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文档简介

1、请以下列题目写一篇综述性文章.高放废物的处理与处置方法及进展(包括次钢系元素和长寿命裂变产物的处理方 法).文章要求如下:格式要求(10分)。请按照一般的综述文章的格式进行,包括下列容题目作者摘要关键词引言正文结论与展望参考文献正文部分请按照容逻辑关系分节,加小标题(60分)。引用参考文献需在文章中引用之处标出,参考文献按照GB/T 7714-2005文 后参考文献著录规则)格式列出。(10分)字数要求:2000字(20分)。单独完成,如出现雷同,所有雷同者按照抄袭处理,均为0分。文章请在此模板完成,打印。高放废物的处理与处置方法及进展晨061300105容摘要目前,中低放废物的处置技术已日趋

2、成熟;然而,高放废物的处置技术刚刚起步, 仍处于研发阶段。因此,一些国际组织对高放废物的处置投入了大量的资金和技术。 可以说,高放废物的安全处置关系着今后核能的继续发展。对于高放废物的处置已经提出了多种设想,例如深地层处置、极地冰层处置、宇 宙处置、海床深层处置、嬗变处置等等。在这些设想中,深地层处置是目前现实可行 的办法,我国高放废物地质处置技术也取得相当大的发展;对于分离一嬗变技术,国 际上仍处于紧的研究阶段;其它处置技术由于某些原因只能成为一种设想或尚待评 价。这篇论文将主要介绍高放废物处置的国际、国背景;高放废物来源;高放废物地 质处置方案及其影响因素;高放废物分离一嬗变技术;高放废物

3、处置技术的现状和发 展趋势几个方面。并比较了各种方法的优缺点关键词:高放废物处理处置方法发展趋势目录 TOC o 1-5 h z 高放废物的来源4高放废物的地质处置5高放废物的分离与嬗变10 HYPERLINK l bookmark137 o Current Document 其他处置技术16各国处置方法比较18高放废物处置的发展前景19结论与展望24参考文献25引言:核废物是危险废物的一种,对于危险废物的管理,一般有如下三个基本原则1分散与稀释原则:对核废物不适用;转变成低危险性物质的原则:目前对于核废物尚未找到合适的方法,长期来说,嬗 变是一种可能,它将减少高放废物的数量,但是嬗变后的废物

4、也需要进行处置;隔离原则:是核废物处置的基本原则。正文:高放废物的来源人类的一切生产和消费活动都会产生目前不能再利用,或者不值得回收利用的物 质,原子能的利用也不例外,一切生产、使用和操作放射性物质的部门和场所都可能 产生放射性废物,其基本来源有以下7个方面。铀、钍矿山、水治厂、精炼厂,铀浓缩厂、钚冶金厂、燃料元件加工厂等;各种类型反应堆,包括核电站、核动力船舰、核动力卫星,还有加速器的 运行;反应堆辐照过燃料元件的后处理,提取裂变元素和铀元素过程;(4)核燃料和核废物运输与核废物处理过程;(5)放射性同位素的生产和应用过程,包括医院、研究所及大学的有关研究活 动;(6)核武器生产和试验过程;

5、(7)核设施(设备)的退役过程。绝大多数放射性废物产生于核燃料循环过程。从数量来说,放射性废物主要产生 于铀采冶场址。从放射性活度来说,主要集中在乏燃料后处理厂。在核燃料循环中, 99%以上的放射性物质包容在乏燃料元件的包壳中,如果乏燃料进行后处理的话,95% 以上的放射性核素进入后处理所产生的高放废液中。核燃料循环过程中积累的高放废物,其最终安全处置是核工业的一个重要问题。 所谓高放废物指的是辐照过的反应堆核燃料后处理设备中,自第一循环溶剂萃取系统 或相应系统操作中产生的含水废物,以及随后萃取循环或相应循环的浓缩废液。从本 质上说这种废物含有全部不挥发性裂变产物、烧过的燃料中初始铀和钚的千分

6、之几, 以及反应堆中铀和钚转化生成的大部分其他钢系元素。它们的一般特征是贯穿辐射很 强和发热率高。表1-1体积放射性份额类型体积份额放射性份额高放废料3%95%中低放废料97%5%核燃料元件的燃料芯体溶解后留下的残余锆合金和不锈钢壳及构件,在某些方面 与高放废物相似,其中的钚含量相当于乏燃料的千分之一,并有50100W/m3的发热 率,需要1020cm厚的含铅生物屏蔽层来防护。考虑到这些废物的特征,不管在哪个 后处理环节中都要尽可能避免加入会使以后废物运行管理特别困难的化学药品。后处理工厂产生的高放废物的安全处置问题在技术上是完全能够解决的,但可能 要花费相当长的时间。高放废物的处置方法高放废

7、物通常指乏燃料后处理厂产生的高放废液及其固化体,以及直接当作废物 处置(称谓一次通过式)的乏燃料元件。高放废物有很高的辐照水平,一座1000MW电 功率的压水堆电站一年卸出2030t乏燃料。其所含的铀、钚、次钢系元素(Np,Am, Cm)和裂变产物(FP)的比如表21所示。它们的半衰期长者达百万年,很多核素属 极毒、高毒类,并且有强释热率。表21压水堆电站乏燃料主要核素组成U-238U-235Pu-239裂变产物次锕系元素(FP)(MA)约95%约0.9%约1%约3% 约0.1%高放废物的处置,在1957年美国国家科学院(NAS)提出地质处置方案,此后, 人们探讨过不少方案。从20世纪60年代

