固体向等离子体转变中的瞬时晶格收缩

固体向等离子体转变中的瞬时晶格收缩倪炼山163112091摘要：在凝聚物质系统中，强的光激发可以诱导改变机械性能的声子驱动过程。KenR.Ferguson等报告一种新的现象，其中大量的电子激发诱导键特性的集体变化从而导致瞬时晶格收缩。用强烈的10-fsx射线（泵浦）脉冲将单个大范德华群等容地加热至纳米等离子体状态。用第二个强X射线（探针）脉冲探测纳米等离子体的结构演化，显示源自固体到等离子体转变期间的电子离域化的系统收缩。关键词：瞬时点阵收缩等离子体X射线脉冲在凝聚物质系统中，电子配置确定结构几何形状。对于一般的静态情况，电子形成键和原子将其自身排列在使系统的势能最小化的位置。在经典熔化过程中，原子的振动运动变得比它们的原子间距离显着，导致连续的电子重构。近年来，已经报道了新的现象，其中大块晶体的强光激发导致非热熔融或粘合硬化的相反极端。在这两种情况下，价电子被促进到导带，改变原子间势能格局。随后，激发能被转移到声子模式。光激发驱动系统的机械性能，但在飞秒时间尺度上，整体几何性质保持不变。KenR.Ferguson等提出的现象是键特性中一个本质上不同的集体变化的情况，其通过电子离域诱导固体到等离子体转变。这导致与电荷转移过程相当的时间尺度上的瞬时晶格收缩［1］。如图1所示，KenR.Ferguson等的实验沿用了G.J.William等人［2,3］之前报道过的方法：在相干X射线成像（CXI）仪器的100-nm聚焦室中并在Linac相干光源（LCLS）下进行。该实验的创新之处为在LCLS波束器中以略微不同的能量辐射的双电子束在实验端站中产生两个高强度X射线脉冲。将X射线脉冲分离高达80fs，在8.33keV下跨越镣K边缘的约70eV的光子能量分离。具有高于镣K边缘的光子能量和约300uJ的脉冲能量的第一X射线脉冲衍射出Xe簇并开始诱导系统中的动力学。第二个X射线脉冲，光子能量刚好低于镣K边缘，脉冲能量为700uj，布拉格散射分解的Xe簇并通过镣过滤器。来自第二X射线脉冲的布拉格峰记录在位于相互作用区域下游70mm处的Cornell-SLAC像素阵列检测器（CSPAD）上。TOF光谱仪用于测量与布拉格散射一致的离子。结构和电子信息通过X射线光子和离子的重合检测获得。使用脉冲阀通过Xe的超音速膨胀通过具有4°半开度角的200mm喷嘴来产生直径为70nm的簇。簇通过两个差动泵浦撇去器阶段和一组可移动狭缝发送以产生限定的局部靶并且确保每个自由电子激光（FEL）脉冲在相互作用区中少于一个Xe簇。图1.氙纳米团簇中固体到等离子体转变的实验方案。（A）初始10-fs硬X射线脉冲电离Xe簇并形成纳米等离子体。在稍低的光子能量下的第二10-fsX射线脉冲测量等离子体的几何和电子性质。布拉格峰记录在放置在镣过滤器后面的X射线检测器上，其从初始X射线脉冲吸收光子，但对来自探针脉冲的光子是透明的。用TOF光谱仪记录重合离子光谱。（B）电子高度局域化在初始范德华簇中，形成具有良好限定的中性原子间隔（dn）的有序晶格。（C）在纳米等离子体跃迁期间，高激发电子在深库仑电位下离域，影响具有新的等离子体间隔（dp）的整体晶格几何形状。纳米等离子体中的晶格几何形状可以从检测器上的布拉格峰的位置推断。中性氙簇可以形成简单的面心立方（fcc）和六方密堆积（hcp）晶格，KenR.Ferguson等的实验只严格关注了fcc颗粒单晶体。飞秒时间分辨数据指示了固体到等离子体转变期间的晶格收缩。随着X射线-X射线泵浦探针脉冲之间的延迟增加，（220）布拉格峰系统地偏移到更高的q（更高的散射角）。该偏移表示集体X射线诱导的晶格收缩。该实验所得（111）和（220）fcc峰测量的平均晶格压缩在80fs中约为0.2%。在与晶格压缩的竞争中，强激发的簇也经历超快的电子和结构损伤，两种效应导致布拉格强度的衰减。该实验的数据显示Xe9+是最可能的Xe电荷状态，留下每原子45/54的总电子分数。在高动量转移q下的弹性散射被紧密束缚的内壳电子主导;因此，信号中的衰减We现在处于矛盾的情况，其中飞秒结构信息显示晶格收缩，而来自TOF光谱仪的数据指示具有剧烈表面爆炸的快速簇扩展。虽然膨胀符合先前的知识，但是晶格压缩既没有被实验观察到，也没有被任何理论模型描述。原则上，表面离子的库仑爆炸可以将动量传递给静态集群核心，类似于压缩波，但是这样的动力学是声子驱动的并且发生在比他们观察到的更长的时间尺度上。即使在高度电离的等离子体中，其具有每10fs约1nm的声速，压缩波也将在皮秒时标上移动通过簇。此外，他们观察到指示集体收缩的明确布拉格点，而压缩波将不均匀地挤压纳米等离子体晶格。该研究得出一个重要结论：固体到等离子体转变期间观察到的和未预料到的晶格压缩归因于源自氙纳米等离子体中强烈增强的电子迁移率的瞬时键收缩。纳米等离子体核中的离域价电子是准自由的，将弱结合的范德华簇转换成更“金属状”的状态，导致瞬时的键长度减小，导致晶格的整体收缩。该研究是第一个用实验证明了固体到等离子体转变期间所产生的电子离域化的瞬时晶格收缩。参考文献FergusonKR,BucherM,GorkhoverT,etal.Transientlatticecontractioninthesolid-to-plasmatransition]』.ScienceAdvances,2016,2(1)：e1500837-e1500837.S.Boutet,G.J.Williams,Thecoherentx-rayimaging(CXI)instrumentattheLinacCoherentLightSource(LCLS).NewJ.Phys.12,035024(2010).M.Liang,G.J.Williams,M.Messerschmidt,M.M.Seibert,P.A.Montanez,M.Hayes,D.Milathianaki,A.Aquila,M.S.Hunter,J.E.Koglin,D.W.Schafer,S.Guillet,A.Busse,R.Bergan,W.Olson,K.Fox,N.Stewa