层状磁电复合材料谐振频率下的巨磁电容效应

1、物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60. No. 10 (2011 )107702层状磁电复合材料谐振频率下的巨磁电容效应王数岁小楼杨币洁张宁卞（南京帥范大学物理科学9技术学院.殲电子学实验窒.楷京210046 ）0010年12月17 H收到;2011年月20 H收到修改綸）对三明治复介结构Tl）1l）1.,b>2.j/ri» ar. Ti "/Tb,l）h_,Fe：_,的电容与频率及感场的两数关系进行了实验 和理论研究.实验发现该复合材料样品的电容随频率的増加而出现多个谐摭峰并II其谐振点随做场的增加而 发生频移.在谐振点附近观察到样品的阻抗随磁场

2、的増加山容扛性转变为感抗性从而同时观察到I玄大的正磁 电容效应和负厳电容效应.由复合材料的弹性力学本构方程出发对该类样品的电容随頻率及維场的变化进行了 理论模撕.结果显示.模拟曲线与实強结果符合得很好.理论表明该感致伸缩/压电复合材料的fit电容效应源于磁 场诱变的恢感相柔顺系数.关键词：広状复合材料.界面弹性耦合.磁电容效应PACS： 77.65.-j, 75.50. BI）. 77.84. Dy107702-#© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物

3、理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60. No. 10 (2011 )107702107702-#© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60. No. 10 (2011 )107702其中，C.cyy。）为磁电容系数.C （/ ）及I-引 言外磁场引起材料电容或介电常数的变化称为 磁电容效应,磁电容传感器在磁场探测、智能滤波、 磁存储中具有重要应用价值，_3 迄今，关于磁电 容效应的物理

4、起源右两种观点：1）由于铁电相和铁 磁相的磁电耦合产生的磁电容效应8 ,2）由磁电 阻诱导的Maxwell-Wagner效应产生的磁电容效 应9一'1 人们对由这两种起源引起的磁电容效应进 行了大賊研究例如尖晶石结构的链锌饮氣体在 3.5 kOe （1 Oe = 79. 5775 A/in ）磁场下,谐振频率 7 MHz,室温磁电容可达1800% 9 压电陶瓷BaTiO3 和具有磁致伸缩性的Ni纳米颗粒复合材料的室温 磁电容在2 kOe磁场下可达10% 在5 kOe磁场下 可达300%.最近Jang和Fina零分别从理论和实验对多铁 性材料的常温磁电钢合系数与苴磁（介电）电容系 数之间

5、的关系进行研究发现两者之间存在关 系式(1) C O）分别为右磁场强度为和零场下的电容，可 以汁算样品在不同频率下的磁电容，如频率为 187. 65 kHz时，磁场为1.67 kOc时正磁电容可达 23400% ,该数值远大于最新报道的1800%的磁电 容91 - Xe为磁电耦合系数，仇为激励电场振幅.弘< 为偏呂磁场强度.（1）式表明在一定的偏程磁场 下，磁电耦合系数与底电容系数成正比，那么具有 强磁电耦合性能的材料应同样具冇强磁电容效应. 但是已有的实验结果显示具有大的磁电耦合效应 的磁电复合材料，其磁电容效应并不明城61,21.这 是因为影响磁电耦合的因索不仅与扶电、铁磁之间 的耦

6、合冇关激励信号的频率也是«K要的因索.层 状复合磯电材料研究表明在扶电和铁磯复合材料 的谐振频率处的磁电电尿远大于非谐振频率处的 磁电电压15 ,6，文玉梅竽对层状复合结构的磁电响 应频率特性理论和实验研究也证明这一点mI并 且，铁电材料的电容或介电常数与信号频率有关. 所以研究磁电复合材料的磁电容效应在考虑苴具 有大的磁电耦合系数的同时，其谐振频率也是决定 其磁电容效应的关键因索.*国家口悠科学垄金（批洛号：50977046 ）资助的课题.t 通讯联系人.EhimiI ：xluiiigning njnu. edit, cnc 2011 中国物理学会 Chinese Physical

