USE OF SELECTED ADVANCED OXIDATION PROCESSES (AOPs) FOR 翻译

1、使用选定的高级氧化工艺进行废水处理-一个微型审查Water and Air Quality Laboratory, Department of Environment University of the Aegean, University Hill, Mytilene 81100, Greece摘要： 高级氧化工艺(AOPs)被广泛用于去除工业和城市废水中的顽固有机成分。本次研究的目的是审查使用二氧化钛/紫外线过程,过氧化氢/紫外线和芬顿反应的废水处理过程。主要的反应和影响这些过程的操作参数(目标化合物的初始浓度、氧化代理量和催化剂量、废水种类等)，当最新的几个污水处理系统被应用。这些方法具

2、有突出的优点和缺点，对一些未来的挑战(减少运营成本，采用流程集成的策略)进行了讨论。关键字： 二氧化钛/紫外线；氧化氢/紫外线；芬顿；芬顿照片；废水。1.介绍 检测到各种有机化合物在工业和市政污水中。这些化合物（括合成有机化学物质和天然的物质）于其抗生物降解和对微生物的毒性过程在生物处理系统造成严重问题。因此，替代治疗技术的使用，旨在采集矿物或耐火材料分子转变成他人可进一步生物递降分解，这是一个引起十分关注的问题。在他们中，高级氧化工艺(AOPs)已经被用于处理废水中顽固的有机化合物，如农药、表面活性剂、色素、制药和内分泌干扰化学物质。此外，他们已经成功地用作预处理方法以减少有毒有机化合物的浓

3、度，抑制生物的污水处理过程。 AOPs函数的主要机制是高活性自由基的生成。羟基自由基(HO)能有效的破坏有机化合物，因为他们是被动亲电子试剂（电子喜欢的）能与几乎所有负电子的有机化合物无选择性的快速反应。他们是一个氧化潜力为2.33 V且能表现出比较传统氧化剂如过氧化氢或KMnO4更快的利率的氧化反应(Gogate and Pandit, 2004a)。一旦生成，羟基自由基可以通过激进的攻击有机化合物(式.1)，抽氢反应(式.2)，电子转移(式.3) (SES, 1994)。R + HO ROH (1) R + HO R + H2O (2) Rn+ HO Rn1+ OH (3) 大量的方法分类

4、广泛定义下的高级氧化工艺（AOPs）(图1)。他们中的大多数与催化剂(例如 H2O2，O3)、强氧化剂(如过渡金属离子)和辐射（例如,紫外线可见光)结合使用。可用不同的高级氧化工艺产生羟基自由基，二氧化钛/紫外线的过程，过氧化氢/紫外线过程和芬顿反应似乎是一些最流行的技术对废水处理文献中出现的大量的数据而言。斯高帕斯数据库中搜索显示，在过去的十年超过1000篇论文已经发表了这些方法在废水处理的应用。在目前的研究中，一个微型审查上述过程已经完成。用最近的一些应用程序对主要的反应和影响这些过程的参数进行了讨论。表1：文献中可用的高级氧化工艺过氧化氢/紫外线臭氧/二氧化钛过氧化氢/臭氧芬顿反应(Fe

5、2+/H2O2, H2O2/Fe2+/紫外线) 二氧化钛/紫外线超声波分解臭氧/紫外线臭氧超声波分解臭氧/紫外线/过氧化氢催化氧化臭氧/二氧化钛/过氧化氢超临界水氧化2.废水处理中使用的高级氧化工艺（AOPs）2.1二氧化钛/紫外线的过程 在二氧化钛/紫外线过程中，钛氧化物半导体吸收紫外光并生成羟基自由基。具体来说，在紫外线光照的二氧化钛，传导带电子和价带空穴是最初产生的(式.4)。带电子与表面吸附分子氧产生超氧化物自由基阴离子（式.5），而带孔与水相互作用产生羟基自由基(式.6) (Crittenden et al., 2005): TiO2 + h ecb + h+ (4) ecb + O

6、2 O2- (5) h+ H2O H+ HO (6) 有机化合物可以通过他们的反应进行氧化降解与价带空穴，羟基和过氧化物自由基以及通过他们的反应与电子还原。 到目前为止，二氧化钛/紫外线过程已经被广泛用于污水处理。这个过程的主要优点是操作是在环境条件下，缺乏质量传递限制，当纳米粒子作为催化剂，以及可能使用的太阳能辐射。此外，二氧化钛是一种廉价的，现成的材料而且光生孔高度氧化。另外，二氧化钛能够广泛的使有机化合物氧化成二氧化碳和水等无害的化合物(Chatterjee and Dasgupta, 2005)。 影响二氧化钛/紫外线过程的主要因素有：最初的有机负荷,催化剂的量，反应堆的设计，紫外线照

