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文档简介

中国工程热物理学 学术会议论 刘珂,王涛※,杨占伟,郭光海,张振,马春元(山东大学燃煤污染物减排国家工程实验室,山东济南摘要以褐煤为原料,采用一步法快速制备粉状活性半焦,并研究了制焦温度和模拟烟气组分对活NO关键词StudyonadsorptionofSO2andNObypowderactivatedsemi-cokesLIUKe,WANGTao,YANGZhanwei,GUOGuanghai,ZHANGZhen,MA(NationalEngineeringLaboratoryforCoal-FiredPollutantsEmissionReduction,ShandongUniversity,Jinan250061,China)AbstractActivatedsemi-cokeswerepreparedbytheone-steprapidpreparationtechnologyfromlignite,theeffectsofpreparationtemperatureandsimulatedfluegascomponentsontheadsorptionpropertiesofSO2andNOovertheactivatedsemi-cokeswerestudied.Theresultsindicatedthatthesemi-cokespreparedattemperatureof850℃isofthebestadsorptioncapacitiesofSO2andNObetween400and850℃.Moreover,thesimulatedfluegascomponentsalsohavegreatinfluenceontheadsorptioncapacitiesofSO2andNOovertheactivatedsemi-cokes.H2OcanpromotetheadsorptionofSO2overactivatedsemi-cokes,butinhibittheadsorptionofNO.TheadsorptionpropertiesofSO2overactivatedsemi-cokesaremuchbetterthanthatofNO.SO2andNOcaninhibittheadsorptionofeachotheroveractivatedsemi-cokes.Keywordsactivatedsemi-coke;adsorption;SO2;0基金项目:国家自然科学基金王涛(1982-),讲师,Tel612,Email:wtao@模拟烟气中SO2和NO性能的影响。(MH1Table1Theproximateandultimateanalysisofraw 在沉降炉反应器上制备活性半焦,沉降炉实验系统如图1所示。1Figure1Experimentalsystemofpowderactivatedsemi-cokes0.5g/min6L/minN2颗粒的运动速度等于气体流速与颗粒终端速度之和。沉降炉反应器采用长2m、内径80mm的耐高温不锈钢管。为保证加热均匀,采用上、下两段的分段加热方式。实验中通过改变沉降炉内温度(℃,℃,℃,℃,℃)研究制焦温度对活性2OSO2NO吸附性能实验在恒温固定床实验系统上进行,该系统包括模拟烟气配气系统、固定床反应器以及烟气分析系统,实验系统如图2所示。2Figure2ExperimentalsystemoffixedbedN2、O2、SO2、NOH2O组成。N2、O2、SO2、NO由气瓶供给,可通过控制水浴锅的温度及N2流量实现,气体流量控制采用质量流量计实现。水浴锅400mL/min,模拟烟气组2N215mm500mm的250mm3001g,反应器外部为电加热装置,吸附实验的温度设定为75℃。采用傅立叶红外烟气分析仪(GasmetDx4000)对反应器进出口气体中SO2和NO的浓度进行测量。2Table2CompositionofthesimulatedflueO2/H2O/SO2/NO/N6006068068680性半焦对SO2NO的吸附效率hSO2(hNO按式(1)计算:2hSO(hNO)=(c0-c1)/c0 2P2Q(Q 0

t

1

0 RT 0QSO(QNOSO2(NO)的吸附量,mg/g;P为反应压力,浓度,ppmqv为模拟烟气体积流量,L/s;MSO2(NO)时间,s,本文采用2h吸附时间为标准计算活性半焦对SO2NO的吸附量。吸附量,其中制焦气氛中O2体积分数为2%,吸附实验中模拟烟气组分为NS。 adsorptionefficiencyofSO2overactivated

adsorptionefficiencyofNOoveractivated3制焦温度对活性半焦SO2NOFigure3EffectofpreparationtemperatureonadsorptionefficiencyofSO2andNOoveractivatedsemi-4制焦温度对活性半焦SO2NOFigure4EffectofpreparationtemperatureonadsorptioncapacityofSO2andNOoveractivatedsemi-全吸附(100%)10min,700600℃下依次降低,4005003(b)NO的吸附效率下降速度明显快于其4500SO2NO的吸附量变化很小,当500SO2NO的吸附量均明显提高;随着制焦温400850SO210mg/g30mg/gNO0.8mg/g2.4mg/gSO2的吸附量明显高NO的吸附量。这说明在一定温度范围内,随着制焦温度的提高,挥发份释放速SO2NONOSO2置换解析,从而造成活性半焦吸附SO2的能力强于其吸附NO的能力。56SO2和NO850O22%,模拟烟气组分见表2。adsorptionefficiencyofSO2overactivated