7、 Societyhttp: /wuiixb iphy ac. cn107702-1本文报道了由紘锚铁Tb Dv.Fe, （Tnfrnol - D）和钻钛酸铅Pb （Zr.Ti ）03 （PZT）构成的三明治员 合结构在苴谐振频率处宇温口磁电容效应及磁场诱导的谐振频移.2.复合材料电容（CJ的理论模型2.1.磁致伸缩/压电双层复合材料的电容层状磁电复合材料之间的耦合是应力沖变的 耦合三层复合结构如图1所示.图I Terfenol4）/IVT孑层复介结构示总图其中匕是层合材料沿方向的位移，歹=+（1 - 是层合材料的平均质量密度，丹压电相的体积 分数，巾和巾分别是压电相和磁致伸缩相的质帚 密度.由

8、方程Q）和6）将解出的T和/代入 方程（7人利用'5 =WS1 = A运动方程可写成 dx心 2 &e =V （O ）dr y其中砂是复合材料的声速.由于0）是按简谐规律变化，匕a ） = Acos（U）t + 炉），交数形式为匕0）=4e,*',设初相0 =0,边 界条件为=0,.t =/./是复合材料的长度.复合材 料的速度为心=加叫（V = 0 ）.U2 = j<UH, （v = / ）.解 方程«）可得0)Ujsin (/ - x ) + ii2inkxjcosinkl107702-#© 1994-2012 China Academic

9、 Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60. No. 10 (2011 )107702由弹件力学模羽”得到压电相和磁致伸缩相 本构方程为"S1 十口 +"厶£，（2）吧2+Ul"坨，3 ）k =巴是波数是角频率.v再由方程（2）可得=亠-"上“代入方程11(4 ),107702-#© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House.

10、 All rights reserved, 物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60. No. 10 (2011 )107702W 厶丁（4）f（5）“斗+("如SI1'$11107702-#© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60. No. 10 (2011 )107702<1入1|(1 入 12是压磁系数.An,A12是磁致伸缩2lanA7/2 .1x?_1

11、rmS2 =-7, +q 出.（6）式中 PSJSJTJTJD） （i = 1,2. p.m 代表压电 相和磁致伸缩相）分别是应力、应变、电位移.分别为电场强度、磁场强度訂対2是压电体恒定 电场下的弹性柔度系数和是压电体的介 电常数、压电系数 '罷“：是磁致伸缩相的弹性柔 度系数，并且虬=-5,-仆 附）* 件磁致 Mil伸缩相的弹性柔度系数随1方向磁场发工变化" 九是恒定磁场下的弹性柔度系数.冷“=系数随着磁场的变化而不同知是磁导率.s：, =%2 - </；l+，t： JI，假设层间为理想钢Mu合rs=s,由于施加的信号电场是按简谐规律变 化的则层合材料的运动方程”

12、drdxdx则平均电位移为'D =和。时件好=令心-心心（10 ）0是样品的宽度.介电常数的定义为= 徐 则样品的介电常数为P 出 6: = 63 + sn“ Lm - L几 +"址2)仏1 (I 3777T7九-c几 +"&2)/旳Jt'l1 . A = w pl - + 1 _L； 1，H =岭/（气+ Vm ）为压电相的体积分数.样品的电 容可表示为ch = e33A/ltA是样品的横截面枳是 PZT的厚度.从方程（II ）可见材料的介电常数是 信号频率和压磁系数'-仆 和"如2的函数而压磁系数是磁场的函数所以复合材料的介电常

13、数或电 容同时是信号频率和磁场的复合函数.2. 2.三层结构磁致伸缩/压电复合材料的电容在研究层状磁电夏合材料的电压输；1|或磁电 系数时，彳上往只是勺虑三层结构的平均密度和压电 相的体枳分数"但是由于两层磁电复合材料之间 的应力作用町能会导致磁致伸缩相与斥电相之间 的非线性弹性勰合，因此利用双层结构的理论计算 的磁电系数的理论伉经常与双层结构磁电系数的 实验值不符这是由于双层结构理论中假设样 品在外场作用下不存在任何扭仙形变从而压电相 与磁致伸缩相之间的弹性耦合是线性的而将双层 结构理论应用到三层结构屮时，却发现英理论值与 实验值更相近这可以认为是由于压电相的上下表 面应力是关于中

