锂离子电池正极相关材料

锂离子电池具有工作电压高、无记忆效应、环境友好等优点，已经成为21世纪绿色电池的首选。锂离子电池的关键材料之一是正极材料，目前商品化锂离子电池的正极材料主要是LiCoO2，但存在成本高、实际比容量偏低、抗过充电性能差、安全性能不佳等问题，严重阻碍了锂离子电池的进一步发展，限制了它在更广领域的应用，迫切需要研究者开发出成本低、性能优良、安全性高的锂离子电池正极材料以满足电动汽车等新兴行业的需求。锂离子电池是绿色环保电池，是二次电池中的佼佼者。与镍镉电池(Cd．Ni)和镍氢电池(Ni．H)相比，锂离子电池具有工作电压高、比能量大、充放电寿命长、自放电率低等显著优点，且没有Cd-Ni电池中镉的环境污染问题。锂离子电池的上述特点，使其可以向小型化方向发展，因而适合于小型便携式电器电源，如移动、笔记本电脑、照相机等。这些电器与人们的商务活动和日常生活紧密相连，使用的群体广，新旧换代快。锂离子电池还可以用于电动工具和电动车电源替代Cd．Ni电池和铅酸电池，一方面Cd-Ni电池和铅酸电池的原材料上涨，成本提高，发展受限，我国出口退税政策调整；另一方面欧盟在2005和2006年相继出台了两项与化学品相关的RollS和REACH法令，前者限制了铅、镉等6种化学元素的使用，后者则规定上万种化学药品要重新注册。所以这为锂离子电池行业发展带来了新的机遇【l】。此外，锂离子电池也是航空航天和军事等领域要求空间上移动使用的新一代清洁安全能源，以及作为家庭和交通照明、备用电源、储能电站等时间上移动使用的储能调峰电源。因此锂离子电池有非常广阔的应用范围。1．2锂离子电池发展概况锂离子电池的发展可以追迥到锂二次电池，锂二次电池的研究最早始于20世纪60--70年代的石油危机，当时主要集中在以金属锂及其合金为负极的锂二次电池体系，但锂在充放电过程中由于电极表面的凹凸不平，导致表面电位分布不均匀，造成了锂的不均匀沉积。这种不均匀沉积导致锂在一些部位沉积过快，产生锂枝晶，当锂枝晶发展到一定程度时，一方面会发生折断，造成锂的不可逆损失；另一方面锂枝晶的产生会刺穿电池的隔膜，将正极与负极连接起来，引起短路，产生大电流进而生成大量的热，引起电池着火甚至爆炸，从而引发严重的安全问题，因此这种电池未能实现商品化【2】。锂二次电池的突破性发展源于Armand的“摇椅电池(Rockingchairbatteries)”的构想，即采用低插锂电势的嵌锂化合物代替会属锂为负极，与高插锂电势的嵌锂化合物组成二次锂离子电池。Scrosati等【3】以LiWO2或Li6FeO3为负极，以TiS2、WO3、NbS2或V2O5为正极组装成二次电池。1987年，Aubom等【4】装配了以MoO2或WO2为负极，LiCoO2为正极的“摇椅式”电池。与金属锂为负极的二次锂电池相比，这些电池的安全性能和循坏性能大大提高。但由于MoO2和WO2等负极材料的嵌锂电位较高(07～2.0VvsLi+/Li)，因此未能得到实际应用。1990年日本Sony能源技术公司首先推出实用型锂离子电池。该电池既克服了二次锂电池循环寿命短、安全性差的缺点，又较好地保持了二次锂电池高电压、高比能量的优点。由此，二次锂离子电池在全世界范围内掀起了研究开发热潮，并取得了巨大的进展净。锂离子电池的关键材料之一是正极材料，所以锂离子电池对正极材料的要求也很高。从上世纪70年代开发锂电池起，经过30多年的研究，多种嵌锂化合物可作为锂离子电池的正极材料。然而作为理想的锂离子正极材料，应具备以下性能：(1)金属离子在嵌入含锂化合物时应具有较高的氧化还原电位，从而使电池的输出电压较高。(2)含锂嵌入化合物应允许大量的锂能进行可逆的嵌入和脱出，得到高的电容量。(3)在进行锂的嵌入和脱出过程中，主体材料的结构没有或很少发生变化，以确保电极具有良好的可逆性，氧化还原电位随着锂含量的变化应比较小，从而使得电池的输出电压不会发生明显的变化。(4)含锂嵌入化合物应具有较好的电子电导率和离子电导率，这样可以减少极化，能够大电流充放电。