adsorptionefficiencyofNOoveractivatedsemi-5模拟烟气组分对活性半焦SO2NOFigure5EffectofsimulatedfluegascompositiononadsorptionefficiencyofSO2andNOoveractivatedsemi-6模拟烟气组分对活性半焦SO2NOFigure6EffectofsimulatedfluegascompositiononadsorptioncapacityofSO2andNOoveractivated5(a)NOH2OSO2有很大影响,对H2O5(a)bc可知,NOSO25(b)a、bSO2对活性半焦吸附NO的抑制作用更为强烈。NOSO246mg/gNO而没有H2O5(b)H2OSO2NO有明显的抑制作性半焦对SO2的吸附性能明显好于其对NO的吸附性能。下将吸附到表面的SO2最终催化氧化为H2SO4,具体反应路径如下:SO2(gas)fiSO2(ads)O2(gas)fi2O(ads)H2O(gas)fiH2O(ads)SO2(ads)+O(ads)fiSO3(ads)SO3(ads)+H2O(ads)fiH2SO4(ads)2NO(a)fi(NO)2O2+CffiO2(a)(NO)2(a)+O2(a)fi2NO2(a)2NO2(a)fiNO3(a)+H2O存在时,H2O会占据活性半焦表面的一部分制焦温度对活性半焦吸附SO2和NOSO2NO的性能也有很大影响,H2O的存在会促存在对活性半焦吸附NO的抑制作用更为明显。DaviniP.SO2adsorptionbyactivatedcarbonswithvariousburnoffsobtainedfromabituminouscoal[J].Carbon.2001,39(9):1387-1393.AtanesE,Nieto-MárquezA,CambraA,etal.AdsorptionofSO2ontowastecorkpowder-derivedactivatedcarbons[J].Chemicalengineeringjournal.2012,211:60-67.YudaT,MatsuokaM,HanashitaK,etal.Processforproducingformedactivatedcoke[P].1996-6-王洋,张守玉,房倚天,等SO2脱硫剂-活性焦的制备方法[P].山西:CN1304787,2001-07-25.WangYang,ZhangShouyu,FangYitian,etal.PreparationmethodofSO2desulfurizingagent-activatedcoke[P].Shanxi:CN1304787,2001-07-25.LiangDaming,SunZhongchao,LiLanting,etal.Akindofpreparationmethodandapplicationofactivatedcoke[P].Beijing:CN101538038,2009-09-23.邹炎.烟气治理活性焦的制备方法及其制备的烟气治理活性焦[P].北京:CN1806910,2006-07-26.Zhouyan.Preparationmethodofactivatedcokeforfluegastreatmentandactivatedcokepreparedbythismethod[P].Beijing:CN1806910,2006-07-26.梁大明.活性焦干法烟气脱硫技术[J].煤质技术2008(648-LiangDaming.Dry-processfluegasdesulfurizationtechnologywithactivatedcoke[J].CoalQualityTechnology.2008(6):48-51.李兵.粉末活性炭循环流化床吸附脱除烟气中SO2的实验研究[D].济南:山东大学,LiBing.ExperimentalstudyonadsorptionremovalofSO2fromfluegasbypowderactivatedcarbonincirculatingfluidizedbed[D].Jinan:ShandongUniversity,2012.ZhangZ,WangT,KeL,etal.Powder-activatedsemicokespreparedfromcoalfastpyrolysis:Influenceofoxygenandsteamatmosphereonporestructure[J].Energy&Fuels.2016.张振.粉状活性半焦的快速制备过程及SO2吸附特性研究[D].济南:山东大学,ZhangZhen.Studyonfastpreparationofpowderactivatedsime-cokeandcharacteristicsofSO2adsorption[P].Jinan:ShandongUniverisity,2016.马春元,张振,王涛,等一种粉末活性焦快速制备的方法[P].山东:CN104891487A,2015-09-09.MaChunyuan,ZhangZhen,WangTao,etal.Akindoffastpreparationmethodofpowderactivatedsemi-coke[P].Shandong:CN104891487A,2015-09-09.李兰廷,解炜,梁大明,等.活性焦脱硫脱硝的机理研究[J].环境科学与技术2010(879-LiLanting,XieWei,LiangDaming,etal.MechanismofremovalofSO2andNOonactiv

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