中性极化超镜的发展与应用

中性极化超镜的发展与应用

中立是一个良好的研究核反应因素。它具有低电流量、高质量、磁极和低能量的特点。中子具有波粒二相性,慢中子波长与晶体内原子间距相当,所以中子散射的研究能在原子尺度层面准确获取物质的结构和动态特性等微观信息,可用于分析晶体结构、成分组成、解析化学反应和侦测物质结构转变等。中子超镜是慢中子研究领域不可或缺的装置。因为中子具有波动性,当中子与物质发生相互作用时,会类似光一样在物质表面和界面产生反射和折射现象,中子超镜就是通过全反射原理来实现中子的高效率传输。中子超镜是由中子光学常数相差较大的两种材料交替沉积在中子仪器内壁的非周期性多层膜。中子超镜膜层厚度的设计方法主要有Mezei方法和Hyter-Mook方法。相比于早期中子导管内壁的单层Ni或58Ni,中子超镜使得不同波数的入射中子在多层膜的不同位置得到反射,从而扩展了中子全反射临界,也大大提高了中子的传输效率。中子超镜性能评价指标由m值和RC表示,m值代表中子在超镜表面的全反射临界角与Ni的全反射临界角的比值,RC表示中子超镜在全反射临界角处的中子反射率。研究大临界角与高反射率的中子超镜已成为国际热点和前沿课题。中子超镜分为极化和非极化两类,本文主要介绍了中子极化超镜的原理、特点及发展与应用。中子极化超镜被广泛应用于冷中子束的极化,是由铁磁性层与非铁磁性层交替沉积而成的非周期性多层膜。它的评价指标除了m值和RC外,还包括代表中子极化能力的极化率P。常见的中子极化超镜有Fe/Ag、Fe/Si、FeCoV/TiN等,主要应用于中子极化器与分析器。1中日衍射磁结构分析每种粒子都有电荷和磁矩。中子的总合电荷为零,所以呈现不带电,但总合磁矩却不为零,中子具有自旋磁矩。因为中子具有磁矩而没有电荷,可利用中子磁矩同晶态物质的原子磁矩的磁相互作用来测量物质的原子磁矩分布状态,并不受物质中电荷的影响,这就是中子衍射磁结构分析。在传输过程中的极化效率为:要想获得最高的极化效率,就得使自旋向上的中子几乎全部被反射回来,而基本不反射自旋向下中子,意味着以及R↓<<1。2极化中方超镜材料层中子超镜的第一次出现在1976年,Mezei以设计方法制备了用于极化器与分析器的m=2.3的Fe/Ag中子超镜,这也是第一个中子极化超镜。后面陆续出现了不同类型、不同材料的中子极化超镜,应用范围也日益广泛。不同于非极化中子超镜材料层的选择比较单一,基本上都是Ni/Ti,极化中子超镜的铁磁性材料层和非铁磁性材料层可以有多种选择。不同材料有着不同的特点与优势。如FeCo/Si与Fe/Si两种超镜相比较,FeCo对于自旋向下的中子平均散射长度比Fe的更小,但另一方面Co对中子的吸收系数越远大于Fe,并且FeCo/Si超镜的剩磁能力相比Fe/Si要小得多。对于非磁性层材料,可根据超镜的性能要求以及与铁磁性层结合的难易程度来选择,常见的非磁性材料层有Al、Si、Ag和TiNx等。2.1tig对复合吸收层的性能中子极化器主要分为反射型和透射型,对于反射型极化器,在中子极化超镜与基体材料的中间还需要一个吸收层,这样才能吸收透射进来的自旋向下的中子而不被基底反射回去。Gd对中子有强烈的吸收能力,但纯Gd的溅射系数很高,很难生成精确光滑的膜层,而且Gd层在小角度时还会反射回部分中子。TiGd有着良好的溅射性质,而且TiGd的散射长度密度比Gd小得多,这样中子就能很容易穿透TiGd层。所以,TiGd成为了吸收层最常用的材料。研究表明吸收层越厚,就能吸收更多的中子,但并非越厚越好。随着厚度增加,超镜的界面粗糙度也会增加,这会导致中子在界面发生漫散射,从而降低自旋向上中子的反射率。为了进一步提高吸收层的吸收中子能力,S.Wehrli等人设计了TiNx与TiGd结合的双层系统。这种系统进一步降低了吸收层的散射长度密度,减小了对中子的反射,吸收效果更明显。他们对比了3种吸收层对自旋向下的中子的反射曲线,如图1。这3个吸收层上面都是20层[TiNx(5nm)+FeCoV(5nm)]多层膜。