微通道内数字化液滴成型的模拟研究

1、微通道内数字化液滴成型的模拟研究汪青青1，刘国华1（1安徽工业大学能源与环境学院，安徽 马鞍山 243002）摘要：微流控技术因其制备的离散化液滴具有单分散性好、大小均一且精确可控的优点受到了广泛关注。本文运用 COMSOL 软件，采用Level Set界面追踪方式，建立T型微通道模型模拟了液滴成型过程，研究了分散相流量、连续相流量与黏度对液滴成型机制的影响。得到以下结论：液滴直径随分散相流量增大而增大，随连续相流量增大而减小，随连续相黏度减小半径增大；液滴生成频率连续相黏度增大而减小；并基于模拟结果分析了上述因素对液滴半径和生成速率的影响。本研究结果丰富了微液滴的操控理论，对化工、制药、生物

2、等领域的液滴成型工程应用有一定指导意义。关键词：微通道；数字化液滴；多相流；黏度； 数值模拟DOI：10.3969/j.issn.0438-1157.2014.00.000中图分类号：TK124 文献标志码：A 文章编号：0438-1157（2014）00-0000-00Simulation study on the formation mechanism of digital droplets in microchannelsWANG Qingqing1，LIU Guohua1(1College of Energy and Environment，Anhui University of Te

3、chnology，Maanshan 243002，Anhui，China)Abstract：Microfluidic technology has attained great attention for its advantages to form discrete droplets, which exhibits good monodisperse, size uniformity and precise controlling. In this paper,we establish the T-shaped microchannel model by using COMSOL and l

4、evel set interface tracking method to study the mechanism of droplet forming by changing disperse phase flow,flow rate and viscosity of the continuous phase . Results indicate that the droplet diameter increases with the dispersed phase flow rate and the decrease of continuous phase viscosity. But t

5、he diameter decreases with the increase continuous phase flow rate. The droplet generation frequency increases with the increasing flow rate of the dispersed phase as well as the continuous phase . while it decreases with the increasing viscosity of continuous phase. We analysis the influence of the

6、se factors based on the simulation results. This study enriches the theory of micro-droplets formation, and provides practical guidance for the engineering.Key words：microchannels; droplets forming; multiphase flow；viscocity；numerical simulation 2014-00-00收到初稿，2014-00-00收到修改稿。联系人：刘国华。第一作者：汪青青（1987），

7、男， Received date: 2014-00-00.Corresponding author: liuguohua126硕士研究生。引 言 随着微流控芯片的发展，微流控技术(Microfluidics)作为微缩实验室的一项关键支撑技术越来越多人的关注1。微流控技术是指在直径为微米级或纳米级的微通道内对纳升至皮升体积的流体进行操纵2，从而实现对极微量样品或试剂的处理及利用。该技术促进了反应体积和反应产物的小型化，具有效率高、控制精准等特点，因此在化学分离、药物控释、食品行业、农业等领域具有广阔的应用前景3-7。 在众多微流控技术中，液滴的生成和操纵是实现其功能的前提和基础，也是现阶段国内外

8、最具挑战性的研究热点8。微液滴制备系统主要研究集中在两种微通道结构上：T型垂直交错微通道9-13和流动汇聚微通道 14-17，前者是一个微通道垂直连接到另一个微通道形成T型结构，两种互不相溶液体分别从两个微通道流入，由于表面张力和剪切力间的相互作用，分散相在液面交界处破裂成液滴，通过改变流量可以精确控制液滴大小。流动汇聚微通道由于通道汇聚部分截面积局部减小，使得流动发生明显变化，由于界面的不稳定性，在汇聚处的末端生成液滴，其体积可达到nL量级。这两种方法因其制备的离散化液滴具有单分散性好9、大小均一且精确可控的优点受到了广泛关注。Cramer等182004研究流率、流体黏性及界面张力对液滴大小

