第6章氡来源及性质

1、绪论第1章矿 内 空 气第2章矿井空气流动基本理论第3章矿井通风系统和通风动力第4章铀矿山辐射危害与安全第5章辐射防护标准与矿井防氡指标第6章氡来源及性质第7章氡析出与氡传播第8章排氡通风与控氡技术第9章铀矿井排氡通风设计第10章氡测量和其他辐射测量方法第11章矿井通风系统测定与评价第第6章氡来源及性质章氡来源及性质井下空气中的氡及子体是矿井中的主要有害物。了解地面、井下氡的来源和氡的性质,弄清氡是怎样进入井下空气的,对掌握和进一步发展矿井通风降氡技术很重要,也是对氡采取安全防护措施的基础。6.1氡氡 的的 发发 现现大约在1470年,厄尔士山脉北坡德国萨克森的一个小城斯尼佰格(Schneeb

2、erg)地区开始大规模开采银,与此同时,在厄尔士山脉南现在捷克的亚希姆夫(Joachimstha)地区也开采银,白银含在坚硬的油黑色岩石中。1789年德国化学家克择普罗斯才第一次从这种岩石中分离出铀的化合物,1827年将这种岩石称为沥青铀矿。在发现它的放射性以前,人们已经在开采铀矿石,从中提炼出“铀黄”作为陶瓷和玻璃的染料。1896年法国物理学家贝克勒尔发现铀的放射性正是从沥青铀矿中得到的。两年后(1898年)M.居里和P.居里又从这种沥青矿中发现了放射性元素镭,经过4年的努力,居里夫妇从沥青铀矿的矿渣中提炼出了第一块纯镭。从此铀矿引起了人们的注意。1939年发现了铀核的裂变现象,1942年实

3、现了裂变反应,铀成为了生产核武器的战略原料。 1898年M.居里发现在与镭接触的空气中有放射性,但并不知道这种放射性的来源和性质。1 900年德国物理学家多恩(DronFE)证明了空气中这种放射性起源于镭发出的一种气体。1901年埃尔斯特(ElsterJ)和盖特(GertelH)在研究大气导电性时发现了氡。此后不久,E卢瑟福、F索迪和W拉姆奇等一致确认这种气体是一种惰性气体,从此在氡的性质研究方面迈出了关键性的一步。E卢瑟福称这种惰性气体为射气(Ema-nation)。而W拉姆奇和R戈瑞把这种射气命名为氡(Niton)。1910年施夫格勒 (Schifgnerj)等第一次在斯内佰格矿的坑道中测

4、得了空气中氡的浓 度。1923年国际会议上正式把这种气体命名为Radon(氡)。这一名称一直沿用到现在。 氡的历史描述的是一部科学的惊险小说,并带有悲剧的特色及政治的因素,其历史根源追溯到15世纪。这是一个充满困境、争论与挫折的领域。其中某些至今还存在。应该从这个历史中吸取教训,其部分历史已由Schuttmann (1988年)和Stannard(1988年)进行了描述。 6.2氡问题的历史氡问题的历史大约1470年,在厄尔士山脉(Ore Mountains)北坡德国萨克森的一个小城斯尼伯格地区开始大规模开采银,大约与此同时,在厄尔士山脉南坡希米亚一侧的亚希姆斯塔尔(现在的亚希莫夫)地区也开采

5、银。 Agricola(14941555年)描述并说明了16世纪初在这两个地区所采用的开采技术,Agricola 被称为矿物学奠基人,于15271533年间他作为一名医生在亚希姆斯塔尔工作(Agricola,1556)。他的名著关于金 属(De Re Metallica)由美国采矿工程师Herbert,CHoover(后来成为美国总统)及其妻子Lou由拉丁文翻译成了英文。Agricola 指出,在亚希莫夫,银矿的开采位于地表或接近于地表,而在斯尼伯格已在较深处开采矿石,某些矿井深度约达400 m。1.斯尼伯格疾病斯尼伯格疾病16世纪初在斯尼伯格地区的矿工中观察到较年轻的工人肺疾病死亡率罕见的高