8、初以来,已经提出了许多处置方案(见表2-2), 但现实可行和为人们普遍接受的只是地质处置。1999年在美国丹佛召开的国际地质处 置会议和2004年在瑞典斯德哥尔摩召开的国际地质处置会议更确认了地质处置的安 全性和可行性。英国塞拉菲尔德大学地球化学家费格斯吉布提出深钻孔处置方案:将未冷却的高 放废液注入4 000m深地下钻孔中,由于高放废液的衰变热将周围岩石熔化,温度降 低后形成坚固的“花岗石棺”,把放射性核素固结在4 000m深地下。在这样深度, 放射性核素不会影响700m深度地下水,放射性核素不可能返回地面,造成对生物圈 影响。俄罗斯对此已提出概念设计方案,但未见哪个国家采用。目前被人们所广

9、泛接受的地质处置是把高放废物处置在足够深地下(通常指 5001 000m)的地质体中,通过建造一个天然屏障和工程屏障相互补充的多重屏障体 系,使高放废物对人类和环境的有害影响低于审管机构规定的限值,并且可合理达到 尽可能低。多重屏障体系可分为两大屏障:(1)工程屏障。如高放废物固化体、包装容器(可能还有外包装)、缓冲I回填 材料和处置库工程构筑物,这些构成通常所说的近场。近场包括全部工程屏障和最接 近工程屏障的一小部分主岩(通常伸展几米或几十米远)。(2)天然屏障。如主岩和外围土层等,这构成通常所说的远场。远场是从处置 库近场一直延伸到地表生物圈的广阔地带。多重屏障体系的作用是依靠和发挥整体性

10、能的作用,某一屏障的不足性可由其他 屏障的作用来弥补。关于高放废物地质处置,IAEA已发布了不少导则和报告。明确指出政府应建立 高放废物地质处置的国家法律与组织构架,要明确处置设施开发和许可的步骤,要明 确责任分担和经费保证等。我国也制定了一些相关标准,但这些远不能满足需求。高放废物地质处置是一项 发展中的高科技系统工程,许多法规标准和导则尚需制定。表2-2高放废物处置方案处置方法基本思想可行性地下库巷道一钻孔处置几百米到千米深地下库中, 挖掘巷道,适当布置钻孔, 固化体叠放于钻孔中研究最多,具有可实现性深地下库巷质道一巷道处处置几百米到千米深地下库中, 挖掘巷道,固化体封装在容 器中,卧放在

11、巷道中美国尤卡山设计 的可回取性处置 采用此法置超深钻孔注入将高放废液注入超深钻孔 中,利用其自释热作用熔融 周围岩体,达到固结于地质 体中俄罗斯已提出概 念设计方案,尚可 评价分离嬗变(核焚烧)将高放废物中次钢系核素和 长寿命裂片核素分离出来, 用反应堆、加速器或ADS嬗 变成短寿命核素或稳定核素正在开发研究中洋底沉积岩处置将废物置于深洋底沉积层中可行性尚待评价,受政治因素影响 大宇宙处置将废物发送到太空中去风险大,费用高,公众不可能接受。早期设想方案,早被遗弃极地冰层处置将废物置于极地冰层中,利 用其自释热作用不断下沉到 底部国际公约不允许。早期设想方案,早被遗弃2.1地质处置的影响因素7

12、.深度固体放射性废物地下贮存的基本原理是简单的,并且在好些方面具有吸引力:在 深650m或更深的地方建造地下贮存库没有多大的技术困难;可以使各种地表作用与 自然现象(包括风蚀作用、河流侵蚀、冰蚀作用、地表或近地表水流作用、陨石冲击与 风化作用)不至于影响所埋藏的废物:而且许多地区现存基岩中的矿坑已有研究资料可 提供有关地下水、地震频率和地质的资料。.地下水流作用地下水是埋藏的废物最易接触的溶剂与载体,故在选择场地时,必须十分重视地 下水环境的研究,确保场址周围不可能发生地下水的渗入或者入渗速度很低,在安全 期限不至于产生放射性溶质迁移到人类生活环境中的问题。如果可能的话,还应研究 古水文地质特

13、征。掌握了控制岩石中水流的现时条件及历史条件,就有可能圈出适合 的贮存库场地,使地下水到达该贮存库的可能性减少到最低限度。含水量、孔隙度及 渗透性很低的岩石,比由于入渗的水量、孔隙度及渗透性很高而有高速率水流通过的 岩石更适于作为贮存库。因此,选择渗透性低的岩石,能使贮存库环境主岩中的地下 水流减少到最低限度。.区域地质稳定性场址应尽可能选在构造稳定及地震活动微弱区域的岩石之中。另外,在构造活动 性较强的地带,当这种构造作用并不影响拟定的贮存库岩石及其中所埋藏的废物时, 也可以考虑在该地带选择场址。场址应避开断层及其它岩石裂隙,贮存库的围岩在最 近几万年不应经受过火山活动。对特定场地的构造特征

14、.则必须证明它们不是新构造 运动的产物或未曾受到新构造运动的影响。.主岩的环境特征环境主岩的矿物成分、化学成分及其放射性本底特征是放射性废物处置库环境主 岩的重要研究容之一。具有低渗透性、高吸附性,而且与放射性废物之间不会发生能 引起放射性核素迁移反应的环境主岩,将成为处置库外的可靠环境屏障。同时,埋藏 废物库周围的环境主岩要有足够大的围,这样即使放射性核素意外地从废物库中释出 时,它们到达生物圈的途径和时间也是很长的,结果,要么是到达生物圈的放射性核 素具有安全含量,要么是放射性核素在漫长的迁移时间中衰变掉了。5工程地质特征鉴于岩石静压力随深度而增大,故需选择适当的埋藏深度,使岩石静压力不致

