页岩气的赋存形式研究及其石油地质意义

的甲烷吸附能力为0.05~2.00cm3/g。储层温度对甲烷吸附能力具有很大的影响温度越高甲烷吸附能力越小。BesaRiverMattson地层的储层温度为127~150,严重制约了甲烷的吸附,故其甲烷吸附能力均小于0.01cm3g,只有储层温度小于81有机质含量在0.44%~3.67埋藏深度在

占原始页岩气地质储量的61。李新景等15认为吸附态页岩气的含量可能至少占页岩气总量的40%。聂等总结分析了Barnett页岩的大量研究资料,认为40%~60%的天然气以吸附态赋存于页岩中比早期研究的数据大很多。由此可见吸附态页岩气含量至少占页岩气总含量的40。[游离态页岩气主要于岩石孔隙与裂隙之[539~2013m的Muskwa

ni等1

为MichiganAntrim大0.70cm3/g7页岩气赋存形式具有多样性和特殊性,受到多种因素的制约,在很大程度上将影响到页岩气藏的地质储量评估。但是,尽管国内外学者针对页岩气的赋存形式开展了一些实验研究和地质,但对页岩中不同赋存形式天然气的影响因素的认识还不够系统本文在分析前人研究成果的基础上分析总式和相对含量的影响,以期对正确评估页岩气藏地质储量以及我国刚刚起步的页岩气勘探和评价提供页岩气的赋存 页岩气的赋存形式具有多样性,包括游离态大量存在于岩石孔隙与裂)(大量吸隙表面之上及溶解态少量溶解于干酪根、沥青质、残留水以及液态原油中),但以游离态和吸附态为主,溶解态仅少量存在10。早在1996年,等[11就,在CH-CO-HO三元体系中,作为天然气主要成分的CH,其溶解态含量仅占总含量的 .%,,即未饱和时,只存在吸附态和溶解态;而一旦达到饱和,就会出现游离态。张金川等[12和薛会等[13也,生成的页岩气首先满足有机质和岩石表面吸附的需要,当吸附气量与溶解气量达到饱和时,富裕的天然气才以游离态进行运移。据Curtis[5统计,吸附态页岩气含量占页岩气总含量的20%~85。其中,FortWorth盆地密西西比亚系Barnett组页岩的吸附态页岩气占原始页岩气总量的20是所占比例最少的但是随着实验研究和开发的深入,发现20%的评估值明显偏低Mavor[1Barnett组页岩吸附态页岩气应

页岩气为主,游离态页岩气仅占页岩气总含量的25~30。但是Bowker18Kinley等19和Montgomery等[20根据Barnett页岩气特征认为在基质孔隙中的页岩气占天然气总产量的50%以上。页岩气及甲烷的赋存形式的影响因3.1页岩气的成因不同,赋存形式也会有差异。页岩气的组分随成因的不同而发生改变,从微生物降解成因气到混合成因气,再到热裂解成因气[21,组分中的高碳链烷烃(乙烷、丙烷)逐渐增加。微生物降解成因气多产于成熟度较低,水动力活跃的盆地rim页岩气是典型的微生物降解成因气,其主要成分为甲烷和二氧化碳,甲烷含量高达85%以上17;热裂解成因气则主要集中于成熟度较高的盆地中心由甲烷和部分高碳链烷烃组成FortWorth盆地密西西比亚系Barnett页岩气其甲烷含量仅占页岩气的45%~50而乙烷和丙烷含量则高达20%以上[22;混合成因气兼具微生物降解成因气和热裂解成因气的特点分布最为广泛Illinois盆地的NewAlbany页岩气[22。国旗等23,2通过实验研究发现乙烷、丙烷等碳氢化合物对活性炭吸附甲烷能力有显著的影响,当混合气体中含有乙烷(4.1%)和丙烷(2时,的吸附能力分别下降了25%和27%。等[35MP0.1MPa条件下对混合气体(CH87. C2H64. C3H84.96%CO20.91N2183%,O20.51%)12由此可见,微生物降解成因气由于乙烷和丙烷等高碳链烷烃含量较少,岩石对其吸附能力较强如Michigan盆地的Antrim生物降解成因气其吸附态页岩气占气体总量的70%~75%[17。3.23.2.1主要因一。页岩的有机碳含量(TOC)越高,则页岩气的吸附能力就越大。Ross等[26对东北部侏罗系Gordondale地层和Hickey等27对Mitchell2TP.Sims井的Barnett页岩的研究均发气具有更高的能力。其原因主要有2方面,一方面是TOC值高,页岩的生气潜力就大,则单位体积页岩的含气率就高;另一方面,由于干酪根中微孔隙发育,且表面具亲油性,对气态烃有较强的吸附能力,同时气态烃在无定形和无结构基质沥青体中的溶解作用也有不可忽视的贡献28。Lu等[29和Hill等[30力之间存在良好的正相关线性关系。Ross等[6

