进行质量分馏校正,实验过程测定的标样NISTSRM987的87Sr/86Sr=0.710248±0.000004(2σ),标样JNdi-1的143Nd/144Nd=0.512096±0.000008(2σ),与这两个标样的推荐值十分吻合。4结果4.1测试点th/u比本次研究选取莒南安粗斑岩(11SD-19)和大店粗面岩(11SD-17)二件样品进行锆石U-Pb年龄测定,被测样品的详细经纬度坐标及LA-ICP-MS锆石U-Pb定年结果列于表1,代表性被测锆石颗粒的阴极发光(CL)图像及测定点位和相应的206Pb/238U视年龄示于图4,图5为年龄谐和图。莒南安粗斑岩被测锆石多为浅黄色或无色,透明—半透明,多数呈棱柱状自形晶,长径主要变化于100~250μm,长宽比多为1.5∶1~3∶1,阴极发光图像均显示出较清晰的震荡环带结构(图4a),且所测锆石的Th/U比值均较高,变化于1.99~3.00(表1),表明它们均为典型的岩浆结晶锆石(Corfuetal.,2003;WuandZheng,2004),且没有发生显著的Pb丢失(Connelly,2000)。对该样品本次共获得18个有效测试点数据,在206Pb/238U-207Pb/235U谐和图上,这些数据点基本均投影在谐和线上(图5a),表明被测锆石未遭受明显的后期热事件的影响。它们的206Pb/238U年龄介于117~121Ma,经计算获得的206Pb/238U年龄统计权重平均值为118.7±0.7Ma(MSWD=1.8,2σ),代表安粗斑岩的形成年龄。大店粗面岩被测锆石多呈褐色或褐红色,半透明,其晶形呈棱柱状,但多数发育不完好,粒度较莒南安粗斑岩中的锆石小,长径多变化于100~150μm,长宽比多为1∶1~2∶1,这可能与其赋存于喷出相,而后者赋存于潜火山岩相有关。被测锆石的Th/U比值很高(=2.61~6.33,表1),应为寄主岩具偏碱性的特点所致,阴极发光图像发育不明显的韵律环带,未观察到核-边结构(图4b),指示它们应为岩浆结晶锆石。本次对该样品共获得17个有效测试点数据,在206Pb/238U-207Pb/235U谐和图上,这些数据点也均投影在谐和线上,17个测试点的206Pb/238U年龄变化于116~120Ma,经计算获得的206Pb/238U年龄统计权重平均值为118.3±0.6Ma(MSWD=0.85,2σ),代表粗面岩的形成年龄。由上述定年结果可以看出,潜火山岩与火山岩的成岩年龄在测试误差范围内基本一致,足见二者为同期异相岩浆活动的产物。4.2里特曼指数表2列出了莒南—大店一带钾质火山岩代表性样品的主量、微量和稀土元素测定结果。主量元素组成上,区内钾质火山岩主要为一套中性火山岩组合,其SiO2介于59.97%~67.32%;火山岩显著富碱,K2O+Na2O=8.95%~10.57%,里特曼指数(σ)为4.10~5.48,并普遍富钾,按TAS分类建议的(Na2O-2)<K2O为钾质类型的方案(LeBasetal.,1986),所有样品均属于钾质类型,且多数样品K2O>Na2O。在SiO2-K2O和K2O-Na2O关系图上,样品点均投影于橄榄安粗岩系区(图6)。这套火山岩Al2O3含量较高(=14.27%~16.74%)、TiO2含量较低(=0.36%~0.88%),也与橄榄安粗岩系火山岩富铝贫钛的化学组成特征(Al2O3>14%,TiO2<1.3%,Morrison,1980)一致。随着SiO2含量的增加,火山岩的CaO、MgO、Fet2O3、TiO2、P2O5含量减低,而全碱(K2O+Na2O)含量升高,说明成岩过程中存在分离结晶作用。