6、,第一份报告来自Paracelsus(14931541年)的名为 关于“Bergsucht”及其他的矿工疾病(Uber die Bergsucht un- dandere Bergkrankheiten)一书中。“Bergsucht”一词是在矿工中所观察到的肺疾病的总称。Paracelsus 在1537年写完这本书,但在其死后才出版(Paracelsus ,1567年,1925年新版)。这种肺疾病后来被称为“斯尼伯格肺疾病”(Schneeberger Luhgenkrankheit),该病的发生率在17世纪和18世纪增加,当时正加紧开采银、钴和铜。(见Rosen,1943)。该疾病最后被Hae

7、rting和Hesse (1879年)确认为肺癌。最初,假定该疾病为淋巴肉瘤,发生于支气管淋巴结处,而稍晚些时候被归类为支气管癌。Haerting 和Hesse 指出,大约在此时,斯尼伯格地区75% 死于肺癌,现有的报告表明,在亚希莫夫矿工中该百分数可能更高。Paracelsus(1567年)把“斯尼伯格疾病”称为“Mala Metallorum”,假定肺癌是由吸入的含各种金属的矿尘引起的。认为促癌因子包括结核病及矿尘中砷的存在。1898年,Marie 和Pierre Curie 从亚西莫夫矿石中提出镭-226和钋-210(Curie,1898年),所谓镭射气,后来称为氡(氡-222),氡-2

8、22被确认为镭衰变产生的放射性惰性气体。从Elster和Geitel(1901年)进行的首次氡测量开始,接着观察到井下空气中氡的浓度很高。于20世纪初报道了镭辐射和X射线引起的第一批癌症,尤其是皮肤癌(Frieben,1902;Hesse,1911)。2.病因探索病因探索 根据这些研究结果,假定了肺癌与这些矿中高氡含量之间有关系, Schuttmann(1988年)认为,H.E.Muller和萨克森茨维考(Zwickau Saxony)矿长,是识别出该病因联系的第一人,Muller 得出结论,斯尼伯格肺癌是一种特殊的职业病。由这些矿中的矿石镭含量及空气中高氡含量所引起,吸入后这些物质在肺气道中

9、引起致癌过程。20世纪20年代,在斯尼伯格(Lorenser and Ludewig,1924)和亚希莫夫 (Pirchan and Sikl,1932)矿中进行的较准确的氡测量支持了这一假说,然而,氡的作用被看作是斯尼伯格癌症的病因并没有普遍被接受。在1926年发表的德累斯顿市的病理学家小组的汇总报告中,所阐述的看法是:这类癌可能是由于吸入了有毒的矿尘引起的(Rostosky et al,1926),后来Lorenz (1944)认为,砷和其他矿物的污染以及矿工健康状况不良是主要原因。由莱茵河畔法兰克福的Kaiser Wilhelm 生物物理研究所(后来的Max-Plank 研究所)中的BR

10、ajewsky 于1936年开始的德国的一个研究项目进一步阐明了氡浓度与肺癌之间的关系。这个综合性的研究包括,斯尼伯格附近矿下氡的测量,组织样品中活度测量,以及死于肺癌的矿工肺组织的组织病理学分析(Hueck,1939;Rajewsky,1940)。那时,在斯尼伯格大多数矿井下平均氡浓度范围为70120 kBq/m3,而在一个矿中观测到,平均值约为500 kBq/m3,已知这个矿的大多数工人死于肺癌,该矿被称为“死亡矿”。根据这些观察结果及有力的生物学研究得出结论,在斯尼伯格矿中,吸入氡必定是斯尼伯格地区矿工中肺癌发生率高的可能原因(Rajewsky,1940)。上面概述了1945年该领域的知