至关重要。碳酸盐矿物和石英碎屑含量的增加,会减弱岩层对页岩气的吸附能力[33,同时还会降低页岩的孔隙度,使游离态页岩气的储集空间减少[6,但是随着石英、碳酸盐矿物含量增加岩石的脆性提高使页岩在外力的作用下极易形成天然裂隙和渗导裂缝有利于页岩气的渗流并增大了游离态页岩气的储集空间[3。3.2.3参考价值,等[35认为煤的内表面上可供气体分子滞留的有效吸附点位是一定的,煤中水分越高可能占据的有效吸附点位就越多相对留给气体分子滞留的有效点位就会减少,从而降低了煤层气的吸附量。与此相似,在页岩层中,含水量越高,水占据的孔隙空间就越大,从而减少了游离态烃类气体的容留体积和矿物表面吸附气体的表面位置,因此含水量相对较高的样品,Chalmers等[

研究了Gordondale页岩得

小。Ross等6,7发现仅在含水量较大(>4%)时,了和实验结果相同的结论,即有机碳含量越高,页岩吸附气体的能力就越强(图1)。图1甲烷吸附量和有机碳含量的关系图6,Fig.1PlotofmethanecapacitywithvaryingTOCcontents[6,3.2.2页岩的矿物成分比较复杂高岭石等粘土矿物以外,常含有石英长石、云母等碎屑矿物和自生矿物,其成分的变化影响了页岩对气体的吸附能力。粘土矿物往往具有较高的微孔隙体积和较大的比表面积,吸附性能较强[7。Schettler等32认为页岩中的吸附态甲烷主要分布在伊利石表面,其次吸附于干酪根之中。Lu等[29则认为在有机碳较低的页岩中,伊利石的吸附作用

岩对气体的吸附能力才有显著的降低(图2),水的样品的气体吸附量比干燥样品低40%。此外,页岩层中含水量的增加,可能会导致天然气相态的改变因为当页岩层中孔隙水增加时天然气溶解于孔隙水中的量就会增加,从而使一定数量的游离态和吸附态页岩气溶于水,呈溶解态存在[36。2甲烷吸附量与含水量的关系图6,Fig.2Correlationbetweenmethanecapacityandmoisturecontents[6,73.333.1的赋存形式。一般来说按孔的平均宽度来分类,可(>50nm2~50nm(<2nm37。大孔和介孔主要发生气体的层流渗透和毛细管凝聚,有利于游离态页岩气的。等38Raut等39认为当孔径较大时气体分子存储于孔隙之中此时游离态气体的含量增加。孔隙容积越大,则所含游离态气体含量就越高。Ros等60.5%4.2时游离态气体的含量从原来的5上升到50%Chalmers等[0认为孔隙度与页岩的气体总含量之间呈正相关关系也就是说页岩的气体总含量随页岩孔隙度的增大而增大(图3)。相对于大孔和介孔而言,微体积越大,比表面积越大[1,2,对气体分子的吸附能力也就越强主要是由于微孔孔道的孔壁间距非常小,吸附能要比更宽的孔高,因此表面与吸附质分子间的相互作用更加强烈[3。等[也认为气体吸附能力与微孔比表面积总体上有正相关性,但同时又受孔径分布的影响。图 总气体含量与岩石孔隙度的关系图[Fig.3Effectofporosityandtotalgascapacity[3.3.2渗透率是指在一定压差下,岩石允许流体通过其连通孔隙的能力,它主要影响页岩层中游离态气体的。页岩层渗透率越大,游离态气体的储集空间就越大。通常,页岩层属于低渗透性储层,其渗透率0.0002~0.0363md之间,一般小于0.[