4.3矿物形成与ndt的关系表3列出了莒南—大店一带钾质火山岩的SrNd同位素组成测定结果及根据年龄计算的有关参数。由表中数据可看出,区内火山岩具有富集的Sr、Nd同位素组成特征,且变化范围相对较小,其ISr=0.7086~0.7091,εNd(t)=-16.9~-18.2。这一Sr-Nd同位素组成与吴齐等(2013)最近对莒县—大店—莒南一带粗安质—粗面质火山岩研究所获得的结果基本一致(ISr=0.7082~0.7095,εNd(t)=-16.4~-19.8),也与邻近的相关岩石十分接近(图8),如莒南石英二长岩(ISr=0.7083~0.7088,εNd(t)=-16.7~-17.3,Liuetal.,2008)、莒南晚中生代镁铁质岩脉(ISr=0.7079~0.7086,εNd(t)=-15.3~-17.0,Liuetal.,2008)、大店正长质侵入岩(ISr=0.7085~0.7088,εNd(t)=-16.5~-17.9,Lanetal.,2011)等,说明它们应有相似的岩浆源区。这些岩石的Sr-Nd同位素组成与沂沭断裂带含幔源捕掳体和捕掳晶的典型幔源岩石———方城玄武岩(ISr=0.7096~0.7101,εNd(t)=-13.1~-14.4,Zhangetal.,2002)也具相似性,指示它们在成因上应具紧密联系。莒南—大店一带钾质火山岩的锆石Hf同位素组成普遍具有显著偏低的εHf(t)值,其中莒南安粗质火山岩为-22.3~-24.3,大店粗面岩为-19.7~-23.6,它们的变化范围均很小(表4,图9a,c)。钾质火山岩的锆石εHf(t)值同样可与区内相关岩石相对比,如莒南安粗质火山岩与莒南—莒县一带晚中生代镁铁质岩脉(εHf(t)=-21.1~-23.5,Liuetal.,2008)及莒南石英二长质侵入体(εHf(t)=-21.8~-22.9,Liuetal.,2008)基本一致,大店粗面岩与大店正长岩(εHf(t)=-16.4~-21.2,Lanetal.,2011)十分接近。在t-εHf(t)关系图上,样品点落在或靠近中—新太古代地壳演化域(图10),锆石二阶段Hf模式年龄(安粗质火山岩:2.57~2.69Ga;粗面岩:2.41~2.65Ga,表4,图9b,d)落在华北克拉通基底二阶段Nd模式年龄峰值范围内(2.4~3.0Ga,Wuetal.,2005),指示基底地壳组分参与这些岩石的形成。5讨论5.1矿物及成岩过程对火山岩形成的积极影响由于钾质火山岩的Sr-Nd-Hf同位素组成与区内同时代的镁铁质岩脉相似,也可与邻近方城盆地含辉石岩捕虏体及橄榄石和辉石捕虏晶的玄武岩相对比,因此,它们应主要起源于地幔。但如前所述,区内钾质火山岩均富集大离子亲石元素、贫高场强元素,且均具有富集的Sr-Nd-Hf同位素组成特征,指示成岩过程中有明显的地壳组分参与,这一地球化学特征是源区富集(地壳物质在地幔源区发生混染与交代)所致,还是浅部地壳物质混染的结果,抑或是二者的叠加,这是首先需要讨论的问题。前人对沂沭断裂带及其两侧地区晚中生代中基性火山岩的研究均表明,这些火山岩的岩浆在上升过程中未受到显著的浅部地壳物质的混染,如方城玄武岩含有辉石岩捕虏体和橄榄石捕虏晶,说明其岩浆上升速度快,不具备与陆壳物质发生强烈相互作用的地质前提(Zhangetal.,2002)。蒙阴钾玄质火山岩的K2O/P2O5、K2O/TiO2比值相对稳定,全岩Sr、Nd同位素组成与从全岩中分离出的单斜辉石单矿物十分接近(Qiuetal.,2002),这些均指示区域范围内中生代火山岩成岩过程中未遭受显著的地壳物质的混染作用。