15、危 及作为贮存库的坑道。也就是说,如果岩石静压力超过了岩石贮存库的强度,那么坑 道就有坍塌的危险,这就会危及废物处置库的运行工作。由于岩石静压力在各处变化 很大,所以对每个拟选场址都需查明其工程力学特征,而且,处置库的设计都需因地 制宜。6.自然资源环境废物贮存库绝不应对自然资源产生强烈的影响。就贮存库的性质而论,不仅应把 埋藏的放射性废物隔绝起来,而且应把库体周围的很大一部分环境主岩隔绝起来,这 一完整体系中的任何部分都不得以任何理由进行挖掘。因此,查明场址区域的自然资 源是十分重要的,如果存在这些资源,那末在选择贮存库场地时,就必须将其对自然 资源的影响限制到最低程度。2.2地质处置方案对

16、于长寿命、高水平放射性废物的最终处置问题,最长远的解决办法是将其置入 地壳深层中。这种处置的优点在于,在可按照地质年代计算的长时段中,从所有同人 类接近或接触的环境中消除了具有潜在危害的物质;再就是有确实的保证,使这些物 质在可能重返地表之前早已衰变掉。目前,已经研究或拟研究的高放固体废物地质处置方案包括:基岩矿坑处置、层 状盐岩层处置、海底坑道处置等。坑道处置方案8该方案是选择地壳深部致密的低渗透性岩石开挖地下洞室作为暂时库或永久库。处置系统包括放射性废物包、贮存库(洞)和环境岩石等多重屏障。(1)放射性废物包装对所有待处置的高放废物都要采取固化和包装的措施,有的需要在不锈钢罐中用 铅封固,

17、有的可在不锈钢罐中用硼硅酸玻璃封固等等。所有的高放废物在放入地下处 置库前都要先在中间储存库暂存数十年,待其衰变减容和冷却,然后才能送入地下进 行永久处置。(2)处置库的设置处置库的结构设置应考虑废物的类型、数量、介质环境岩石的特征、空间分布、 放射性废物库的运行和管理模式等方面因素。总体布置示于(图1)中。与地下贮存 库相通的有废物转运竖井和维修竖井,以及运输巷道和通风巷道。将采用常规的采矿 方法进行房柱式挖掘。(3)地下贮存库的配置地下贮存库配置应考虑的因素有:(1)贮存库配置一个后退式开挖系统,开挖与废 物存入活动分开,远离受热区。这样可以使从进口竖井吹入的通风气流分别经过开挖 区与废物

18、贮存区向位于地下贮存库远端的排气竖并排泄。(2)常规凿眼爆破掘进用 无轨柴油机动力设备,这是机械性能和灵活性都很理想的设备。(3)贮存区的规模 由岩石最佳运输距离及通风系统的要求确定。(4)据计算,在地下贮存库使用期限, 距贮存室200m外的岩石保持正常的环境温度。因此,竖井位置应在贮存区外200m 以上。(5)所有主巷道在掘进时都要为贮存库区涉及的环境岩石进行现场调查工作 提供通行条件。此外,后退式开挖系统可把实验贮存区的位置设在贮存库的排气端。图1.废物处置中心配置示意图层状盐岩处置基岩区处置废物的一些困难可采用层盐矿层贮存法来解决。以天然盐层作放射性 废物存放库的优点是:盐矿易开挖,随着

19、时间的推移,可塑性形变将密封整个的废物 罐。由于盐的可塑性,因而盐层基本上是不透水的,稳定的厚盐层的存在,本身就证 明没有来自地下水的侵蚀。盐的分布很广、储量丰富,美国大约有1.3x106km2,储量 达6x10i3t以上;与其它岩型比较,其工程成本较低、导热性良好;世界各地的岩盐 层多位于低地震活动区;盐的耐压强度与混凝土相似,即大约为20MPa。理论和实验结果均表明,盐岩作为Y射线的吸收剂大致与混凝土相同;厚约1.5m 的固体盐层或2.25m的碎盐层(假定含1/3空隙)将有足够的放射性屏蔽作用。因此, 把废物罐放置在底板下孔穴中并用盐回填,可使得工作人员进入盐矿库房不受辐射伤 害。容器顶盖

20、的高度和间距根据散热计算决定。深穴法此法仅是深井法的一种发展。计划向地球深处钻井深达16km,在那里形成贮存 穴,用此贮藏固态或液态废物。对高放废物来说,可能也会出现熔岩而将废物一岩石 混合物埋藏起来。这种方法由于需要钻深井和加套,孔径达60100cm,因而成本昂贵。地壳板块沟槽处置当代地球的板块运动理论研究证明:大陆是由不同的板块构成,并在不停地运动 着。在相邻板块的结合部位,某一板块挤入另一板块之下,重新吸进地幔中。有人建 议把废物贮罐放在板块的交接位置,从而可被曳入大陆深层。但是考虑到它的迁移速 率缓慢(每年小于10crn),从处置方案的现实性看,此项意见很快被否决掉。其次,地 壳挤压地

21、带,其地壳构造特征是极不稳定的,在某些地区有迹象表明,从下沉板刮走 的部分沉积物会在大陆斜坡的边界堆积起来。而在其它地区,下沉板的轻质低熔点物 质将通过火山口喷出。因此,通过下沉地壳消除废物的设想可能既不完善,也非经久 之策。此外,针对于高放废液还有深井处置、贮槽处置等方案。高放废物的分离与嬗变420世纪60年代,科学家们提出了分离一嬗变(Partitioning and Transmutation,P-T) 概念,通过化学分离把高放废液中的超铀元素和长寿命裂变产物分离出来5,制成燃 料元件或靶件送反应堆或加速器中,通过核反应使之嬗变成短寿命核素或稳定元素。P-T技术降低高放废物的毒性和长期危