9、的影响，发现液滴的形成随着连续相速度的增加而减小，随着界面张力(界面张力)的减小而增加。对于连续相当大的一个流速范围内，分散相的速度变化对液滴的尺寸几乎没有影响，但没有详细分析液滴形成过程。Thorsen等13首先在截面为35m×6.5m的T型通道内控制生成微液滴，并对液滴形成的作用力和在宽通道内液滴的排列方式进行了实验研究，提出表面张力和剪切力是液滴形成的主要因素，并在突扩出口处发现六种液滴排列方式，提出液滴在不平衡动力系统中自组织理论，但没有研究黏度及流量等对也滴生成的影响。Garstecki等6在T型结构中研究了液滴和气泡生成机理, 认为剪切力不是决定液滴生成的主要原因, 而是

10、由于分散相阻塞微通道，造成连续相压力增大，再与界面张力相作用，导致液滴的形成，没有系统研究其他因素对液滴生成的影响。 由微通道连接而成的微通道网络是微流控技术的结构特征，而T型微通道则是微通道网络中最基本的结构单元之一 ，研究T型微通道内液体流动特性及液滴生成规律对明确微流控技术的内在机理及其工程化应用具有重要意义。本文设计构建了T型微通道生成液滴的数值模拟模型，并采用Level Set界面追踪方式，建立了两相流三维数学模型，能够更准确的反映多相流的实际流动行为，对微芯片的设计起指导作用。 1.实验方法1.1 模型建立建立几何模型，连续相在1000m×100m×50m(l&

11、#215;h×w)主通道中自右向左流动，分散相从截面为100m×50m的旁通道注入。模拟时旁通道长400m，其右端距主通道入口200m，使用两相流，层流，水平集应用模式建立模型，模型在固壁上使用预先定义的湿壁边界条件，接触角为135°。如图1所示，将被分散成小液滴的分散相流体Fluid 2从竖直管道进入，连续相流体Fluid 1由水平管道从右至左进入，流体的性质在模拟时自定义。1.2 网格划分及控制方程为精确预测T型微通道内液滴生成机理及其影响规律，模拟时设计了三维的计算模型，考虑壁面不同润湿条件下，对液滴生成的影响，同时根据微通道内主相液体进行变黏度、流量的工况

12、，进行网格划分。根据计算流体力学理论，几何模型划分网格分为结构化网格和非结构化网格。结构化网格相对于非结构化网格，在相同条件下，耗费计算机内存要少，从而计算速度大为增加。本文采用六面体结构化网格，经网格独立无关性检验后，共产生52206个网格，对微通道内生成液滴的情况进行了相关计算。Inlet,fluid2outletInitial fluid interfaceInlet Fluid1图1 T型微通道的网格模型Fig.1 The meshing model of T-shaped microchannel 水平集法(1evel set)19,20基于连续逼近法追踪运动界面的变化，它将和交界面

13、局部曲率有关的表面张力表示为体积力，简化了计算中捕捉由表面张力变化引起的拓扑结构变化过程。该方法已经广泛应用于两相流动的研究中。在所选定的模式下建立了动量传递方程，连续性方程及水平集方程，流体分界面使用水平集函数中的0.5等值线定义，具体约束方程如下： (1) (2) (3) 密度和黏度由下式计算得出： (4) (5) 2 实验结果与讨论2.1 液滴生成过程分析 在模拟时，固定连续相、分散相的密度和黏度分别为：1=2=1.0×103 kg·m-3，1=1.95×10-3 pa·s，2=6.71×10-3 pa·s，保持连续相和分散相流

14、量不变，分别为：V1= 4×10-7 m3·s-1，V2= 2×10-7 m3·s-1，界面张力=5.6×10-3 pa·s的情况下得到如图2的相场分布。相场分布时间(s)0.010.020.030.040.050.060.070.08图2 液滴成型和分离Fig.2 droplets formation and separation通过相场分布和时间变化的关系（如图2），对单个液滴形成过程分析得到液滴形成的三个阶段。第一个阶段，从液滴颈部破裂到径向膨胀力和界面张力第一次平衡。由于表面张力作用，分散相液体前端回缩到旁通通道的入口处，剪切