从图中可看到,系统1与系统2的吸收层总厚度相同,而TiNx与TiGd结合的双层系统2明显比单层系统1吸收中子的能力更好。系统3是为了进一步优化吸收层而设计的系统。结果表明TiNx与TiGd的结合能有效增强中子的吸收。2.2剩磁极化超镜中子极化超镜已成为最重要的中子束极化装置之一,为了满足各种研究的需要,中子极化超镜需要在低磁场条件下呈现出高极化效率。如果中子极化超镜的铁磁性材料有着足够高的剩磁能力和矫顽力场,它就可能在任意方向的外部弱磁场条件下使用,这类中子极化超镜又被称为剩磁极化超镜,剩磁极化超镜是现在使用最广泛的中子极化超镜。剩磁超镜的高剩磁能力和足够的矫顽力场与其铁磁性层各向异性的应力有关。剩磁极化超镜是在各向异性溅射条件下制成的。在溅射沉积超镜过程中,通过减小溅射靶前端孔一个方向的孔径角,使得溅射原子入射角只在这一个方向会很小,而在其它方向会很大,从而在膜平面内产生各向异性应力分布。同时,在磁化面内磁弹性耦合各向异性也会导致剩磁行为。剩磁极化超镜的主要优点就是使用环境不需要加特别大的外部磁场,大磁场往往会干扰实验中的其它磁场。柏林中子散射中心(BEN-SC)的中子自旋回波分光计(SPAN)使用的剩磁极化弯曲管就是利用了剩磁超镜这个特点。另外,剩磁极化超镜在短暂的高磁场脉冲条件下就能实现磁化反转,也就是可以马上获得相反自旋态的中子,而不需要使用自旋倒向器。这个原理被应用到了瑞士散裂中子源(SINQ)的三重轴分光计(TASP)与多功能反射计装置(AMOR)。P.Bue383ni等人制造的Fe50Co48V2/TiNx剩磁超镜,有明显的剩余磁化能力。图2是已经使用了3年的m=2的Fe50Co48V2/TiNx超镜沿着易磁轴的磁滞曲线,其矫顽磁场。在H=0时,剩磁Mr接近饱和值(93%),表明Fe50Co48V2/TiNx超镜即使在很小的负导向场下也能磁化。Fe50Co48V2/TiNx超镜的全饱和磁场接近200〇e。研究表明超镜的矫顽磁场HC会随膜层厚度减小而减小。图2中的插图就是膜层厚度减小后的Fe50Co48V2/TiNx超镜的磁滞曲线,HC急剧减小。Bue56eni等人还测试了Fe50Co48V2/TiNx超镜高温的稳定性。在200℃下,超镜的性能没有太大改变。当温度升到300℃时,一些样品的膜层会从基体上剥落。他们发现高温会减小Fe50Co48V2/TiNx超镜的反射率,但对它的剩磁性没有太大的影响。结果表明溅射沉积的FeCoV/TiNx剩磁超镜有着很好的抗高温与应力弛豫能力。2.3极化仪器的设计前面提到的反射型极化器有不少缺点,如:反射会分散中子束;反射次数越多,中子离开极化器几率越小;反射仪器的吸收层会降低反射效率等。而基于极化腔的透射型极化器,除了克服了以上的问题外,还使得极化仪器的整体结构更简单。这种透射型的极化腔也应用到了分析器中。如图3是极化腔的示意图,两条平行线表示镀着普通Ni膜的中子管,V字型表示镀着中子极化超镜的Si片。在V型尖端部分Si片双面都镀了超镜。极化腔的原理就是中子束在进入腔体后,对于掠入射角满足θcs<θ<θcSM的中子,自旋向上的中子会被V字型Si片上的中子极化超镜反射后偏射出去,而自旋向下的中子会直接透射而过,透射强度的损失主要是Si基体对中子的吸收。图4是一个应用了极化腔的分束器。它除了一根主管外,还有一根沿着V型边延伸出的副管。注入中子后,就能从主管中得到自旋向下的中子束,从副管中得到自旋向上的中子束。2.4薄膜弯曲管及其选用中子极化超镜已普遍应用于极化弯曲管中。图5是SINQ散裂源中反射仪所用的极化弯曲管B58B,由双面都镀有Fe50Co48V2/TiNx剩磁超镜的含硼玻璃板弯曲堆栈而成,这样自旋向上的中子透射进来后,至少会被反射一次。超镜与玻璃板之间溅射了一层Ti1-xCdx合金,用来吸收自旋向下的中子。玻璃板之间有着垂直条带的Al隔层,用来阻止薄玻璃板弯曲。弯曲管的弯曲度由背板的内表面决定。这种弯曲管在200〇e磁场(全饱和磁场)下1s的时间就被磁化向上或者向下。图6是弯曲管B58B的透射性与导向场B的关系图。