22、害作用,可减少需要深地层处置的废物的 体积,节省处置费用,可减少公众对高放废物的忧虑,使公众易于接受,还可实现充 分利用资源。当时由于分离难达到要求和经济性差等原因,在20世纪80年代曾一度 中止发展,90年代后又成为热门研究课题。P-T技术P-T技术开发研究的境遇变迁世界上20世纪40年代初开发研制核武器,50年代初开发核电以来,到60年代 一些核工业发达国家已积聚相当数量的放射性废物,当时低中放废物采取了浅地埋或 海洋投弃(现在看来已下合要求)的处置办法,但高放废物的处置尚无办法,因此科学 家和工程师们积极研究高放废物的处置方法,逐渐提出了深地质处置、海床处置、南 极冰层处汽、宇宙处置、分

23、离一嬗变等许多方案。在70年代,分离一嬗变研究曾出现过一股小热潮,美国和西欧一些科学家提出 了一些概念方案,也作过一些计算和评价。分离工作只是为军用和商用目的提取了一 定数量超钚元素和裂片元素(如锶、艳、锝等)。从当时计算和有限的分离工作得出的 结论是:高放废物的分离一嬗变技术上难以实现,因分离过程产生的二次废物量太大, 其所需费用和近期风险的增加比换得的长期风险减少代价大得多。而在这期间深地质 处置研究开发工作却比较顺利,因此,80年代人们对P-T技术研究兴趣减弱,呈现了 低谷。从80年代末直至现在,P-T技术的开发研究又获重视,呈现新热潮,究其原因, 主要有以下两方面:1需求加强深地质处置

24、已被公认为现实可行的高放废物处置方法,而宇宙处置、冰层处置 和海床处置均不可行。但地质处置实施的准度比预期大得多,选址和获得许可证相当 困难,投资也非常高,因此计划一拖再拖。对于选址工作,来自公众或地方政府的阻 力一直很大。不少国土小的国家根本无这类场址可觅。高放废物地质处置虽然把高放固体废物处置在500m以下的深地层中,但还是 有人担心漫长历史年代的天然事件和人为事件对安全的影响,希望能缩短要求隔离的 年限。核武器拆除下来的钚,要求销毁或和平利用,也提出了新需求。2技术发展高放废物分离技术,如萃取分离技术、离子交换技术在近年都有了新发展,开 发出新的工艺流程。如美国的TOREX流程和TRUE

25、XCMPO流程,法国的PURETEX 流程和ACTITEX流程,日本的DIDPA流程等。高温冶金技术发展,如锝可以还原为金属回收,碘可通过氯化物熔盐回收等。快堆和加速器技术的发展,如俄罗斯的BN-600快堆,法国的凤凰快堆,日本 的文殊快堆相美国的一体化快堆的开发研究部相当成功。快堆技术趋近商用化前夕。3.1.2 P-T技术的发展现状现在世界上开发研究P-T技术的国家很多,其中以美国、日本、法国、俄罗斯投 入力量最多。美国从事分离一嬗变的研究单位较多,如阿贡(ANL)、橡树岭(ORNIL)、洛斯阿 拉莫斯(LANL)、太平洋西北(PNL)、布售克海文(BNL)、劳伦斯利弗莫尔(LLNL)等国

26、家实验室。阿贡国家实验室开发的一体化快堆设计称可将全部钢系元素回收、再循环 及烧掉。日本原子力研究所(JAERI)、动燃团(PNC)相电力中央研究所(CRIEPI)以及一些大 学正联合进行一项 OMEGA 计划(Options for Making Extra Gain from Actinides and Fission Products)。第一阶段(19911996年)进行基础研究与试验,评价各种慨念及 开发所需技术;第二阶段(19972000年)进行有关技术的工程验证和(或)概念验证。 2000年后建设中间试验设施,示分离和嬗变技术。法国原子能委员会(包括下属研究所)、法马通和法国电力公

27、司联合开展P-T技术 研究,其SPIN计划的第一步研究PURETEX流程(到1995年)改善Pu回收率,Np的 回收达到80%,减少中放废物的体积相放射性,第二步研究ACTITEX流程(到2010 年),分离出Np、Am、Cm,用凤凰快堆或加速器嬗变为短寿命核素。俄罗斯在原子能部领导下,有镭学研究所、库尔恰图夫研究所、物理化学研究所、 无机材料研究所、物理和动力工程研究所等单位在进行P-T技术的研究,对嬗变考虑 采用快堆或高能加速器。3.1.3 P-T技术的技术难度实现高放废物的分离与嬗变,难度很大。P-T技术的关键步骤是分离。要分离的 关键核素是Np,Pu、Am和Cm。要求把99.9%以上的

28、Pu和Am, 把 98%以上的Np 和Cm从高放废物中分离出来。237Np半衰期极长(2.14x106a),产额很高,它还可以从 241Am、241Pu和241,245Cm衰变而来,所以是分离一嬗变首要考虑的核素。99Tc和129I 是高放废物长期风险的重要贡献者。一般,高放废物的分离采取组分离或群分离。日本的OMEGA计划把高放废物成 份分为4组:钢系/镧系,锶/铯,铂系金属,锝和其他。也有按嬗变的需要分为以 下5组:钢系A组(Np,Am,U,Pu),可在热中子堆中焚烧;钢系B组(Cm,Bk,Cf),要在块堆中焚烧;长寿命裂变产物(99Tc,129I),可在热中子堆中焚烧;中寿命裂变产物(9