15、力较小。同时分散相压力增长，但其仍小于界面张力，此过程中液滴的宽度减速增大，液滴长度减速减少，最后达到膨胀力和界面张力平衡。第二阶段，由于剪切力随着液滴直径增大而增大，其与径向膨胀力相平衡，此时，界面张力保持不变。液滴继续增长，液滴宽度保持不变，长度加速增大（图2）。第三阶段，界面张力、剪切力和径向膨胀力共同作用，液滴宽度减速增长，液滴长度保持加速增长。最后，由于界面张力不断减小，液滴颈部破裂，液滴形成。分散相缩回到旁通入口处，重复液滴形成过程。比较不同流量条件下的液滴长度和宽度变化趋势，发现这种趋势不随流量变化而变化。在整个过程中，剪切力、径向膨胀力和界面张力的合力发生周期性变化。通过此模型

16、还可以计算液滴的有效直径d，即和形成液滴相同体积下球形液滴直径，使用如下表达式: (6) 其中： 代表了水平管道的最左端，即，模拟输出液滴直径随时间的变化如图3。结果显示大约为1.15×10-4 m。与参考文献21中提到的很一致。图3 液滴半径随时间的变化趋势Fig.3 Droplet diameter as a function of time在液滴生长过程中，连续相和分散相的相界面是不断变化的。随着主通道内分散相进入通道内的体积的不同，液滴有效直径不断增大，连续相界面不断减小，黏性剪切力随时间不断变化，动力学和界面能各向异性使得整个过程变得十分复杂。图4 t=0.015s时液滴分

17、离处的速度场Fig.4 The velocity field of droplet breakup at 0.015s在液滴生成过程中，由于两相界面各处速度不同、受力不均，液滴的头部会形成涡流，在 t=0.015s 时刻，速度矢量图如图 4所示。图中箭头大小归一化设置，不表示速度大小，只代表速度方向。(a) the pressure of every point on the center line in main channel from 0.005s to 0.05s (b) the pressure of every point on the center line in main ch

18、annel at 0.04、0.05、0.055、0.65s、0.07、0.08s.图5 主通道中心各点压力分布图Fig.5 Each point pressure distribution in the center of main channel 图5(a)以主通道中心轴线，以建立模型时的横坐标为横坐标，纵坐标为压力值作出了十一条曲线，对应滴液滴产生过程中的十一个不同时刻压力值变化情况，反映了单个液滴在形成过程中主通道内的压力状况。从图5(a)可看出：当两相流体开始进入通道，当开始形成两相交界面，从t=0.005s发展到t=0.010s过程中，形成的交界面并未明显引起主通道连续相流通截面积

19、的减小，从压力图可以看出初始交界面的形成导致入口压力的上升，整个通道内压力值呈线性趋势下降；当液滴进一步生长，在t=0.015s时，入口压力急剧上升，这主要由于形成的液滴头部堵塞连续相流通截面积，引起液滴交界面连续相流动上游的压力增大，入口压力的这种上升趋势一直保持到t=0.035s时刻，此时进入液滴生成中分离时刻。当发展到t=0.04s时，液滴从分散相脱离出来，此时连续相入口压力明显下降，这足以说明在液滴生成过 程中，连续相上游压力的作用重大。t=0.045s时刻，下一形成中液滴己明显堵塞主通道，入口压力值明显比t=0.045s时刻增大。到t=0.05s时，压力趋势已和t=0.035s基本一

20、致，此时，第二滴液滴开始形成。图5（b）作出了0-0.08s内压力趋势相同的两组曲线，从图上可看出，a、b两组曲线反映了主通道内压力在周期性变化，每0.015s重复一次，液滴成型的频率是66.7Hz。通过对液滴成型过程中的压力分析可以得出形成中的液滴堵塞主通道流通面积引起的液滴前后的压力差，且其作用位置为液滴发展的下游，在液滴生成过程中起到重要的驱动作用。杨拉普拉斯压差在液滴形成过程中不断变化，可由适用于静态的杨拉普拉斯方程对某一时刻的压差进行计算。2.2 流量对液滴生成的影响 在考察分散相流量对液滴生成的影响时，数值计算中流体各物性参数固定不变,连续相相流量V1固定为4×10-7

21、m3·s-1，2×10-7 m3·s-1，分散相流量V2分别取2×10-7 m3·s-1、4×10-7 m3·s-1、8×10-7 m3·s-1三种情况模拟，得到如图6的相场分布。0.015s0.025s0.035sCase1Case2Case3图6 三种情况下主通道内的相场图Fig.6 Phase fields in the main channel under different case 考察连续相流率对液滴生成的影响时，数值计算中流体各物性参数依然保持不变，连续相相流量V2固定为2×10