11、识范围,从斯尼伯格和亚希莫夫所获得的数据中不能给出氡暴露量与肺癌之间关系的定量估计,此外,尚未认识到吸入短寿命氡子体可能起到的作用。20世纪40年代为军用目的开始大规模开采和加工铀,当时主要来源是比属刚果(现在的扎伊尔)、加拿大及美国科罗拉多的铀矿床。 1946年,在前苏联政府指挥下,于东德斯尼伯格,奥厄(Aue)旧开采区开始加紧开采铀。继在亚希莫夫开始镭的生产以后,于1948年在波希米亚又进行铀的开采。同时,在法国也开始开采铀。在铀矿开采的早期,很少注意工作人员的放射性防护问题,当时认为,这些新矿中的氡水平比厄尔士山脉老矿低得多,在此期间只报道了少数几个氡测量结果。在科罗拉多矿中,1950年

12、前未取过氡的样品;在东德铀矿中,只在1955年以后才有氡的数据(Jacobi,1992)。3.铀矿开采及氡子体的作用铀矿开采及氡子体的作用在此期间,剂量学研究及吸入氡可能产生效应的放射生物学研究正在继续,然而,仅用氡气吸入来解释肺癌发生的所有尝试均宣告失败,直到罗彻斯特的William FBale (Bale,1951)提出关于氡衰变产物可能是致病因素的想法。John Harley 用测量结果证实了空气中存在高浓度的氡衰变产物(Harley,1953)。Bale在其备忘录中指出:“在这以前与氡存在有关的危害评价中,看来几乎完全忽略了一个极其重要的事实,即氡衰变产物产生的辐射剂量,可以想象,在支

13、气管里氡形成的衰变产物所产生的辐射剂量可能远超过氡气本身所致剂量。”其后的年代里,在罗彻斯特大学(Bale and Shapiro,1956;Shapiro,1956)和莱茵河畔法兰克福Max-Planck生物物理研究所中(Scharaub et al,1955;Aurand et al,1955;Jacobi et al ,1956) 完成了有关吸入的氡和钍射气衰变产物在肺中沉积和滞流的实验研究,这些研究结果可定量估计吸入氡衰变产物所致支气管上皮平均剂量的定量估计。从这些不同的研究中得出结论,预计呼吸道段支气管靶细胞的剂量最大,吸入短寿命氡衰变产物,现在成为氡子体的肺剂量学仍是一个重要的并有

14、争论的研究领域。由于这些研究结果,接着提出更为可靠的矿井下氡子体监测方 法。在美国,提出了空气中氡子体潜能浓度的概念,即所谓的“WL”概念(Holaday,1957),实践经验进一步证实,这一简化的概念对于监测及评价矿工氡子体暴露量都是合适的。在此同时,美国公共卫生局职业卫生处完成一项关于科罗拉多铀矿工健康状况及其与辐射照射关系的研究。初步结果表明,在这些矿工中肺癌显著增加(Wagoner et al 1964)。1967年美国国会原子能联合委员会听取意见以后,美国联邦研究委员会(FRC,1967)通过了铀矿开采辐射危害控制的修改导则。Lundin等(1971)发表了19501967年间美国铀

15、矿工系列研究的第一份定量分析报告。 一年以后,有关捷克斯洛伐克铀矿工的报道,列出了相似研究结果(Sevc et al,1972)。这两份研究结果得出结论,肺癌危险随氡子体累积暴露量呈单一性增加,而剂量与响应关系的斜率对于捷克矿工高得多,此后还随访调查了其他几个铀矿工的剂量。在ICRP第65号出版物中,汇总了现有最新的有关随访约30 000名铀矿工的所有研究结果。将这些研究结果平均,得出的肺癌超额相对危险大约为3,值得注意的是,这一超额危险明显高于广岛和长崎原子弹爆炸幸存者寿命研究中所有类型癌症给出的超额相对危险。应当强调,流行病学剂量研究只包括一小部分铀矿工,例如,已获得的资料表明,东德铀矿中