莒南—大店一带钾质火山岩的Sr-Nd同位素组成较均一,它们的ISr和εNd(t)值不随SiO2含量的变化而发生显著变化(图11),安粗质火山岩的La/Sm、La/Yb、Tb/Yb、Zr/Hf等分配系数相近的不相容元素比值变化范围均很小,这些特征排除了岩浆上升过程中存在强烈的浅部地壳物质的混染作用。因此,区内钾质火山岩富轻稀土和大离子亲石元素、贫高场强元素,以及所表现出的富集Sr-Nd-Hf同位素组成特征应主要为陆壳物质在源区混染和交代所致,即它们应起源于富集地幔的部分熔融。Liu等(2008)对苏鲁造山带偏碱性侵入体和镁铁质岩脉的研究也认为,这些岩石未遭受显著的浅部地壳混染作用,地壳组分主要通过在地幔源区发生混染和交代参与成岩。5.2地潭源区的演变对陆壳物质进入华北地块陆下地幔的方式主要存在二种主流观点,一种观点认为是由于晚中生代时期大规模的拆沉作用,导致华北陆块太古代地壳物质重循环进入地幔(Lietal.,2002;Gaoetal.,2004;Xuetal.,2008;Liuetal.,2008;Lingetal.,2009;周群君等,2013);另一种观点则主张是由于三叠纪时期的大陆深俯冲作用,将扬子陆壳物质带至地幔(Zhangetal.,2002;Xuetal.,2004;周新华等,2005;Lanetal.,2011;Yangetal.,2012;Huangetal.,2012)。莒南—大店一带钾质火山岩的锆石二阶段Hf模式年龄介于2.4~2.7Ga之间,与华北地块基底变质岩的Nd模式年龄(主要为2.4~3.0Ga,陆松年等,1996)基本一致,该区南侧汤头盆地钾质火山岩中存在2.43~2.56Ga的古老继承锆石(邱检生等,2012),这些特征说明它们的源区组成中应存在因拆沉而进入地幔的华北克拉通的古老地壳物质。众多学者也从不同角度探讨了华北中生代大规模拆沉作用形成的可能机制,如张旗等(2001)指出燕山中晚期中国东部(主要为华北地块)可能是一个高原,其下地壳在分熔出埃达克质岩石后,残余物转变成密度大的榴辉岩,同时加厚的岩石圈地幔比软流圈地幔冷,导致其密度也大,因此,岩石圈地幔和下地壳可以发生拆沉作用而进入软流圈地幔,并促使软流圈地幔上涌。Gao等(2004)报道了华北北部侏罗纪火山岩起源于榴辉岩相下地壳拆沉进入上地幔后发生部分熔融的直接地球化学证据,并认为发生于中国东部中—新生代克拉通内部的大陆岩石圈减薄及强烈的构造-岩浆作用,均与岩石圈下部的拆沉作用和软流圈物质上涌作用有关。近年来,对苏鲁造山带镁铁质岩脉及偏碱性侵入体(Liuetal.,2008),以及对山东中生代高镁与低镁安山质火山岩(Lingetal.,2009)的研究均表明,它们的地幔源区遭受过华北克拉通太古代榴辉岩质下地壳拆沉析出熔体的交代作用。尽管华北中生代普遍遭受过因大规模拆沉作用而进入地幔的榴辉岩质下地壳析出熔体的改造,但其东南缘明显叠加有因深俯冲而进入地幔的扬子陆壳的印记,这已为大量的研究资料所证实,其中最具说服力的首推对方城玄武岩的研究,元素-同位素的综合示踪显示其源区遭受过因深俯冲而进入地幔的扬子陆壳析出熔体的改造(Zhangetal.,2002)。根据对鲁西地块中生代镁铁质岩石Sr-Nd-Hf同位素组成的区域变化,发现其源区地幔具有明显的分区性,北部镁铁质岩石的源区具EMI型特征,而南部幔源岩石则主要起源于EMII型地幔,这一源区地幔的区域性演变被认为主要与三叠纪时期扬子向华北的深俯冲过程有关(Xuetal.,2004;Zhangetal.,2004;Yingetal.,2006;Huangetal.,2012;Yangetal.,2012),特别是华北东南缘的鲁西南和胶南地区以及北淮阳地区的中生代岩石圈地幔曾受到过扬子陆壳俯冲-碰撞作用的强烈改造,扬子俯冲陆壳物质熔融形成的熔体和地幔橄榄岩相互作用形成富集的岩石圈地幔,这一富集地幔的部分熔融是导致中生代火山岩具有岛弧型地球化学特征的主要原因(Zhangetal.,2004;张宏福等,2005)。