7、射时间、温度、溶液的pH值、光强度和离子物种的存在。使用过多的催化剂可以降低的能量转移到介质由于催化剂粒子提供的不透明性催化剂颗粒(Gogate and Pandit, 2004a)。反应堆的设计应该保证催化剂表面的均匀辐照(Ray, 1999)。温度值20至80摄氏度，对于温度轻微的影响需要受到注意。然而，在温度高于80度，据报道会降低反应速率(Herrmann, 1999)。溶液的pH值对光催化氧化有一个复杂的影响。弱酸性污染物在低pH值时会使反应速率增加(Andreozzi et al., 2000)。另一方面，在碱性条件下水解污染物可能显示反应速率增加和pH值增加 (Choi and

8、Hoffmann, 1997)。最后,离子物种的存在可能影响通过吸附污染物的降解过程，吸收紫外线和羟基自由基反应(Gogate and Pandit, 2004a)。 最近的一些二氧化钛/紫外线工艺在废水处理中的应用介绍如下。光催化氧化已被广泛用于处理橄榄油厂废水(Marques et al., 1996; Vigo and Cagliari, 1999)。在最近的一项研究中，在紫外线照射下二氧化钛用于稀释(1/100)橄榄油厂废水的处理。24小时后在1g/L二氧化钛中存在物，几乎22%和94%的COD和酚类化合物被去除(El Hajjouji et al. 2008)。Chatzisymeo

9、n et al. (2008)调查的使用橄榄处理废水的处理过程。结果显示，处理效率增加与减少最初的COD与增加接触时间和催化剂浓度。采用这种方法作为一种预处理方法导致处理的污水比进水生物降解能力降低。这个观察结果表明，大部分的可生物降解的化合物在最初废水处理中被摧毁或着形成不可生物降解的中间体。 二氧化钛光催化氧化为了调查研究对含酚废水在初始苯酚浓度，催化剂的量，溶液的pH值，光强度的影响(Laoufi et al., 2008)。几乎99%的目标化合物被照射4小时后。光照强度从15 W增加到400 W和二氧化钛的数量从0.1/L增加到1g/L从而提高苯酚降解。 在紫外线 /二氧化钛系统中直接

10、耐酸大红4BS(偶氮活性纺织染料)的光催化降解被调查(Sohrabi and Ghavani, 2008)。pH值、反应速率和催化剂装载是影响确定最大降解的最佳条件。结果表明，酸性pH值是合适光催化去除直接耐酸大红4BS。染料降解速率常数与二氧化钛浓度增加到4 g/L，然后随二氧化钛浓度增加而降低。在加载水平较低，光子吸附控制的反应程度由于催化剂表面积有限。在高加载水平下光散射胜过了光子的催化剂颗粒吸附。 用反渗透处理的集中生产的高率膜生物反应器 (MBR)使用光催化污水处理(Dialynas et al., 2008)。观察30%的有机碳被除去在0.5到1 g / L的二氧化钛中50 - 6

11、0分钟(黑暗的实验)。悬浮液在长波紫外线下辐射，氧化的有机碳发生49%到41%的有机碳被去除在高和低的催化剂层，分别。 二氧化钛辅助光催化降解污染物的使太阳能灯已经成功地作为一个经济上可行的过程，可以替代昂贵和危险的人造光源(Muruganandham and Swaminathan, 2004)。通常情况下，太阳能光催化降解反应是由直接使用太阳能照明(Gonçalves et al., 2005)或使用抛物面集热器(Malato et al., 2002)。在最近的一项研究中，异构二氧化钛辅助光催化降解废水的热电发电站进行了研究(Monteagudo et al., 2008)。最

12、初的这种类型的废水中主要污染物的浓度是CN = 10 mg/L, NH3 = 150 mg/L, COD = 1240 mg/L, TOC = 980 mg/L 和 pH 9.5。光催化降解效率的测定从分析去除氰化物和甲酸。在太阳光照射下单独存在的二氧化钛使氰化物和甲酸降解并不是因为没有有效的氧化剂和HO自由基可以忽略不计。同时使用过氧化氢（阳光/过氧化氢/二氧化钛体系）增强降解含有氰化物和甲酸的废水。因此，在最优条件下(pH = 6，温度 = 40 °C，H2O2 = 6.5 g/L，TiO2 = 1.5 g/L)，处理污水180分钟后显示下面的结果：CN= 0 mg/L，NH3