29、0Sr,137Cs),要用强流加速器轰击散裂;其它。分离方法可分为湿法、干法两大类。湿法包括萃取法和离子交换法,需要开发耐 辐照、分离效果好、二次废物少的萃取利和离子交换剂以及先进的远距离操作工艺流 程。干法有熔融法、高温电解精炼、升华/挥发法、激光感应分离法等,这些工艺尚 不成熟,还在开发研究之中。日本电力中央研究所设计的流程如下:用微波加热使高放废液脱硝;用氯气和碳还原氧化物并氯化,使氧化物转变为氯化物;用液态Cd-Bi从熔融氯化物中还原萃取分离超铀元素;电解精炼回收的超铀元素。3.2嬗变嬗变是通过中子/质子/光子人工核反应,使次钢系元素(MA)和长寿命裂变产物 核素(LLFP )转变成短

30、寿命核素或稳定元素,降低或消除高放废物的长期危害性,并利 用嬗变所释放的能量。嬗变可以通过反应堆(热中子堆或快中子堆)、加速器、加速器 驱动的次临界装置以及裂变一聚变混合装置等多种途径来实现。反应堆嬗变热中子堆嬉变。要使钢系元素嬉变,首先要俘获中子,生成具有高裂变截面的 同位素,然后发生裂变反应,所以要求有中子注量率高的反应堆。常规轻水堆可燃烧钚,但不能嬉变MA。在常规轻水堆中,由于俘获/裂变比大, 既使MA量增加,又使低原子量的MA转变为高原子量的MA。129I和99TC在轻水堆中可嬉变为稳定同位素i30Xe和i00Ru,但其中子俘获截面很 小,嬉变效率很低。快堆嬉变。快堆中子谱硬,注量率高

31、,不仅能燃烧Pu,还可嬉变MA,是当前 可用于消耗钚和嬉变MA较成熟和现实的技术。快堆有金属燃料快堆和氧化物燃料快 堆,金属燃料快堆的嬉变效率比氧化物燃料快堆高。人们早已使用快堆烧Pu,近年来正在试验用快堆烧MA和99TC与1291,已取得较 好效果。在快堆增殖层加适当的慢化剂,可获得超热中子区,能比轻水堆更有效地娘 变 99Tc 和 1291。加速器嬗变10强流质子加速器嬉变。强流质子加速器产生的强流质子轰击重金属(如W、Pb、 U等),发生散裂反应,产生大量中子。当束流为250mA时,可产生1020中子/ (cm2S), 可用来嬉变次钢系元素。强流电子加速器嬉变。90Sr、137Cs的热中

32、子反应截面太低。强流电子加速器引 起的韧致辐射,能发出Er10MeV的Y射线,可用此Y射线引发(y,n)反应,诱发光 致裂变(y,f)反应进行嬉变。用加速器驱动次临界装置(ADS)$ADS是中能强流质子加速器与次临界反应堆耦合的装置。所以,ADS是利用反 应堆和加速器合作来完成嬉变。ADS主要包括三大部分:(图2)。驱动器。可用作驱动器的加速器有两类:直线型中能强流质子加速器,体积 庞大(要几百米长),投资高;回旋型中能强流质子加速器,体积小,投资较低,但 质子能量和束流强度受限制多。散裂中子源。散裂中子源是中子产生器,可选用铅、钨、铋、钽、铀等重金属 作为靶材料。当驱动器发射过来的中能质子束

33、打到这些重核上时,发生散裂反应,一 个质子打上去,会产生十几个到几十个中子。次临界反应堆。把次钢系元素和长寿命裂变产物核素做成适当的燃料元件,装 在这个反应堆中进行嬉变,并把产生的能量传输出去利用。ADS嬉变有许多优点,例如:(1)几乎不产生新的和原子量更重的MA,嬉变 效率高;(2 )安全性好,加速器关闭,次临界装置就“熄火”,无临界安全问题。ADS嬗变实现难度大,如中能强流质子加速器的建造,加速器、散裂中子源和反应堆的接口,燃料元件的制造等,有许多难关需要攻克图2.加速器驱动次临界娘变示意图聚变一裂变混合堆娘变聚变一裂变混合堆嬗变MA和LLFP还在概念设想阶段。聚变一裂变混合堆的建 成还有

34、着长远的路程。对于嬗变,根据现有的分析和计算,有以下认识:在轻水堆和快堆中“烧”钚和次钢系元素(MA)是可能的,但轻水堆中嬗变MA, 以热中子俘获为主,产生新MA,嬗变效率很低。由于新产生的重MA的高毒性,使 多级嬗变很困难。钚在通常压水堆连续循环,238Pu,240Pu,242Pu百分比增加,这些 钚的同位素都是中子吸收剂。裂变产物90Sr,137CS的嬗变要利用光子、质子等核反应来进行,反应的几率很 低,只有很长辐照时间和很高通量才能取得有意义的结果。99Tc、129I有适中的中子吸收截面,超热中子嬗变有较好的效率。快堆嬗变MA的效率比轻水堆高,但MA进入快堆的量有限制(不能超过燃量 总量

35、的2.5%)。ADS嬗变MA几乎不产生新的更重的MA,ADS嬗变能力比快堆高一个数量 级,但ADS需要中能强流质子加速器与次临界装置的良好配合,要实现长期稳定、 可靠的运行,难度高,耗资大。嬗变能够减少次钢系元素和长寿命裂变产物核素的数量,但不能完全消灭次钢 系元素和长寿命裂变产物核素。嬗变可减少高放废物地质处置的负担,但不能完全免 除高放废物的地质处置。嬗变的国际进展目前,世界上正在开发研究核嬉变技术一些国家如表3-1所示。美国洛斯阿拉莫斯国立实验室(LANL)1989年提出的加速器驱动嬉变核废物 (ATW)得到DOE支持,有阿贡实验室、布鲁克海纹实验室、西屋公司等参加,国外 广泛合作。AT

