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带电粒子活化分析第1页,共20页,2023年,2月20日,星期一何谓带电粒子活化分析

具有一定能量的带电粒子与物质中的原子核发生核反应时,如果反应的剩余核是放射性核素,则测量这放射性核素的半衰期和活度,就可以确定样品中被分析元素的种类和含量。这种元素分析方法称为带电粒子活化分析(记为CPAA)。

CPAA起始于上世纪五十年代后期,目前已发展成为一种较为成熟的材料分析手段。第2页,共20页,2023年,2月20日,星期一基本原理---入射粒子和靶发生核反应的条件

入射粒子和靶和发生核反应的条件是两者的相对动能必须满足:第3页,共20页,2023年,2月20日,星期一

带电粒子引起的核反应的反应式可写为:

反应前后总电荷值和能量守恒,反应规律遵从微观量子力学的运动规律,一般情况下发射粒子为γ光子、中子、质子和α粒子。基本原理---带电粒子引起的核反应表达式第4页,共20页,2023年,2月20日,星期一Q方程

阈能该方程可由能量守恒和动量守恒得出,详细推导请参见《原子核物理》。基本原理---核反应中的能量关系第5页,共20页,2023年,2月20日,星期一

定义:单位时间入射粒子在靶中引起的核反应数,用P(t)表示。

产生率的一般表达式:基本原理-核反应的产生率a)加速器束流的品质有一定的能量分布g(E0,Ei),代表具有能量在Ei到Ei+dEi之间的粒子数占总数的份额,也就是粒子具有能量为Ei的几率。b)粒子穿透一定的深度后会产生一定的能量歧离f(Ei,E,x),表示能量为Ei的粒子在进入深度为x处时,由于能损,使其能量变为E到E+dE之间的几率。所以,深度x处,待测元素含量为C(x)的反应产生率为:第6页,共20页,2023年,2月20日,星期一D[cm]A[cm2]C[atoms/cm3]I[s-1]束流强度S-1单位体积内的原子数cm-3截面cm-2样品厚度cm第7页,共20页,2023年,2月20日,星期一D*E0EthE=0R(Eth)R(E0)

D*:活化有效路径

D*=R(E0)-R(Eth)Eth:带电粒子核反应阈能R(Eth),R(E0):能量分别为Eth

和E0时的射程2)厚样品1)薄样品σ可视为常数,则反应产生率为:第8页,共20页,2023年,2月20日,星期一

入射粒子能量单一,待测元素均匀分布即C(x)为常数,能量歧离现象忽略,则反应产生率为:

理论计算与实验结果表明,对不同的靶材料Z2=4~57,平均截面变化仅为3%,可认为与靶材料性质无关。第9页,共20页,2023年,2月20日,星期一

束流强度恒定,即放射性核的产生率不变,则与中子活化分析原理类似有:基本原理公式第10页,共20页,2023年,2月20日,星期一辐照ti时刻,样品中的放射性核数目带电粒子活化分析原理---辐照样品的放射性核数目辐照结束时—t0时刻—样品中的放射性活度:冷却到t1时刻的活度探测器测量到的总计数:第11页,共20页,2023年,2月20日,星期一带电粒子活化分析的测量方法

含量测定方法可分为绝对测定和相对测定两种:绝对测量:

利用上述公式,并求出或测量出入射粒子的总数(即束流强度)、探测器的立体角、反应截面和探测效率等量。因此,绝对测量结果精度不高,而且计算繁琐。第12页,共20页,2023年,2月20日,星期一相对测量:

已知元素含量的标准样品与待测样品在相同的粒子能量下辐照,相同的测量条件下测量积分截面简化为活化有效路径之比。第13页,共20页,2023年,2月20日,星期一N:单位体积内的靶原子数;I0:平均电离能;Z1,Z2:入射粒子和靶核电离能;m0:电子质量;:相对论修正项;活化有效路径的计算:壳修正:C/Z2第14页,共20页,2023年,2月20日,星期一常用的带电粒子

proton,deuteron,tritium,3He,4He常用的带电粒子活化核反应

(d,n)AX(n,gamma)A+1XX(d,p)A+1X

放射性核素多为beta+衰变。

设备加速器:静电,串列,回旋冷却系统样品制备与表面腐蚀处理,固样,直径约15mm,厚度约5mm带电粒子活化分析技术第15页,共20页,2023年,2月20日,星期一放射性测量系统

NaI(Tl)探测器;定量:峰面积;定性鉴别元素:半衰期,CLSQ软件氮气靶室液氮第16页,共20页,2023年,2月20日,星期一带电粒子活化分析技术中的干扰问题不同元素经照射后生成相同放射性核素的干扰例:11B(p,n)11C分析B阈能:2.8MeV14N(p,α)11C阈能:4.0MeV根据阈能,改变入射粒子能量入射粒子(p)的能量(E0)小于4.0MeV即可第17页,共20页,2023年,2月20日,星期一50100150103104105计数率min-1tmin18FHybrid(混合物)13N不同元素经照射后生成相同放射性核素,但发射的γ射线能量相同(β+衰变核素)的干扰

例:18O(p,n)18F分析浓缩18O16O(p,α)13N和13C(p,n)13N

18F和13N都是β+衰变核素,对0.511Mevγ峰都有贡献,但是T1/2(18F)=110minT1/2(13N)=10min根据半衰期,增加辐照后的冷照时间t第18页,共20页,2023年,2月20日,星期一带电粒子活化分析技术的应用

带电粒子活化分析技术主要应用于样品表面层的痕量轻元素分析以及某些重元素分析。入射带电粒子与轻元素之间的库伦势垒低;入射带电粒子与重元素之间的库伦势垒虽然较高,但对有些重元素(如PbNb),其它分析方法灵敏度低。虽然带电粒子活化做常规分析不是十分方便,但可用来标定其它分析方法的测量结果。第19页,共20页,2023年,2月20日,星期一分析的主要基体材料Si,Ge,GaAs分析的主要元素:

---Boron;Zr合金中要求极低的硼含量11B(p,n)11C或10B(d,n)11C回旋;6.7MeV;52Cr(p,n)52mMnfluxmonitor;塑料闪烁体探测1

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