13、= 22 mg/L，COD = 50 mg/L，TOC = 14 mg/L。 在另一项研究中,研究了光降解催化剂 (TiO2)的帮助下使用阳光和紫外线照射删除环境化学物（雌激素酮、17-雌二醇) (Zhang and Zhou, 2008)。用紫外线(253 nm)照射，观察更有效的降解，在紫外线照射下，观察更高效的降解，与降解速率常数提高到2.7和2.5/h的两个化合物。在自然光照下，雌激素酮和17-雌二醇的降解遵循准一级动力学，速率常数为0.01/L。 不幸的是，在二氧化钛/紫外线处理大部分产生的孔和导带电子（式4）重组前都经过一些化学反应。为避免这一现象，金属离子掺杂到TiO2晶格中已被

14、使用(Sahoo et al., 2005a; b)。在最近的研究中， Behnajady et al. (2008)报道，银掺杂二氧化钛比不掺杂二氧化钛在酸性红88的光催化降解的效率更高。这种积极银对染料降解的影响取决于其电子陷阱的能力。2.2过氧化氢/紫外线过程 这个过程包括过氧化氢注射和混合之后的配有紫外线灯 (200 - 280 nm)的反应器。在这个过程中，紫外线辐射是用来切割过氧化氢的O-O键产生的羟基自由基。描述紫外线/过氧化氢过程的反应 (Buxton et al., 1988)如下：H2O2 + h 2 HO (7) H2O2 + HO 2 + 2 (8) H2O2 + 2

15、HO + 2 + 2 (9) 2 HO H2O2 (10) 2 2 H2O2 + 2 (11) HO + 2 H2O + 2 (12) 紫外线/过氧化氢工艺，较高的初始过氧化氢浓度产生羟基自由基浓度（式7）较高，分解更多的目标化合物。但是，存在一个最佳的过氧化氢浓度，因为用药过量的过氧化氢会与羟基反应，形成HO2（式8）。紫外线/过氧化氢工艺在矿化有机污染物过程是有效的。这个过程的一个缺点是它不能利用太阳光作为在上述公式，式7是限制反应速率，因为其他反应速率远高于式7的反应速率。理论上在紫外紫外线的来源因为所需的紫外线能量的光解氧化剂不是太阳光谱中可有的(Niaounakis and Halv

16、adakis, 2006)。此外，过氧化氢具有较差的紫外吸收特性而且如果水矩阵紫外线吸收大量的能量,那么大多数的光反应器的输入将被浪费。最后，需要特殊的反应堆设计用于紫外光照，而残留过氧化氢应该被解决(Crittenden et al., 2005)。 这个过程的主要影响因素是目标化合物的初始浓度，过氧化氢的用量、废水pH值，碳酸氢钠和反应时间的存在。具体来说，降解过程的动力学速率常数与污染物初始浓度成反比。因此,污水稀释应该做在一个最优的水平(Gogate and Pandit, 2004b)。此外，有一个最适过氧化氢浓度。超过这个限度，过氧化氢的存在不利于由于清除作用的降解反应。低pH值（

17、2.5-3.5）通常是首选,然而pH值依赖于目标化合物的酸度系数。 紫外线/过氧化氢工艺已被广泛用于染料去除。在最近的一项研究调查酸性橙7（一种在纺织废水中常检测到的染料）的去除。Daneshvar et al. (2008)报道称,没有紫外线辐射或过氧化氢染料去除效率下降到几乎为零。过氧化氢浓度的增加到2mmol/ L和pH值的增加基本价值观增强染料去除效率，虽然碳酸氢离子浓度的增加其去除负面影响。Rezaee et al. (2008)使用这个过程对活性蓝19的脱色和H2O2用量等操作参数的影响，最初的染料浓度，pH值和紫外线剂量，在脱色进行了评估。结果表明，染料溶液完全脱色的最佳过氧化氢

18、用量(2.5 mmol/L)和低压汞C类紫外线灯(55 w)下在小于30分钟。脱色率增加与紫外线剂量线性和非线性初始过氧化氢浓度增加。 紫外线 /过氧化氢与超声波联合应用（超声）也有报道，为了提高处理印染废水中色度的去除(Fung et al., 1999; 2001)。在最近的一项研究中，紫外线/过氧化氢的效率和超声/ 紫外线/过氧化氢工艺对孔雀石绿从纺织工业模型污染物去除的研究(Behnajady et al., 2008)。结果显示，超声紫外线过氧化氢是对孔雀石绿降解的最有效的方法是利用超声波贡献与光解过氧化氢分离。孔雀石绿的去除率遵循一级动力学，而反应速率随温度(294 - 307 K