36、W计划建一座1.6GeV,125mA直线质子加速器(Pb-Bi靶),可供注5 个焚烧靶室,可同时嬉变电功率10GW压水堆所产生的废物(包括Pu、MA和LLFP), 并提供电功率4200MW。1999年由法国、意大利和西班牙等国组成的西欧技术工作小组提出了一个ADS 计划,计划建造一座100MW热功率实验堆,计划2015年投入运行。该计划从2001 年开始的头12年投资9.8亿欧元,另外,需要投资1.8亿欧元研究ADS燃料。2013 年进入第二阶段,建一个原型装置。计划2040年达到工业规模。中国实验快堆(CEFR)正在中国原子能科学研究院建造,该堆热功率65MW,电功 率20MW,最大热中子通

37、量(3.23.7)x1015n/ (cm2S),将为嬉变研究提供基础条件。此 外,正在中国原子能科学研究院建造的中国先进研究堆(CARR),热功率60MW,最 大热中子通量8x1014n/ (cm2s),也将为嬉变研究提供条件。我国的ADS嬉变研究列 入国家重点基础研究发展规划,正由中国原子能科学研究院和中科院高能物理研究所 等单位合作开展物理和技术基础研究。分离-嬉变的工业运行,存在许多难题需要解决,尚待时日,例如:嬉变要求的设备条件难度高,耗资大;分离一嬉变效率不高,需要多次嬉变一分离,才能达到要求;分离一嬉变过程会产生不少二次废物,并且可能产生很多a废物。表3-1目前世界上主要嬗变研究工

38、作国家主要研究活动国家主要研究活动美国ADS (洛斯阿拉 莫斯,ATW)快 堆(阿贡实验室, 一体化快堆IFR)中国ADS (中国原子能科学研究院 等)快堆(中国 原子能科学研究院等)法国快堆(CEA,EDF,用凤凰快堆试验)俄罗斯快堆(BN-800) 加速器,ADS日本快堆(JNC),ADS瑞士ADS瑞典ADS其他处置技术4.1高放废物海床处置海床处置是将高放废物投送到深海沟、海底沉积岩或沉积岩下的岩床中。这种处 置方法仅处于设想阶段。海底处置是将高放废物容器或乏燃料元件细棒放置在海洋选定区域的厚层粘土 沉积物或其下的基岩中。实际上,海底放射性废物处置是一种隔离技术。这种技术利 用一组连续的

39、屏障隔绝放射性核素的释出途迳,直到放射性核素衰变为无害的元素或 者以安全浓度缓慢向环境释放为止。虽然有诸如固化介质、容器外壳等屏障存在,但 基本的屏障还是环境地层和在容器整个封装情况下的外围封闭材料。海底处置的优点是:废物库与海水之间的水力梯度为0。当废物由基岩释出时, 沉积层有滞留的能力;不受海面风暴和渔业工作的影响;可利用大量海水来稀释任何 释出的废物。然而,其不足之处是缺少对海洋底板的了解。如果未来的探测技术能证 实海洋底板的理论,即稳定的深水区属于地球地球物理特性最稳定处,则这里有可能 达到长期隔离废物的要求。另外,还有运输和准确放置废物的困难、通过海水传递废 物释出的危险、通过海洋生

40、物累积放射性核素的可能性,以及国际政治上的未知因素。4.2高放废物宇宙处置宇宙处置是将高放废物送往别的星球或外层空间。其设想是将单独分离出来的钢 系和超铀元素废物通过火箭运送出地球,或是进入恒星、太阳或地球的轨道,或是离 开太阳系。并认为前者有运行控制和轨道稳定度不固定的否决因素,然后一种方案, 按目前技术可以做到,因此是最佳选择。对那些分离余下的短寿期裂变产物则按一般 方法处理。这种处置的优点是可以从地球上完全消除的废物,因而可以避免自然或人为故障 造成可能向环境释出。其最大的困难是要承担国际上的谴责。另外,如果发射发生事 故,导致包装件因强烈冲击而解体,则公众将受到难以接受的风险。4.3高

41、放废物极地冰层处置冰层处置是将高放废物安置于近极地的厚冰层中,利用放射性衰变热使冰层融化 而沉到基岩上。有人提出可将高放废物安全地处置在格陵兰和南极洲的大面积冰层中。这种方法 又称为冰帽法,其优点是:这里距离地球的居民区遥远;废物贮罐借助于本身的热释 放融穿冰层而自我埋藏,方法简便。此项设想由于需要在极地极端恶劣的寒冷气候下 进行剧毒物品的常规操作,而有明显的实际困难;从地质意义上说,冰帽有极易变化 的特点;另外,对在冰帽底下可能供将来废物最后停留的位置的情况知道得很少,有 时冰层是会与液态的水层一起流动的;当然,即使移动非常缓慢,冰块也会有力地研 磨岩石。这里处置的高放废物应当是固态的,并应

42、装进可耐久的密封贮罐中。将这种贮罐 放在浅的钻孔任其熔化向下沉到冰层的底部,或在冰层之的某一特定深度。在贮罐下 沉时,融化了的冰又会冻结,于是便把废物封闭在冰层。也可以在冰层表面上采用贮 存装置把废物安全的贮存起来。后一种方法的优点除了位置遥远和隔离大陆外还易于 监督。无论是从道义上或从费用上考虑,都会认为这种方法似乎太不合适。此外,冰帽 处置有几个缺点:首先,废物中仍含有需要长期贮存的钢系元素,例如,若239PU的 原始浓度是饮水中允许浓度的106倍,不考虑其不溶性、稀释或吸附,则需要的隔离 期为五十万年,到时该冰块可能已不复存在;其次,即使钢系元素能予去除,尚遗留 有地域问题是在陆地一冰块