14、轴线N （见图1 ）对称的从何其层 间弹性耦合是线性的.磁致伸缩/压电/磁致伸缩三 层复合结构的电容可由双层理论推演出来.设想将 中间的压电层从中间平分，則将与上下表面粘接的 磁致伸缩层构成两个双层结构，则由等效电路法 则，三层磁电复合结构的电容G可看成是两个双层 结构电容的串联.如果两个磁致伸缩层的形状一 致则两个双层结构的电容相等于是£二右+ 17古=右由（11）式可得x "如（毗+地）/“屮1 （1奇 +"兄）么 J7 2tanA/2 -ki-«(12 )3. Terfenol-D/PZT三明治结构磁电容 效应实验研究三层磁电复合材料由律前铁Tb,

15、Dy_,Fe2., CTerfenol-D ）和错钛酸铅 Pb （Zr.Ti ）O3 （PZT ）构成. Terfenol-D和PZT均切割成长条状.尺寸分别为20 min X 7 nun x 2 mni 和 22 mm x 7 min x 2 mm. PZT 比Terfenol-D略氏以便制备电极.用快干型胶水将 一条PZT与Terfenol-D黏接成三明治结构如图1 所示.Terfenol-D的磁致伸缩沿长度方向.PZT的极 化沿厚度方向.在PZT垂直于厚度方向的两个平面 上引岀电极，并连接交流电桥CTH2826/A,测试范 围是20-2 MHz,常州同惠电子有限公司）用来测 吊电容.电磁

16、铁提供偏置磁场磁场的方向沿样品 的氏度方向.首先观察了不同磁场下样品电容随頫率的变 化结果如图2所示.零磁场下在180-210 kHz的 频段内样品的电容在198.31和202.91 kbh两个 频率下产生共振当施加1.5 k（）e磁场时在187.57 和194.51 kHz产生电容的共据，即磁场使共掠频 率发生变化.在新的谐振频率下样品的电容值也 发生了变化并且在共振点附近随磁场的増加器件 的电容町由正变负这说明器件的阻抗随磁场的堆 加由容抗性质转变为感抗性质.由此可见磁场便 谐振频率的变化可导致电容的变化.图2实舲测得二层结构任不同磁场下电容融频率的变化关系 曲线另外谐振频率随磁场的变化也

17、可以是负的. 如图3所示.在0-0. 4 kOe磁场之间谐振频率随 磁场的增加而向高频方向移动当磁场在0.40.6图3谐振频率毗迸场的变化几为写瞪场时的谐振频率."=/ -X.）k Oe之间变化谐振频率向低频偏移当磁场大于 0.6 kOe时，又向高频偏移在磁场大于1.5 kOe时, 谐振频率花于稳定.图4给出了不同频率共振点附近,样品的电容 随磁场的变化.从图中可见，电容随磁场的变化与 频率右关频率不同产工磁电容的磁场范围不同. 其电容随磁场的变化貝冇相似的曲线.例如当频率 为187. 65 kHz时，磁场在01.5 kOe之间，样品的 电容不随磁场变化，当磁场大于1.5 kOr时.

18、迫容随 磁场的增加而迅速增加磁场达到1.6 kOr时电容 达到最大伉1660 nF.然后迅速下降磁场为1.68 kOe时，电容达到最小值-41. 14 nF,随磁场增加又 迅速增加到3. 4 nF,当磁场大于2.0 kOe时电容不 随磁场变化.图4不同曲抿换率处电容闽葩场的变化关系图5 T.rf<.no|-I)爪磁系数弘III </12阀維场的变化关系谐振频率与声速关系为/二齐H卩谐振频率是由声速"Hl LV1I=J(* + T)/p来决定，而誌")+小W)是磁场的函数可见当磁场发生IIMu变化时谐掠频率随磁场产4:.偏移4. Terfenol-D/PZT/ T