例子。Barnett页岩的天然裂隙多数被碳酸盐(特别是)所胶结,但因胶结而封闭的天然裂隙却是力学上的薄弱环节,极易在水力压裂过程中再次作用有效增大岩层的裂隙从而使渗透率得到很好的改善[18,5,6。3.43.4.1吸附过程是一个放热的过程随着温度的增加气体吸附能力降低。Lu等29模拟了不同温度下Antrim页岩的气体吸附能力,当温度从25C升至60C时Chalmers等0发现温度与气体吸附能力成负幂指数关系随着温度的升高气体吸附能力迅速降低其影响远大于有机碳含乎可以忽略。Ross等[7在研究了西部的泥盆系密西西比亚系页岩地层后发现,在温度较高时,吸附态气体可以忽略不计以游离态气体为主。3.4.2压力与页岩气吸附能力呈正相关关系。Raut等[39在压力较低的情况下,气体吸附需达到较高的结合能,当压力不断增大,所需结合能不断减小Chalmers等0研究了Gordondale地层岩芯样品在不同储层压力下的气体吸附能力,发现储层压力越大,吸附气体的能力就越大2.9MPa17.6MPa时页岩的气体吸附能力从0.03cm3g增大到了1.86cm3/。Shkolin[7也,随着压力的增大,气体的压缩率增大,从而增加了游离态气体的研究CH4CH是页岩气的主要成分,可以于页岩的基质孔隙和裂隙之中,也可以吸附于有机质和粘土性较强,因此甲烷在粘土矿物表面的吸附作用异常复杂。矿物表面往往存在一层紧密排列的水膜,3,[md。但渗透率随裂隙发育程度的不同而有较 早在1988年,Cha 发现被粘土吸附的水分的变化,裂隙能够大大增加页岩层的渗透率,相当数量的游离态页岩气。此外,

页岩气的储集空间增大, Barnett页岩就是典型的和甲烷分子更容易形成甲烷水合物;后来,Ouar等在实验中发现在蒙脱石表面甲烷水合物294K5.49106Pa就可形成,Kotkoskie

[[成的温压条件,发现在290K、2. 106Pa的条

[59下就存在水合物;Titiloye51Park等52利用分子模拟方法,300K和更低的压力(101106Pa)条件下,甲烷水合物就可以在粘土矿物表面形成,表明粘土矿物的确对甲烷水合物形成具有热力学促进效应。Buffett等[53研究发现形成甲烷水合物的甲烷既可以是游离态的,也可以为溶解态。在粘土矿物表面,水合物中的甲烷被约12~13个水分子氧和蒙脱石表面的六元环氧原子包围[51,此时,甲烷分子陷在粘土表面氧六元环中,形成sI型水合物结构[52,5。查明CH在粘土矿物表面的赋存形式,能够让我们更好地认识页岩气的赋存形式,有利于对页岩参数之一。页岩具有低孔隙度和低渗透率的特性,其孔径大小一般都很小,其中孔径在10nm左右的微孔含量丰富[6。在这些纳米尺度的孔隙中,孔壁间距非常小吸附能相对较高使得其表面与吸附质分子间的相互作用非常强烈,因此对气体具有很强的吸附能力。因此,表征页岩的孔径分布有着重要的意义,基于探针气体吸附等温线可以计算出样品选用适合的方法表征岩石样品,能够得到更为可靠的结果[55,从而有利于对页岩纳米孔隙吸附性能有43页岩气藏储层连续分布,具有较强的非均质性,页岩气地质储量评估有多种方法,不同的方法选取的关键参数不同,取得的页岩气地质储量预算结果也有较大的差异[56,57。容积法是用于获得原始页岩气地质储量值的最常用方法,它估算的是页岩孔和干酪根颗粒表面的页岩气的赋存形式研究对容积法评价页岩气地质储量有重要意义,因为页岩气总含量是游离态页的页岩气,关键是确定页岩的有效孔隙度和含气饱和度,因为页岩气含量是页岩含气孔隙度的函数。度[56中子密度和核磁等测井资料可以测得较为可靠的基质孔隙度58;通过双侧向