22、-7 m3·s-1，分散相流量V1分别取4×10-7 m3·s-1、1×10-7 m3·s-1 两种情况，模拟得到如图7的相场分布图。0.02s0.03s0.04sCase1Case2图7 t=0.02、0.03、0.04s主通道内相场分布Fig.7 phase field (0.02、0.03、0.04s) in the main channel 从图6和图7可以看出，在保持分散相流量不变的前提下，随着连续相流量的增加，液滴的生成体积呈减小的趋势，直至形成平行流。由此可见连续相和分散相的流量对液滴的生成至关重要。当分散相流量不变时，增大连续相

23、流量，作用在液滴界面的剪切力增大，界面上力平衡被打破，液滴直径减小，使得Laplace压力差增加，径向膨胀力增大，重新与剪切力、径向膨胀力达到平衡。连续相流量不变时，增大分散相流量，则分散相对界面的径向膨胀力增加，界面上受力平衡被打破，液滴直径增大， Laplace压力差和径向膨胀力减小，三种作用力又一次达到平衡。液滴特征尺寸随着连续相流量增大而变化的趋势并非是线性的，其变化速率不断减小，最后基本保持恒定。原因是当连续相流量小于分散相流量时，积压力剪断液滴颈部耗时较长，此时连续相流量对液滴体积影响较大。随着连续相流量逐渐增大，积压力剪断液滴颈部所用的时间已足够短，在分散相流量恒定的条件下，液滴

24、的特征尺寸随之变化的幅度则明显减小。2.3 连续相黏度对液滴生成的影响基于所建立的数值模拟模型,在进行连续相黏度的变化对所形成液滴生成影响的研究中,其他物性参数均保持不变，连续相黏度分别为1=0.85×10-3 pa·s、1.2×10-3 pa·s、1.95×10-3 pa·s，模拟得到如图8的结果。同时根据模拟结果做出如图9所示的液滴直径随时间变化图。0.015s0.025s0.035sCase1Case1Case1图8 三种情况下主通道内的相场图 Fig.8 Phase fields in the main channel und

25、er different case 图9 连续相黏度对液滴直径的影响Fig.9 The effect of continuous phase viscosity to droplets diameter 从图8、图9可以看出液滴生成有效直径随着连续相黏度的增加而减小，但生成液滴的频率增加，这主要因为连续相黏度的增大意味着连续相流体对分散相的黏性力剪切力就越大，加速了液滴的夹断脱离过程，即液滴的生成时间缩短。在分散相和连续相流率保持不变，两相界面张力固定的情况下，液滴生成时间的缩短意味着进入形成中液滴的分散相体积变小,因此生成液滴的直径变小，可以看出黏度对半径的影响很敏感。3 结 论 本文设计构

26、建了T型微通道对低雷诺数下液滴成型进行了模拟研究，详细分析了微通液滴成型过程，得出以下结论：（1）黏性剪切力和界面张力是液滴形成的主要因素，直径变化的趋势主要由剪切力、径向膨胀力和界面张力（Laplace压力差）间的作用关系决定。（2）当分散相流量不变时，增大连续相流量，作用在液滴界面的剪切力增大，界面上力平衡被打破，液滴直径减小，连续相流量不变时，增大分散相流量，则分散相对界面的径向膨胀力增加，界面上受力平衡被打破，液滴直径增大；（3）连续相黏度的增大，则分散相的黏性力剪切力越大，加速了液滴的夹断脱离过程，液滴的生成时间缩短，形成中液滴的分散相体积变小,因此生成液滴的直径变小，频率增加。研究

27、结果丰富了微液滴的操控理论，对化工、制药、生物等领域的液滴成型工程应用有一定指导意义。符 号 说 明 密度，kg·m-3 u速度，m·s-1 时间，s 动力黏度，Pa·s 压强，Pa 表面张力，N 水平集函数 、数值稳定化参数 表面张力，Pa·sReferences1 Haeberle R, Zengerle R. Microfluidic for Lab-on-a-ChipJ. Comprehensive Microsystems. 2008, 2: 463-516. 2 Ling Bingcheng(林炳承), Qin Jianhua(秦建华). I

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