19、)的增加而增加，功率密度(0.049 - 1.163 W/ml)和减少初始浓度 (10 - 2 mg/L)的目标化合物。 紫外线/过氧化氢工艺已被用于降解橄榄油厂废水中酚类化合物的检测(Benitez et al., 1996; 1998)。在最近的一项研究中，Ugurly 和 Kula (2007)研究了过氧化氢用量，pH值，紫外线和自然阳光对从橄榄油厂废水脱色、去除有机碳和酚类化合物的影响。在暴露在阳光照射的样品，几乎达到了90%的去除(过氧化氢/废水 = 3 ml/100 ml)。上述实验条件，使用石灰增强酚和木质素去除，分别达到近100%和40%。最后,利用上述过程采油工业废水的COD

20、去除率显示,几乎90%的有机碳可以被删除（初始COD浓度 = 1050 mg/L，COD/过氧化氢 = 1/2，pH = 3，温度 = 39-43 oC) (Dincer et al., 2008)。初始COD浓度的增加导致减少的过程性能。2.3芬顿反应 芬顿试剂，二价铁(催化剂)和过氧化氢(氧化剂)的混合物，被称为有机污染物的一个强大的氧化剂。芬顿的过程机理的报告如下(Neyens and Baeyens, 2003; Niaounakis and Halvadakis, 2006)：Fe2+ + H2O2 Fe3+ + OH- + HO (13) Fe2+ + HO Fe3+ + OH-

21、(14) HO + RH H2O + R (15) R + Fe3+ R+ + Fe2+ (16) 光助芬顿过程（过氧化氢和Fe2 + / 紫外线）涉及到HO形成通过光解过氧化氢（过氧化氢紫外线）和芬顿反应（过氧化氢和Fe2+）。在紫外线的照射下，从公式13产生的三价铁离子（Fe3+）光催化转换成亚铁离子（Fe2+），相当于一个额外的羟基自由基的形成(式.17) (Moraes et al., 2004)。Fe3+ + H2O Fe2+ + H+ + HO (17) 类似于方程15，羟基自由基形成的有机物种的反应，促进其氧化。基于这样的事实，芬顿反应因为光被加速，光芬顿反应相比于传统的芬顿法提

22、供了更快的速度和更高的矿化度相比于传统的芬顿法(Pignatello et al., 2006)。由于这个反应可以用低能量光子驱动的，它也可以使用太阳能辐射实现(Torrades et al., 2004)。这个事实可以显著降低处理成本。 影响芬顿过程的主要参数是溶液的pH值，铁离子的量，过氧化氢的浓度，污染物的初始浓度和其他离子的存在(Gogate and Pandit, 2004a)。芬顿试剂流程的最佳pH值范围从2到4。在pH值高于4，Fe2 +离子是不稳定的，他们很容易转化为Fe3 +离子，与羟基形成配合物。此外，在碱性条件下氧化电源由于其分解过氧化氢失去氧气和水(Niaounakis

23、 and Halvadakis, 2006)。由于以上，废水的pH值调节通常是治疗前与芬顿所需的过程。增加了亚铁离子和过氧化氢浓度结果增加降解率(Lin and Lo, 1997)。然而，考虑到过氧化氢对几种微生物的毒性，过氧化氢的过量使用可能会恶化芬顿过程的生物氧化的情况下整体的降解效率(Gogate and Pandit, 2004a)。芬顿氧化有机化合物抑制磷酸盐，硫酸盐，氟、溴和氯离子。这些物种的抑制作用可能是由于降水中的铁，清除HO或协调少溶解铁(III)形成反应复杂(Pignatello et al., 2006)。 电芬顿法包括在用于芬顿试剂原位反应生成的电化学反应。生成的试剂取

24、决于溶液条件下，电极电位及性质(Pignatello et al., 2005)。亚铁离子可以通过诸如铁金属阳极氧化溶解(Arienzo et al., 2001)或在惰性阴极如铂还原产生三价铁离子(Qiang et al., 2003)。此外，过氧化氢可以通过在阴极氧还原产生 (Casado et al., 2005)。旁边的优势源自原位代试剂，电芬顿法对过氧化氢的生产仍面临一些障碍，逐步腐蚀产生的电极和污泥处理(Pignatello et al., 2005)。 尽管芬顿过程存在的缺点（例如，要求酸性条件下，干扰物质有复杂的铁离子，产生氧化铁污泥)，到目前为止，芬顿和光助芬顿过程已被用于处