19、erfenol-D 复合结 构磁电容数值计算占虑Trrfrnol-D磁致伸缩丿2和PZT压电层的材 料常数分别为 Hi =12.5 xlO" m2/N.M1I =6. 283 x 10'6 H/m, "p = 9. 2 x 10' kg/m3 CTerfenol-D ), ps = 15.3 xlO',2m2/N, vd = -175 x 10 12 m/N. Pp = 7. 5 x 10) kg/m3 (PZT ) n = 0.46I2, M: . "*</ = <lA/cl/和P = dAI2/dZ/根据实验测得的磁致伸缩

20、系数入h,A12随磁场的变化关系得到如图5.由方程(12 )模拟的三层结构的电容随频率的 变化关系见图6.当磁场)80 Or时谐振点向 高频方向移动半磁场 >180 (”时谐振点开始向 低频方向移动.fcL谐振频率越高磁场导致的谐振 频移越大.这与Israel等报道的多层电容谐振频率 的僞移结果是-致的"对纵向模式的层合材料100-100300 HQ -/=180Oe = 270OcfiOO h.丄丄丄0306090120150180 210 240/kHz加结构在不同織场F电容9频率的变化关系模妆曲级另外由于谐振频率的偏移在不同磁场下. 材料的电容是不同的谐振频率的偏移导致磁

21、电 容效应.这与实验图3城示的谐採频率随磁场的 变化匕势与是一致的但使谐振频率平移的磁场 略高于理论值，这是由于理论计算没有考虑层间 的机械损耗.107702-5© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物 理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60, No. 10 (2011 )107702图7模拟了两个零磁场下谐振频率为33.8和 169.2 kHz随磁场的变化.从图中可以看到.在0- 0. 18 kOe磁场之间谐振频率随磁场的增加而向高 频

22、方向移动当磁场在0. 180. 27 kOe之间变化, 谐振频率向低频偏移当磁场在0. 27-0. 4 kOe时, 又向高频偏移，当磁场在0. 4-0. 5 kOe之间又向 低频偏移当磯场大于0.5 kOr时谐振频率釣于稳 能谐採频率随磁场的变化过程与实验曲线图3基 本符合，但是在实验屮没右发现谐振频率趙于稳定 前的向低频方向的移动.并且模拟Illi线中使谐振频 率发生变化的磁场范围小于实验值（模拟值为0 0. 5 kOe.实检值为01.5 kOe）,这是由于理论上压 磁系数仆的变化范围在00.5 kOe,而 5 随磁 场的变化相对n，Vn是很小的，所以磁场起作用的范 围是0-0.5 kOe,

23、而实验中由于应力传递过程中的 能斎损失导致需要更高的磁场使谐振频率发牛. 变化.图7模拟谐报枫华闽贬场的变化<f0为零縱场时的谐张频华.>图8为在不同谐振频率处市方程02 ）模拟的 三层结构的电容随磁场的变化关系.从图8 （b）中 可以看到在频率为168.54 kHz共振点附近，电容 随磁场的变化行为与实验（图4）相符合.我们同时 模拟了低频33.71 kHz共振点附近的电容随磁场的 变化行为发现在低频范围内产生磁电容现象的 磁场低于高频共拣点产生磁电容的磁场.如图8（a）.由此可见，由于介电常数受到与频率和磁场相 关的正切函数的制约.当谐振频率和磁场刚好满足 正切函数昨向无限大时

24、电容增加当磁场偏离这 个值时磁场的变化导致正切函数偏离趋向正无限 大而趙向于负无限大，所以电容减小.当谐振频率 和磁场乂满足这个条件时乂会出现.同样的共振 现象.1*18 楼拟不M i» 聯車处： m结构的|«容随維场公化5.结 论由于磁场导致磁致伸缩（紘精铁）/压电（铢钛 酸铅）三明治复合结构的谐拣频率偏移，在谐振频 率处产生电容随磁场的变化.利用弹性力学推导出 三层谶电复合材料的电容随磁场、频率的函数关 系，理论表明磁-力吨 耦合导致的磁电效应同时亦 具右巨磁电容效应.这种常温下的磁电容效腹为磁 电容在电子、通讯中的实际应用提供研究基础.© 1994-2012