43、界面间的可观发热量(因而增进了冰的融化),即使废物产 生的热量与地热梯度增温值相比,仅占很小部分(1%),也达到63kW/km2。以美国埋 藏已暂存10a的废物而论,如果把生成的热负荷积累并扩展在南极洲上,到2025年将 达到106km2,即预计存在期超过10000年的冰只有该面积的25%。最后,在南极洲 的运输和操作条件均是困难而危险的,更何况目前南极区是受国际条约保护的无放射 性废物区。五.各国处置方法比较13尽管国际上倾向于高放废物的地质处置方法,但是是直接进行地质处置还是后处 理后进行地质处置,甚至经过后处理并经过嬗变之后再进行地质处置,各个国家的认 识不尽相同,如瑞典、美国、加拿大、

44、芬兰、西班牙等拟采用直接处置的方法,法国、 英国、俄罗斯、日本等拟采用后处理后再处置的方法,法国、英国、俄罗斯已建有后 处理厂,日本计划在2005年建成后处理厂,目前日本、瑞士、比利时、荷兰和德国的 部分核燃料送到法国或英国的后处理厂进行处理。另外,由于铀的国际价格的下降,使得后处理厂在经济上不合算,目前欧洲倾向于 放弃后处理采用直接处置的方法。表5-1给出的是这几种方法的详细比较。表5-1几种方法的比较处置方法优肖a .曜岸处置蝴步勤患寐砌的罹她小 瞬术明解 翱对珏融格具螂楠性 将莉m蹒腿 麒盛娜可魅小Si有解枷懿在融中邮利脂低且炯分内在能髓诚肿 需艮丽期裂蝴质在令.后根长祖祁临在她中后姗薜

45、布 黜质处醒 业置时的段挫怫&融反应舸刹利月 斜了魅集的需要融了融中ih硼量就翻赐撇璞撼豚长航顾浦册毓忖宜麒置欢多械理步熟.加了耿的剂量幅蛹飓麴翘多,雌毓帽的废娜观常加了娜后处理及欧相系蜥用翊帏寿命收箱丽融长狮可靴的大小众多楸理步骤熟了耿航懂和翰州险翻类慢,噬埴讹置瓣棚枇勖了技材酬险饷娜蹒脚关于核废物的地质处置,目前也提出了多种处置形式,相关方面的比较在表5-2给出。经典的方法,即基于KBS-3的方法,将废物玻璃固化后装入包装容器中,放入地 下500m左右的处置库的竖井中,容器周围用高压实膨润土充填。瑞典、加拿大、芬兰 拟采用这种处置方法;VLH方法(Very Long Holes),与KBS

46、-3方法类似,只是建设期与运行期的安全 性不易保证。废物被封闭在几条平行的几公里长的平桐中,处置深度400700 m;WP-Cave方法,是瑞典提出的方法,其主要问题是无法保证长期安全性。其最 大特点是不充分依赖于周围岩石,废物被紧密地封闭在由厚膨润土包围的有限的岩石 体积中,利用工程限制地下水进入处置区;VDH方法(Very Deep Holes),即将高放废物直接处置在地下几千米深度,其具 体处置方法有两种:一是俄罗斯准备采用的方法,即通过加压将高放废液直接注入地 下几千米为黏土包围的砂岩中。这种方法的合理性俄罗斯正在研究,他们已经在450 m 的深度上做了大量的注入工作。二是瑞典设计的处

47、置概念,即在几千米的深井中,将废 物固化体及其包装间隔放在由膨润土包围的深井中,地下1 500 m之上自上至下分别 放置混凝土、沥青及膨润土,1 500 m以下处置废物,这种处置方法其优点很多,但花费 太大且深部钻井难度很大。表5-2几种地质处置方法的比较VLHWP-GA VEVDII将英拒转嫁给1、一代环境要求+安全要求帽射防护要火保T向题+花费1)= ”表示f j KBS3样满足要求力+ 表示性能忱于KBS3.“一 表忤一育巨不虫U KBS-3n六高放废物处置的发展前景126.1高放废物处置的国际现状如前所述,高放废物安全处置是难度大、耗资多的系统工程。高放废物处置技术 的研究开发,在一些

48、先进核工业国家已有二、三十年历史,但步履艰难,进展迟缓。地质处置的现状及进展至今,世界上还没有一个国家建成高放废物地质处置库。国际高放废物处置进展 迟缓,原因很多,主要因为:(1)乏燃料应该被当作资源还是当作废物有争论;(2) 高放废物处置库选址条件高,场址难找;(3)高放废物处置费用大,技术难度高, 资源不足;(4)公众对处置安全性的认同和社会/政治阻力。美国最早筛选出了花岗岩、盐岩、凝灰岩三个候选场址。经过大量地质钻探和评 价工作,选定尤卡山(Yucca)凝灰岩场址,原计划1998年建成。实际上,经过非常艰 辛的努力,到2002年5月和7月才分别为布什总统和参议院批准计划。从建造到运 行,

49、前面的道路还十分坎坷和艰巨。美国预期投资437亿美元建成这个高放废物处置 库,在那里处置9000t国防高放废物和8.5万t乏燃料元件。但是,随着尤卡山处置库 计划的许可申请的撤销,尤卡山处置库计划正式终止。德国是世界上另一个高放废物处置研究走在前面的国家。它拟在高莱本(Gorleben) 盐层(8401200m深度)处置高放废物和低中放废物。花了近二十年时间,打出了两座 竖井,八条水平巷道和几百个钻孔,耗资几十亿马克,但现在被否决了。其他许多国 家的高放废物地质处置,还处在规划或筛选场址初级阶段。嬗变研究发展及前景高放废物的处置关系到核能的发展和环境保护,分离与嬉变作为高放废物处置的可能途径之