当控制场减小到0mT的时候,透射会降低,因为来自周围的杂散磁场会使中子束去偏极。当B达到2mT时透射效果恢复。当B=-5mT时,透射强度又会出现一个明显下降,这归因于较低的矫顽力使得超镜中最薄的那些膜层开始沿着导向场磁化,导致透射降低。当B<-5mT时,超镜膜层会再次全磁化,并透射出自旋向下的中子。这些结果表明了弯曲管可以作为中子自旋选择器。同时P.Boni等人还发现通过加入中间层可以减小弯曲管各超镜反射面之间的间隙,实现中子束聚焦。2.5零磁场3d分极器中子分析器也广泛应用了中子极化超镜,如BENSC的中子自回波分光仪SPAN中的径向分析器。这类分光仪的样品周围必须是轴向对称磁场。任何外加磁场都会破坏磁场对称性,所以分析器中应用到了径向磁化的剩磁弯曲管,它能在近零磁场的条件下使用。图7就是一个零磁场3D分极器,它由2个磁化方向相互垂直的剩磁超镜弯曲管组成。2个弯曲管有各自的旋转轴。通过旋转弯曲管,就能分析不同自旋态中子。这种分析器能够分析3个垂直极化方向的中子,而不需要使用自旋倒向器或自旋旋转器,这也使得中子分析器的整体结构更加简单。3fe/si/ge/tinx超镜的再磁场在中子极化超镜的研究过程中,遇到过许多困难和一些关键性问题,如死层、残余应力、再磁化机理等,近年来随着研究的不断深入及研究技术的不断发展,这些难题也逐渐被解决。对于典型的Fe/Si中子极化超镜,在Fe层与Si层的界面处,会因为相互扩散而形成厚度约为5ue425的死层。扩散会导致Fe的铁磁性散射长度下降甚至消失,死层中80%是没有磁化的Fe,同时这些死层也会增加对自旋向下中子的反射。为了阻止Fe、Si相互扩散形成死层,J.Stahn等人采用了在沉积Si层时加入N2以及O2活性气体的反应溅射方法。结果表明反应气体与Si层的结合,增加了膜层磁性散射长度密度,减小了膜层应力,同时减小了Fe和Si之间的相互扩散。U.Rücker等人通过逐层测量磁性的方法研究了FeCoV/TiNx剩磁极化超镜的再磁化行为。他们发现FeCoV/TiNx超镜在30mT的磁场下可被再磁化。在更低磁场下,超镜不会完全再磁化,薄的膜层的磁化比厚膜层的更容易反向。同时他们通过极化中子反射计精确获得了与外磁场方向平行磁化和反向平行磁化的各自的膜层数。在平行磁化膜层与反向平行磁化膜层的界线周围的磁性非常不均匀,还存在着与外磁场垂直的磁向,这会减小铁磁性层的磁性散射长度密度,从而影响到中子极化超镜的反射率与极化率。N.K.Pleshanov等人发现在中子极化超镜的磁性层与非磁性层之间增加负中子势的纳米层会抑制非期望自旋中子的反射。他们利用纳米技术制造了含有中间层(厚度为1.5nm的Ti层)的CoFe/Ti/TiZr/Ti中子极化超镜,并与CoFe/TiZr中子超镜进行了对比,如图8。从图中可明显看到前者对自旋向下的中子反射要小,表明纳米中间层对提高极化中子膜性能有着很大的潜力。类似的,R.Maruyama等人在Fe/Ge超镜膜层之间加入中间层Si,制成了Fe/Si/Ge/Si超镜,有效减小了实现高效极化所需的外磁场强度。他们发现这个中间层中的Ge-Si固溶态的形成减小了Fe/Si/Ge/Si超镜中的压应力,得到的结论是Fe/Si与Fe/Ge膜层的压应力分别是Fe/Si/Ge/Si膜层压应力的4.4、2.7倍。M.Bleuel等人使用Fe/Si/Ge/Si极化超镜作为单色器和磁性六极管透镜,聚焦了中子束,第一次实现了用极冷中子来完成小角度中子散射的测量实验。图9是小角度散射仪(SANS-I)中极化装置部分的简图。在制造超镜过程中,膜层的残余应力是一个关键性问题,它可能导致膜层脱落。为了消除膜层的残余应力,D.G.Merkel等人对m=2的Fe/Si中子极化超镜进行了不同能量的He+辐照实验。结果表明随辐照量增加,膜层的残余应力会降低,而Fe/Si超镜的中子反射率和极化率也会下降。比如他们用能量为500keV,通量为1×1016/cm2的He+辐照Fe/Si超镜后,超镜膜层中的残余应力降低了80%,同时反射率降低了23%,极化率下