16、,在 19461955年的关键年代,约有250 000人在井下工作,其氡子体平均暴露量估计可获得流行病学数据。因此,可以假定,从1945年至今全世界总计约有500 000人在铀矿工作。在非铀矿山也观察到高氡水平,例如,加拿大纽芬兰萤石矿工 (Morrison et al,1988),中国锡矿工(Lubin et al,1991,1993)及瑞典铁矿工(Radford et al,1984),这些矿中矿工肺癌危险均有增加。4.对住宅内氡问题的认识对住宅内氡问题的认识与矿工情况相比,最近才发现氡对公众肺癌危险可能带来的影响。发现氡后一年,Elster 和Geitel(1901年)的测量结果显示出,

17、氡(那时候称为“镭射气”)是大气中普遍存在的组成部分。在提交给1907年4月加拿大会议题目为“有关放射性的某些辐射问题”一文中,Ernest Rutherf-ord指出:“我们必须记住,我们大家均不断地吸入镭和钍射气及其产物,还有电离空气,某些人认为,放射性物质和被电离的空气存在可能在生理过程中起一定作用。”(Rutherford,1907)值得注意的是,在其后的年代里开始了氡的浴疗学利用。1912年,在德国巴特克罗茨纳赫(Bad Kreuznach)启用了第一座 “ 镭吸入设施”(更恰当地说应称为氡吸入设施)。早期环境氡测量大多限于室外空气。Hultqvist(1956)发表了瑞典225所住

18、宅室内氡第一批测量结果。由Rolf Sievert 开始的这一研究表明:在用镭含量高的明矾页岩混凝土建造的几所房屋内氡水平非常高,这一发现没有引起国际上的注意,认为这仅是瑞典的一个局部问题。大约20年以后,在几个国家中进行了规模较大的室内氡的调查,其结果汇总在UNSCEAR报告中(1977,1982,1988,1993)。这些研究表明,居室内氡水平变化极大,从几Bq/m3直到100 000 Bq/m3。这意味着,某些公众成员所暴露的室内氡水平与铀矿开采早期地下铀矿工不相上下。并认为,在大多数氡水平高的居室内,其主要来源不是建筑材料,而是来自土壤。该发现对于设计有效的干预措施以降低氡水平是非常重

19、要的。根据这些国家的研究,室内氡子体水平平均范围以平衡等效浓度来表示,其值约为550 Bq/m3。UNSCEAR(1988)假定,全球平均值约为15 Bq/m3,支气管上皮归因当量剂量平均值约为15 mSv,该值约是其他所有天然辐射源所致肺以外组织平均剂量的10倍。 因此,按全世界平均,天然辐射源所致总有效剂量中大约一半是吸入住宅内氡子体引起的(ICRP,1987;UNSCEAR,1988,1993)。目前,室内氡子体照射可能产生的肺癌危险的估计基于暴露于氡的地下矿工的流行病学数据(ICRP,1987;NRC,1988)。Stidley和Samet (1993)指出,由于其他混淆因素的严重影响

20、,直接的地理学与生态学相关研究看来价值不大,最近发表的有关奥地利蒂罗尔的一个小村庄乌姆豪森(Umhausen)肺癌发生率的研究结果可能是个例外(Ennemoser et al,1993)。在几个国家中有关氡的病例对照研究是较有希望的 (Neuberger,1992),已发表了一些较小的该类研究的初步结果 (Schoenberg et al,1990;Pershagen et al,1992,1993)。尽管这些初步研究结果展示了室内氡水平与肺癌之间的正相关,与矿工数据范围一致,但统计学误差范围是大的。总之,对住宅内氡问题的认识有三点:(1)室内水平变化范围大;(2)敏感的支气管上皮所受当量剂量