50、一,在世界上已有近30年的研究发展历史,目前越来越受人们的关注。前景展望:我国核能利用已经起步,随着国民经济的发展,对能源的需求量将迅 速增加,因此,核能的发展势在必行,随之而来的高放废物处置问题也将会日益突出。 可见,现在开始进行高放废物的分离嬗变研究,未雨绸缪,对我国的环境保护和核能 的进一步发展具有重要意义。我国在分离与嬗变研究方面已有一定的基础。例如:清华大学核研院在钢系元素 的分离方面取得具有国际先进水平的研究成果;中科院等离子体物理所在混合堆嬗变 高放废物研究方面具有一定特色,通过国际交流,引起了国外同行关注;我国在加速 器研究方面具有国际水平,开展加速器驱动的嬗变系统研究,从技术

51、力量讲,是可行 的。其它方面进展美国WIPP已经建成运行美国在新墨西哥州的卡尔斯巴德建造了一个超铀废物隔离试验设施(WIPP,Waste Isolation Pilot Plant),1988年建成。选址和建造花费20年时间,建设投资20多亿美 元,1999年3月正式投入使用。WIPP属于深地质处理库,处置容量17.6万m3,但 它只处理DOE军工超铀废物,所含的主要核素是钚,不处置高放废物。美国尤卡山处置库建设,但年前计划遭终止。芬兰获准建乏燃料处置库2001年5月,国会批准了场址。在该场址开始建造ONKALO地下实验室,预计 2010年完成,计划2012年开始在奥尔基洛托建造高放废物乏燃料

52、处置库。法国研究长寿命废物处置决策。高放废物处置国际合作交流高放废物安全处置是一项艰巨的任务,依靠一个国家的条件和力量是很难完成 的。IAEA把它选为支持的重点,鼓励开展合作研究。欧共体国家组织了对花岗岩、 岩盐、黏土三类地质介质处置的合作研究。许多国家的地下实验室和自然类比研究也 都进行着广泛的合作。IAEA、EU和ICRP等国际组织举办了许多高放废物处置国际 论坛和会议,编制了许多技术报告和导则。尽管高放废物地质处置技术是可行的,安全上是有保证的,但许多人仍持怀疑态 度,一些国家的选址和申请建造许可证的阻力重重。另外,许多有核电国家根本不具 备建库的条件,因此,有人提出了建设国际高放废物处

53、置库,但这个建议实现的难度 很大。6.2中国高放废物地质处置研究进展如何安全处置高放废物是核工业可持续发展面临的挑战性问题。我国的高放废物 深地质处置研究从1985年开始,提出的计划目标是:于21世纪中叶建成我国高放废 物地质处置库,处置的对象是玻璃固化块、超铀废物和部分乏燃料,处置库为竖井一 坑道型,候选围岩为花岗岩,位于饱和带中。在19852004的20a中,我国高放废物 地质处置研究取得了进展,已确定我国高放废物最终处置走“深地质处置”,并且是 “三步曲”式的技术路线,即处置库选址和场址评价一地下实验室一处置库。经过全国筛选对比,已初步选定北山地区为重点预选区,该区地处戈壁,地壳结 构完

54、整,地壳稳定,人烟稀少,地质条件和水文地质条件均有利。20世纪90年代初期,开展了地下实验室的选址工作,初步选择了郊区2处地点 为我国高放废物地质处置“普通地下实验室”的场址。已确定使用膨润土作为处置库 的回填材料,并初步确定高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料。 对膨润土的矿物学、岩土力学、物理力学性质和热学性质进行了研究。高放废物中的关键核素的化学行为研究也取得进展。花岗岩接触带核素迁移、铀 矿床中超铀元素迁移、青铜器腐蚀等天然类比研究取得了成果。还开展了高放废物地 质处置系统总性能评价源项和生物圈模式的调研。我国著名核电专家、中国科学院院士自强透露,我国高放废物地质处理研究

55、的总 目标是在我国领土选择地址稳定、社会经济环境适宜的场址,并计划于2020年左右 建成高放废物处置地下实验室,2050年以后建成高放废物处置库。6.3高放废物和a废物的处理、处置任重道远这方面情况可归纳如下要点:(1)目前世界上乏燃料年产生量约1万t,后处理的乏燃料占1/31/2。(2)乏燃料后处理目前兴趣减弱,扩大贮存(密存或新建贮存设施)能力,直接处置 (一次通过式)更多被关心和研究。里约热卢环境发展大会重申了不得浪费自然资源, 法国等国认为不应把乏燃料元件当作废物处置。(3)高放废液中分离钢系元素和长寿命裂片元素进行嬗变的研究又受重视(表6-1)。 分离嬗变需要开发分离、制靶、制元件、

56、发展快堆或高通量堆、高能加速器等,任务 非常艰巨,需要长时间开发研究。分离嬗变是一种减少地质处置辅助手段,但不是完 全取代地质处置的方法。它可以减轻高放废物处置负担,促进资源完全利用。(4)高放废物(包括a废物)最终处置,难度大,为期还较远,目前进展较快的有二 个:美国WIPP废物隔离原型设施(新墨西哥州),耗资5亿美元,用来验证超铀废 物处置,已投入运行;美国尤卡山(华达)凝灰岩场址选定处置高放废物和乏燃料元件。地下实验室的建设和研究活动正在积极展开。6.4我国高放废物处置发展目标我国高放废物地质处置研究的总目标是在我国领土选择地质稳定、社会经济环境 适宜的场址,在本世纪中叶建成高放废物地质处置库,通过工程屏障和地质屏障的包 容、阻滞,保障国土环境和公众健康长时间不会受到高放废物的不可接受的危害。研究开发和处置库工程建设包括三个阶段:试验室研究开发和处置库选址阶段 (2006-2020)、地下试验阶段(20212040)、原型处置库验证与处置库建设阶段 (2041本世纪中叶)。各

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