最近,Yang等(2012)进一步指出扬子陆壳深俯冲对华北东南缘陆下地幔影响的波及范围大致为200km。莒南—大店地处华北东南缘,其钾质火山岩的地球化学特征除显示源区地幔遭受过拆沉华北陆壳析出熔体的改造外,也显示受到过深俯冲扬子陆壳的影响,如其ISr值(=0.7086~0.7091,表3)与鲁西地块南部费县-蒙阴一带源区地幔受到过扬子陆壳混染与交代的中生代镁铁质岩石(ISr=0.7084~0.7125,邱检生等,2005)十分接近,而明显高于鲁西地块北部济南-邹平一带镁铁质岩(ISr=0.7040~0.7060,邱检生等,2005)。选择亏损地幔(DMM)分别与华北克拉通上壳(NCCUC)、华北克拉通下壳(NCCLC)及扬子克拉通下壳(YCLC)进行二端元混合模拟计算,可以看出,钾质火山岩的Sr、Nd同位素组成靠近亏损地幔(DMM)与扬子克拉通下壳(YCLC)的混合线(图8),说明火山岩的源区中应存在因深俯冲进入地幔的扬子陆壳组分。钾质火山岩显著亏损高场强元素(Nb、Ta、Ti,图7a),La/Nb比值(=2.06~3.75,表2)相似于岛弧火山岩,在(Ta/La)N-(Hf/Sm)N关系图上,样品点接近遭受俯冲流体/熔体交代作用的地幔源区(图12),这些特征均说明它们的岩浆源区存在有深俯冲的扬子陆壳物质。因此,莒南—大店一带钾质火山岩的源区地幔极可能遭受了因扬子板块深俯冲和华北克拉通岩石圈拆沉等多次富集事件的影响。由于地幔岩石的部分熔融一般只能形成玄武岩浆,而钾质火山岩的SiO2、K2O+Na2O含量明显偏高,MgO及Cr、Ni、Co等相容元素含量偏低,说明钾质火山岩应为富集地幔部分熔融形成的母岩浆经进一步结晶分异演化的产物。Liu等(2008)对区内相关岩石的研究表明,镁铁质脉岩是由原始岩浆经进一步的单斜辉石分离结晶形成,而偏碱性长英质岩石则为原始岩浆经钾长石、斜长石、钛铁矿或金红石分离结晶的产物。大店粗面质火山岩的分异指数(D.I)较莒南安粗质火山岩高(分别为93.9和76.5~85.8,表2),说明其经历了更高程度的分异演化,吴齐等(2013)对莒县一带粗安质-粗面质火山岩的研究也认为它们是同源岩浆经分异演化的产物。从Harker图解可看出,火山岩的SiO2含量与MgO、TiO2、P2O5含量及(La/Yb)N和δEu值之间存在不同程度的负相关,与Rb/Sr比值之间则具较明显正相关(图13),这些成分变异趋势指示成岩过程中存在铁镁矿物、斜长石、钾长石,以及富轻稀土矿物(如磷灰石、独居石等)和钛铁矿等的分离结晶。粗面质火山岩Nb、Ta、Zr、Hf等高场强元素含量较安粗质火山岩高,与这些元素趋向于岩浆演化晚期偏碱性熔体中富集的特点一致。莒南—大店一带的钾质火山岩在构造位置上紧邻沂沭东侧主干断裂产出。研究表明,沂沭断裂带深截大陆地壳可至壳幔边界,穿越该断裂带的一系列地学断面显示,断裂带之下的岩石圈比两侧薄20~40km(朱光等,2002),因此是软流圈物质上涌及地幔改造与置换作用的良好通道。该断裂左旋走滑的初始时间约143~125Ma,此后引张程度不断增强(Zhuetal.,2005)。据此我们可以设想钾

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