21、较高;(3)有关暴露于氡的矿工肺癌超额危险的令人信服的流行病学证据。关于室内氡及其子体的照射产生的致癌效应的评价,包括吸烟的协同影响,仍有较大的不确定性,对于这个重要的问题尚待可靠的定量回答。回顾这段历史可见,1900年前后氡被发现并开始研究和测量。不久后发现了德国的斯尼伯格和亚希莫夫矿井中有很高的氡浓度,亦提出了氡可能是导致矿工患肺癌的因素,但未被普遍接受。经过对斯尼伯格矿系统的氡监测和组织病理学研究,1940年确认氡是该矿肺癌高发病的原因之一,但是还未能对氡暴露量与肺癌发病率的关系作出定量的估计。20世纪50年代后,认识到与高浓度氡并存的高浓度氡子体才是主要的致癌因素,进一步的试验研究确定

22、了氡子体主要沉积在支气管上皮细胞上,在该处产生了最大的氡剂量并诱发肺癌。1971 1972年美国和捷克先后发表了铀矿工肺癌危险实验结果,表明随氡子体累积暴露的增加而增加的结果,这一研究还在持续。5.历史回顾与教训历史回顾与教训ICRP65号出版物汇集到了1985年为止世界上多个矿山总数达到3万矿工的验证数据,其中有美国、加拿大、德国、法国的铀矿,瑞典铁矿的数据。此外,证实铀矿中的氡是导致肺癌发生的原因,还有加拿大纽芬兰的萤石矿,中国云南的锡矿等。与此同时,发达国家从20世纪60年代到70年代已经建立和完善了氡的防护和控制措施。此后参加工作的矿工极少出现氡致癌的病例。中国在20世纪80年代也对氡

23、的防护和控制措施进行了系统研究,提出了控制氡通风的一整套理论。由此可见,氡对矿工的危害早在15世纪就出现了,由于对氡的危害特点认识不足,真正的认识和控制却是在400年以后才做到的。这400年内,有多少受害的矿工呼救,有良知的科学家进行了多少艰难曲折的探索、调查和总结了数以万计的矿工受辐射和诱发肺癌的情况才获得今天的真知。特别值得注意的是,1920年左右已经获得氡致肺癌的确证(尽管机理不清),可是迟迟得不到社会的重视。到20世纪40年代后期,新的军用铀矿山大规模开采时,人们仍对氡毫不在乎,认为新矿山与斯尼伯格那样的老矿山不同,氡浓度低得多。这一延误的代价是,Colorado矿山矿工出现了100多

24、例超额肺癌,德国东部矿山出现了5 000多例超额肺癌;我国云南个旧锡矿19541989年间在职工中共发生肺癌2 021例(男性2 011例,女性10例),其中有井下氡环境作业史者1 719例,职业史不清者90例。云南锡矿19721981年的10年内平均矿工肺癌发病率435.44人/10万。为此,1975年2月5日,敬爱的周总理重病刚做完手术,就对身边的有关同志指示:“云南锡矿工人肺癌发病率很高,你知道不知道?应该去解决这个问题,马上就去。”这一切启示我们,要认真吸取前人的教训,不能让历史悲剧重演,警惕氡的危害不是庸人自扰!但是,只要认真采取措施,氡的危害是不难控制的。6.3氡氡 的的 来来 源

25、源6.3.1天然放射系和氡的产生天然放射系和氡的产生1.三个天然衰变系三个天然衰变系目前,在自然界找到的天然衰变系主要有三个:铀系、钍系和锕系。铀系的第一代核素是铀-238,钍系的第一代核素是钍-232,锕系的第一代核素是铀-235。这三种核素的放射特征参数列于表6.1中。由表6.1所列数值可以看出,这三种核素的半衰期都很长,与一代人的寿命相比,完全可以把它们的数值看作不变的。这就是我们在自然界能够找到它们的各代衰变产物的原因。这三个天然衰变系的最终衰变产物均为Pb。它们的另一个共同点是,都有一个在常温常压下以气体形式存在的放射性核素,铀系是 氡-222,钍系是氡-220,锕系是氡-219。这