25、理包括那些在染料生产、纸浆漂白、农业加工和化学制造产生的多种类型的废水。此外，生物废水处理可以改善芬顿预处理步骤。 在最近的一项研究调查的油回收工业废水COD去除芬顿过程，Dincer et al. (2008)报道，减少86%的COD是实现对过氧化氢比质量比等于8.7(w / w)（初始COD = 21000 mg/L，反应时间 = 60 分钟，PH = 3）。当光助芬顿过程是用于稀释废水的处理，实现了COD去除率等于81%（初始COD = 4200 mg/L，反应时间 = 210 分钟，过氧化氢/Fe2+ = 168 w/w，PH = 3）。根据 Moraes et al. (2005)光

26、助芬顿过程是满足含盐废水去除碳氢化合物。铁离子的初始浓度（Fe2+ ）和盐度对降解过程有重要影响,而过氧化氢浓度的影响是次要的。光催化降解碳氢化合物是高于81%在所有实验条件下(H2O2 = 100-200 mM, Fe2+ = 0.5-1 mM, NaCl = 200-2000 mg /L, 反应时间 = 4.5 h)。此外，光助芬顿过程结合好氧生物处理已成功地用于盐水工业废水含有将近0.6g/L(Malato et al., 2007)。 使用光芬顿反应处理橄榄油厂废水(OMWW)导致一个色度去除90%以上(Ferreira et al., 2008)。在这项研究中，研究最优条件观察当6毫

27、升的过氧化氢(70%)和1毫升的硫酸亚铁(0.5M)增加到50毫升的OMWW (反应时间 = 6 天,，pH = 4.2)。在另一项研究中，El Gohary et al. (2008) 调查使用芬顿反应预处理OMWW。实现了COD去除率高达83%，pH值范围从2到3。(初始COD = 23400 mg/L，反应时间 = 90 min, H2O2/Fe2+ = 10)。 Mosteo et al. (2008)采用非均相光芬顿反应预处理酒厂的废水。当初始过氧化氢浓度的0.1M被使用可以观察到总有机碳减少近50%，超过24小时的处理。最后，芬顿氧化法预处理垃圾渗滤液。Petruzzelli et

28、 al. (2007)报道称,在最优条件下(初始COD = 10915 mg/L,，反应时间= 120 min，H2O2/Fe2+ = 13 w/w，pH = 3.2)COD去除率50%。3.结论与展望 学术界有极大的兴趣使用高级氧化工艺进行污水处理反映在过去10年产生了大量的出版物。到目前为止，二氧化钛紫外线处理，过氧化氢紫外线处理和芬顿反应已被广泛用于去除工业和市政污水废水中的COD，TOC，染料，酚类化合物，干扰内分泌的的化学物质和其他顽固有机化学品。影响这些过程的主要因素是目标化合物的初始浓度，氧化剂和催化剂用量，光照强度，照射时间及废水溶液的性质(pH值、存在固体和其他离子)。上述参

29、数的作用对高级氧化工艺性能充分描述了不同类型的废水。 然而，一些问题如这些由于昂贵的化学物质和能量消耗增加而造成相对较高的经营成本过程，以及未知的中间体的形成，在某些情况下可能比母体含有更多的有毒化合物仍然没有解决。此外，所有这些方法都容易清除羟基自由基的非目标物质，虽然他们不适合某些类型的有毒化合物的抗羟基自由基的攻击。基于上述，在废水处理中的应用高级氧化工艺的主要挑战可能是高效率和低成本的材料，促进充分处理的发展，可再生能源的使用，对过程集成策略的运用，针对污染物的新课程和到目前为止实验室使用过程的商业化(Comninellis et al., 2008)。 例如，非金属元素如硫，氮，碳掺

30、杂二氧化钛，可以拓展二氧化钛的吸收波长范围和提高光催化活性(Thompson et al., 2006)。同时或序贯应用不同高级氧化工艺也可以提高处理性能。使用超声波(US)辐照与二氧化钛光催化作用可能会产生羟基自由基的增加,而我们可能会加速试剂在二氧化钛表面的传质(Berberidou et al., 2007)。如混凝，沉淀，过滤步骤之前应用高级氧化工艺可以去除固体干扰这些过程。此外，高级氧化工艺的使用，作为一个预处理步骤，其次是生物处理过程，可以实现更低的成本和足够的有机化合物去除。最后，以大型光催化反应器具有相同的光照强度达到整个催化剂表面均匀照射的令人满意的设计会让这个过程实现商业化

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