效孔隙度同地层混合水电阻率关系式的基础上,利用阿尔奇计算得到的。对于吸附态页岩气,在资源评价时需要确定的是页岩的气体吸附能力,往往是通过等温吸附实验得到,但是它通常受到多种[6,7,31,0。研究页岩气在粘土矿附性能的影响,可以更精确的确定页岩的气体吸附能力,有利于吸附态页岩气含量的计算。容积法中关键参数选择不同,计算出的页岩气地质储量值会有较大的差异因此选择正确的评价参数才能得到参考文献(R[]ZhangZhqang,ZhengJunweAdvancesnexploraonandexploaonechnologesolowpereablyolandgas[J]AdvancesinEarthScience,2009,24(8)854864[,卫低渗透油气资源勘探开发技术进展[J]地球科学进展,2009,24(8)854864]LuHongln,WangHongyan,LuRenhe,etalThepresensausandessenalponsodevelopngheunconvenonalhydrocarbonresourcesnChna[J]NaturalGasIndustry,2009,29(9) 6[,,刘人和,等非常规油气资源发展现状及关键问题[J]天然气工业,2009,29(9) 6]ShDo,LuWenhu,ZhengJunweTheoryyssondeepseaedgasandspoenalsudy[J]AdvancesinEarthScience,2003,8(2)236244[史斗,刘,气理论分析和气潜势研究[J]地球科学进展,2003,8(2)236244]ZhangJnchuan,XueHu,BanChangrong,etalResearchonunconvenonalgasexploraonnChna[J]NaturalGasIndustry,2006,26(2)5356[张金川,薛会,卞昌蓉,等中国非常规天然气勘探雏议[J]天然气工业,2006,26(2)5356][5] CursJBFracuredshalegassyses[J]AAPGBulletin,2002, RossDJK,BusnRMShalegaspoenaloheLowerJurasscGordondaleMebernorheasernBrshColuba,Canada[J]BulletinofCanadianPetroleumGeology,2007,55()5RossDJK,BusnRMCharacerzngheshalegasresourcepoenaloDevonanMssppansraanheWesernCanadasedenarybasnApplcaonoannegraedoraonevaluaon[J]AAPGBulletin,2008,92()87WangShejao,WangLansheng,HuangJnlang,etalAccuulaoncondonsoshalegasreservorsnSluranoheUpperYangzeregon[J]NaturalGasIndustry,2009,29(5)4550[王社教,王兰生,黄金亮,等 上区志留系页岩气成藏条件[J]天然气工业,2009,29(5)4550][ ZhangJnchuan,WangZongyu,NeHakuan,etalShalegas [22]MarnAM,WalerLM,MclnoshJCIdencaon sgncanceorexploraon[J]NaturalGasIndustry,2008,22 balandherogencgascoponensroUpperDevonanblack(4)640656[张金川,汪,聂,等页岩气及其勘 shalecores,IllnosandMchganbasns[J]AAPGBu研究意义[J]天然气工业,2008,22(4)640656 2008,92(3)327[0] ZhangJnchuan,XuBo,NeHakuan,etalExploraonpoen [23]FuGuoq,ZhouLExperenalsudyonadsorponsorageoaloshalegasresourcesnChna[J]NaturalGasIndustry, nauralgas Ipaco norehaneonhesoragecapacy2008,28(6)3640[张金川,,聂,等中国页气资源勘[J]天然气工业,2008,286)3640]

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