26、三种核素的放射特征参数列于表6.2中。由表6.2看出,三种射气的衰变类型均为,射线的能量相差不大,但是它们的半衰期相差很大。氡-222的半衰期最长,氡-219的半衰期最短,氡-220的半衰期介于两者之间,但更接近于氡-219。由于氡-219的半衰期很短,井下大气中不可能存在很多的氡-219。对矿山井下大气所进行的实测表明,氡-219的浓度是很低的,不会对人造成伤害性的影响;一般来说,井下大气中氡-220的浓度也是很低的,仅在矿石或围岩中含有较多的钍-232时,氡-220的浓度才有超过法定最大允许浓度的可能。普遍存在于井下大气中的射气是氡-222,在没有通风或通风不良的井下场所,它很容易积累至相

27、当高的浓度,因而,防止氡-222的危害便成了矿山辐射防护工作的主要内容。图6.1三大天然放射系简化衰变图2.铀系各核素的衰变关系铀系各核素的衰变关系铀广泛地分布在自然界中,沉积岩层含铀量小于火成岩层或变质岩层,地壳外层16.093 km厚有95%为火成岩层,只有5%为沉积岩层。经估算地壳内存在的铀含量约1.31014 t。土壤及岩石中的铀、镭含量见表6.3。由于Rn-222来源于铀系,故地球形成以来,Rn-222就广泛存在于自然界中。自然界中钍的含量是铀的3倍,但半衰期也是其3倍,故其放射性活度差不多,单位时间内产生的Rn-222和Rn-220的原子数基本相同。但由于Rn-220的半衰期(54

28、.5 s)短,地壳中产生的Rn-220只有很少一部分能够释放到大气中来,而且很快衰变掉,在大气中的含量不足Rn-222的10%。Rn-219的半衰期(3.9 s)就更短,在产生的瞬间就衰变掉,大气中几乎显示不出它的存在。Rn-222的半衰期(3.83d)长,地表土层中产生的Rn-222可以迁移、扩散到地面,释放到大气中,随着空气的流动而传播到很远的地方,是低层大气中天然放射性的主要成分。如果不加说明的话,所说的氡就是指Rn-222。氡-222是铀-238的一系列衰变产物之一,从这个意义上讲,只有介质中含有铀-238,其中才可能有氡-222。这就是常说的“有铀就有氡”。从铀系衰变图可知,氡-22

29、2是由镭-226直接衰变而来的,严格地说,“有镭就有氡”才是准确的。那么,铀、镭、氡等铀系核素之间的关系怎样呢?由放射性衰变的基本规律可知,放射性核素的原子核因衰变而减少的数可用下式表示:N=-Nt (6.1)式中,N为t时刻的原子核数;为该放射性核素的衰变常数。衰变常数和半衰期(T1/2)之间有如下关系: = (6.2)衰变发生后,原子核的性质发生了变化,由一种核素的原子核变成了另一种核素的原子核。当几种放射性核素具有连续的衰变关系构成了衰变系时,母体核素因放射性衰变而损失的原子核数,就是子体核素所得到的原子核数。以铀系为例,如果用数字作足码来标明各代核素的原子核数核衰变常数,那么,第一代核

30、素铀-238的原子核数的变化即为:N1=-1N1t (6.3)因为第一代核素因放射性衰变而损失的原子核数就是第二代核素所得到的原子核数,再考虑到第二代核素的放射性衰变所造成的损失,所以第二代核素原子核数的变化即为: (6.4)依此类推,不难写出第i代核素的原子核数的变化:Ni=-iNit+i-1Ni-1t (6.5)由于铀-238的半衰期长达45.1亿年,当我们所考虑的时间间隔比它短很多时,可以把它看成是数量不变的,即N1=常数。因而,它的原子核的衰变速度也就是一个常数,式(6.1)可以改写成=-1N1=常数 (6.6)上式表明,第一代核素铀-238向第二代核素供应原子核的速度近似为一常数。铀