25、 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物 理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60, No. 10 (2011 )107702© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物 理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60, No. 10 (2011 )107702107702-5I S<-oii J V 2007 !iait

26、ue6 2562 Biihunn M L Petrov M Kiliba Yu Srinivasan G 2002Ph、* X I) 66 1344043.1 Singh M P Truong K D Fournier P 2(X)7 AppL Phys. Leff. 91© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物 理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60, No. 10 (2011 )1077020425044 Subramanian M

27、A. Hu T Chen J Z Koga<l<> NS. Cakarese T G. Sleight A W 2006 Adt. MaUr 18 17375. Wan J G. lai Qi. Chen B Son貝 E Q. bu J M . Dong J B. Wang C II 2009 IpN Phyi Z 95 1529016. Casiel V. Bruwiiu C 2008 Appl. Phys. IIL 92 2331107 lleiui>rrgiT J Lunkrnhrimer P Ki<ht R Krug % on Ni<l<U

28、II A . Tsurk an Loidl A 2005 Aufu” (liulon ) 434 3648 Luo B C. Zhmi C C. Cheng C L. Jin K X 2009 Acia Phys. Sin. "4563 (in ChineM.)罗炳成.周足超.陈氏乐.金克新 2009物理学报58 4563.9. Chen V J. Zhang X、 Carmine Vittoria Harris V G 2009 Appl Phys b仏 94 10290610 Calakm C 2006 AppL Pli)s. h «8 10290211 Mrem M.

29、 I怙rishi Wz B Liti!rwo<Kl 2008 Phys. Rev. 伽. 101 16660212 Caslel V. Bn»ss<MU C. Ben Youssef J 2009 J. Appl. Phys. 106 064312J3 Jani： H M Kirk J II. Kyu S ShanniMmhi S K 2008 AppL Phys.Lflt. 93 25290414 Find I Dix N Fftbroga L« Sftnchex F Funtcubertd J 2010 ThinSolid Films 518 463415

30、D.mg S X. Chrng J B. IJ J ¥. Virhlaml I) 2003 A ppi Phys. Lfiit. 83 4812L16 Bichurin M I Filip|M>v I) A Petro% V M【hlain X MPadclubnaya N 2003 Phys Ret. B 68 13240817 Zlng Y F Weng Y M. I.i P. Biun I. X 2009 Acta Phys. Sin.58 0546 (in Chinese)张延芳文玉梅乍 平.卜宙祥 2009物理学报58 054618 D.H>g S X. L1

31、J ¥. Viehlaixl D 2003 IEEE Tnins. Lhrusofi.FerroelMr.Conhol 50 125319 Israel (2 PulruY V Srinivasan C Mathur N D 2009 Appl. Ph料 /" 95 07250520 Nan C U . Bichurin M【 Dong S. Vielilaiul I) Srinivasan G 2008 J Appl Phys. 103 03110121 Bayrashev A« Robbins U P. Ziaie B 2004 Sftwri and Aclu

32、aiun A 114 24422 Bichurin M I. Peimw V M. SriniwaMii C 2003 Phyi. Ret. B 68054402© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved, 物 理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60, No. 10 (2011 )107702© 1994-2012 China Academic Journal Electronic Publishing House. All right

33、s reserved, 物 理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 60, No. 10 (2011 )107702Magnetocapacitanee effect of magnetoelectric laminatedcomposite at resonant frequencyWang Wei Luo XiihMIin Yang Ij-Jii1 Zhang Ning Project su|i|M*rle<l by the Nulionl Natural S<-ii*iice Fumulation of China (Grant No. 50977046 ). t

34、Curr«'hpon<liiig author: zluingnitig njnu. wlu. cn107702-7Ll/apneiotctronic Lab. School of Ph vsics and Thnolofi Xanjinp Xotinal L'nuersiiy. .皿帀”210046 Chum )(KerrlMMl 17 l)r<*riiilM.r 2010 ： rrviMnl llMlHlM*ri|il iwhml 20 Janiiun 2011 )AbstractA sandwich-like laminated composite uf Tb, I)y，Fe?/Pb (Zr. Ti )O5/TI>1 Dy,is prepared wilh a bondingmethod Tho experimenlal study