(5)含锂嵌入化合物在较高的电压范围内应具有良好的化学稳定性，不溶于电解液，也不与电解质等发生化学反应。(6)锂离子在含锂嵌入化合物中的化学扩散系数应尽可能的大，以确保良好的电化学动力学特性。(7)从商品化的角度而言，含锂嵌入化合物还要有来源广泛、价格低廉、对环境友好等特点。许1韵．边6世正极柜材料酷的发祝展现佣状再锂离藏子电侄池正与极材享料中窝的活码性物茄质大秋多数克是含泳锂的件过渡趁金属牛氧化泡物。摆目前猛，对果正极锁材料巡的研钢究主席要集新中在于钻酸坟锂、握镍酸御锂、眨锰酸秤锂、微磷酸四铁锂思等柔。否Li凤C潮oO泊2吐有味3唉种物贿相，溉即层册状结齐构相链、尖患晶石黑型结元构相鼠和岩胞盐结阀构相绝。目夹前在床锂离灵子电问池中题应用棒最多帆的是悼层状挣钻酸蔬锂，伞为二础维层注状结贡构【督9捎】予。钴识酸锂帜是最针早发榨现也缩是目炭前研惑究的储最深缓入的植锂离和子电养池正余极材居料，植理论品容量便为梢27姓3m毯A加h彻／搜g盲，具犹有工退作电仪压高息、充模放电区平稳速、比叶能量择高、忧循环驳性能宋好的下特点孔。但湿其实晚际容议量只初有理投论容院量的诵一半天，钴颤的利仆用率掌低，盆抗过毒充电赔性能槽差，滥在较齿高充贿电电浴压下兵比容镜量迅葛速降吐低。双同时然，由充于钴梨资源迁匮乏雨，价通格高途，并侨且具魔有毒封性，重因此胃在很齐大程宣度上侄限制励了其治使用窜范围蝴，尤苹其是钻在电宫动汽疗车和晓大型兄储备傲电源闲方面沈受到隶限制皂。括Li练Ni款O躁2链与怪Li枝C桂oO煌2民结构聪相似嚼【趋l搅0慕】紧，理炉论容哈量戏为镰27竞4m厨A亚h璃／巴g狸，实毙际容勿量已望达到坚1逼80逝-使20塔0m拒A注h灭／档g专，而逝且价苏格便订宜，翁储叫量多盯，自袖放电旨率低照，烛对环禽境无心污染节。榆但也最存在牙着一浪些缺寒点，富如难荷以合羡成计糟量比珠产物疾，循类环容阵量衰安退较请快，察热稳烛定性耗差等肃，这威与化险学计打量比厦的镍陷酸锂挺难以糊合成惧有关疲【咸l校1透】的，趁也是避目前堪镍酸内锂还距没有禁在商餐业锂便离子介电池热中得资到广飞泛应猜用的可主要方原因覆。由妙于锰恋资源威丰富皂，价如格低腔廉，火无毒胸无污尊染，率被视迹为具筛有发松展潜般力的泄锂离脏子电桐池正垂极材监料。吩锰的闭氧化懂物存逝在尖尼晶石阔型倦的汪Li贿Mn梢2倒O治4稿和层棋状四Li佛Mn碎O攻2防两种渠类型贩。尖李晶石撤型与的闲Li颠Mn喉2幼O若4羊理论柜容量准为贞14切8m湾A且h赶／皇g绢，而厚实际骡放电守容量泛为挨12游0m开A矩h债／南g影，具翅有安摩全性坟好，胖容易脏合成叼等优佣点，恼是目北前研确究较牢多的珠锂离映子电廉池正角极材胡料之绍一。茶但净Li宪Mn坟2柄O闯4话在充财放电爆过程坦中容运易发语生结忠构畸续变，令造成堆容量链迅速业衰减铅，特仪别是换在较峡高温极度的倦使用雅条件蝶下，蒙容量锦衰减收更加米突出贿。这厦主要所是由金于深吼度放崖电时夹存骑在被Jo捡h纹n叼．孕Te担ll键e苦r日畸变烧，高名电位绸时电害解液俘分解允和湾Mn筝3+晨以歧讯化反堵应从澡活性圾材料隐表面猛溶解杰。层尼状症Li斥Mn歇O变2泳材料含的理拼论容耐量挨为谈28箩6m忽A宇h卖／改g裁，目电前实俱际容秧量洋为初14里0罩—乱20斯0m窄A辨h桃／芽g旷。但旷在电否池循趴环过陈程中宴会转米变成半尖晶对石结妥构而硬导致即较大瞎的能渐量衰赛减，仙制备夏也比图较困付难。近近几戒年，刮国内下外懂对答Li学Fe即P状O邀4狭进行继了广认泛研淘究，该其理拥论比造容量卫为激17姻0m细A顽h燃／带g息，原框料来肯源广崖泛，窃价格休低廉村，无灿毒性卧，环见境兼茂容性益好捞，用摇做正乱极材柱料时蓝热稳瓜定性惨好、央循环顽性能腾优良委、安烟全性袖好，沟适用处于电抵动车跨等所晚需的场大型毙移动摇电源漆，被蓬认为声是较条理想卵的新备一代历锂离双子电占池正起极材妹料庙【叨1造2累】。画但它鹊存在佣两个怠大仿的缺慌陷服：咬(1锅)徐电子擦导电旗性很污小，评不利岩于可嘉逆充砌放电脚；痒(2交)珠锂离顿子在抹其中寺的扩涛散慢蔽，不嗽利于影高倍侨率放庆电。岛为了涛提高扭其导灿电性倚能，否一般倾对磷翅酸铁拥锂进翅行碳矛包覆孤【街1夏3享】。仅另外翠还有缴些研瓦究通撒过掺峰杂剥M商n滑，蹲M蝶g匆，置A吊1贱，妹T须i静，爹Z抄r爬，磨N权b床，店W摊等世【郊1省4义．】绕改善娃其性怜能。三目前践，对闸于正软极材咸料的判研究铸多集拜中在匹对材欢料进怪行掺煎杂和饿包覆星、改悔进制您备方允法如以改摘善正赶极材欣料的码性能梯。桥发展发高性原能锂呜离子阀电池奶的关枕键技绩术之搞一县是络正至极材借料的擦开发弟目前闻正极乞材料藏研究援的热缩点主次要集篇中在唇层状刺化合要物如祥Li日Co顺O佣2污和祖Li笼Ni外O签2膜，尖显晶石钻结构容化合乏物役如丈Li精Mn沈2焦O皂4片和橄册榄石伞结构心化合年物倚如昏Li劫Fe科P武O饶4速。荷1参．夺4结层状腾Li组Co谣O狮2府正极驾材料观早馒在随1哨95撇8施年新Jo张hn利st窗o仇n且等扁【砌1方6疫】就觉测定胀出塔Li蠢C档oO身2牵具宅有溜Na浆Fe势O步2昨型层眠状结群构。议而将辱其作族为锂退离子时电池积正堆极材陆料使嗓用却便是遗在沙19饼8剂0叮年甩Mi砖zu荣sh占im需a杠等狠[7万]播提出惯的，旨后来委由弟So扯n券y兔公司市实现宫了商昌业化持。由任于唐Li箩Co盆O柴2威具有倒放电库电压丈平台洁高、已放电疼平稳绕、循池环性缎能好欲、比脑能量恐高等贞优点低，且说生产惕工艺欣简单昨，所惭以率运先占早领了嗽市场伍，到信目前苦为止张，先Li踩Co含O骡2兴仍是兄应用涂最广双泛种的锂以离子逮电池拦正极芬材料蜻。夫1勿．麦4次．要1夹层状批Li晌Co拖O拌2炕的结宝构和违性能怪Li杨Co怖O挤2绕属于智六方兄晶系猜，呈禁α检-N言aF姥e温O存2净型层船状结猴构杨。在拢理想励的层舞状温Li蚊Co浴O顷2剩结构赢中掏，迟“露Li斧+背和拾Co胆3+晶”扮各自只位于真氧立玻方紧执密堆笔积层视中交悉替的者八面洒体阿3串a幅和缓3贝b艰位置顶，晶毫胞参着数定为坛a=荒2俩．历81嚼62敲盛A因，根c=也1锋4蒜．田08歉1男A婚。由利于锂贺离子风在键邀合强刺的父C为oO刚2货层间锈进行弊二维肺运动甚，锂样离子刻电导系率高张，扩辱散系减数牵为裙10惰-9警—旬．逐。颈10插-7货c掉m理2认·船s更-1炭．卫。偏19川9仆2口年凳Da酷h或n碑首次臂利用宁原灾位缝XR明D饱方矩法浓(Z邪n害si哈tu里X犹-r况ay孔d习if转fl赢ac颠ti牲on吴)跌研究支电极继材料明在充骡电敞过程越中结慨构的猪变化备，文聪献指生出司Li免Co杜O敌2必(x婶>轮0各．蜻75携)惭在充聚电过遍程中黎，随蚀着锂期离子错的脱章出，析相碰邻姑O篮原子你层间松的静谨电斥子力作纠用增兽强而读导致栏C蹲轴膨注胀，剂层板叨间距极不断紫扩张滑，源在央x=拦0寒．酿4投时达予到最罗大并档保持侦稳定予，当洽进一细步脱即锂盒到喘x<欧0负．厕4示后导正致结独构不讽稳定叫而发宇生层斥板塌尘陷模【奴1顺8贡】。腥1偶．路4踢.封2筑层状自Li康Co线O慢2皂的合评成方缠法爪层玉状捕Li同C0繁0生2短的制商备方贴法一监般有浓固相纳合成斜法和择软化籍学合翅成法棚两大抚类。泊固相静合成寻法就吃是以橡固体依反应商物为队原料桶，混聪合均情匀后亮在加仁热的荐条件打下将赛反应追物原坛料在佳一定筒的温槐度下挑恒温呈一段怨时间颠，就蓬能得银到产凤物，任这也孤称为暮陶瓷神法，间是目季前商丙业化战生产雹所采误用的卵方法慢。稿而软魂化浊学合匀成法吩又可柳以分查为溶吹胶．呢凝胶稠法、谋喷雾摔干燥灰法、去水热获法蚂[1质9-示23梢]劫。传表统的票高温嘉固相劳合成露法制蠢备镜Li顺Co盛O限2猴是以每锂和扫钴的盆碳酸锯盐、拴硝酸锹盐、倡氧化热物或祥氢氧另化物友等作惧为锂丙源和润钻源暮【扁21但-2碗5煮】意，其梢中研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