31、-238的半衰期比铀系各核素都长得多,第二代核素的衰变速度就比铀快得多,故不论开始时第二代核素有多少原子核,在经过了足够长的时间以后,都必然会出现从第一代核素得到的原子核素等于损失掉的原子核数的平衡状态,即:1N1=2N2 (6.7)经代入式(6.4)计算,显然=0,即第二代核素的原子核数达到不增不减的稳定状态,第二代核素向第三代核素供应原子核的速率2N2=常数。由于有半衰期很长的第一代核素作后盾,按同样的推断方法,可知第三代核素也必然会达到与第一代核素平衡的状态,即:3N3=2N2 (6.8)依此类推,可得到第i代子体核素达到平衡时的情况:iNi=i-1Ni-1 (6.9)只要时间足够长,整

32、个衰变系中各代核素都将达到平衡状态,这时:1N1=2N2=iNi (6.10)由于衰变常数与原子核数N的乘积即是该核素的衰变率,也就是放射性强度。由此可把上式的意义描述如下。因为铀系第一代核素的半衰期极长,可以把它的放射性强度视为常数。在经过足够长的时间以后,铀系各核素将先后达到放射性平衡状态,这时,它们的放射性强度都相等。需强调的是,铀系各核素的放射性强度相等,丝毫不意味着它们的质量也相等。放射性核素的质量与放射性强度之间有固定的换算关系。换算关系式如下:M=8.910-14AT1/2I(T1/2以秒为单位)M=5.310-12AT1/2I(T1/2以分为单位)M=3.210-10AT1/2

33、I(T1/2以时为单位)M=7.710-9AT1/2I(T1/2以天为单位)M=2.810-6AT1/2I(T1/2以年为单位) (6.11)式中,M为放射性核素的质量,g;A为放射性核素的原子量,amu;I为放射性核素的强度,3.71010 Bq;T1/2为放射性核素的半衰期。变换上述各式,即可得到计算一克放射性核素的放射性强度的公式:I=1.131013/AT1/2(T1/2以秒为单位)I=1.181011AT1/2(T1/2以分为单位)I=3.10109/AT1/2(T1/2以时为单位)I=1.30108/AT1/2(T1/2以天为单位) I=3.57105/AT1/2(T1/2以年为单

34、位) (6.12)表6.4列出了铀系各核素的放射性特性和平衡状态下它们之间的质量关系。 由表6.4所列数值和前述各式可以计算铀系各核素的质量与放射性强度之间的关系。例如,一克铀-238的放射性强度为12.32103 Bq,一居里(3.71010 Bq)的铀-238的质量达3.005 t;一克氡的放射性强度为5.661015 Bq,一居里(3.71010 Bq)的氡却只有6.5 g;一克镭-226的放射性强度约为0.986居里(3.651010 Bq)。天然状态下存在的铀是铀-234、铀-235、铀-238的混合物。它们是按一定比例混合的,称为天然铀。天然铀的成分见表6.5。一克天然铀的放射性强

35、度为25.01103 Bq,其中铀-238的放射性强度占48.9%,质量却占99.28%。即使把岩石、土壤等介质中天然铀的含量看作是铀-238的含量,对矿山防护工作来说,计算结果也是足够精确的。3.铀镭平衡系数铀镭平衡系数如果地壳中的铀从地球形成的那一刻起便一直停留在现在的位置上,而且不受任何外界因素干扰的话,铀系各核素之间肯定会达到放射平衡状态。然而,地壳本身也在不停地变动着,铀系各核素的赋存状况不可能不受条件变化的影响。一般说来,在原生的铀矿石中,铀系各核素之间通常是保持着良好的放射性平衡的。但是,铀系中10多种核素的化学性质、物理性质和放射性特征各不相同。在地球化学和地球物理因素的作用下

36、,它们在自然界中从一处迁往另一处的迁移情况也是很不相同的。因此,自然界经常出现的是铀与其子体核素不平衡的情况,岩石、土壤等大多如此。当然,在外界影响因素的作用停止后,放射性衰变将使放射性平衡逐步得到恢复。这种恢复需要时间,有时是相当长的时间,例如,恢复钍-230与铀 -234的平衡大约需要33万年的时间。对矿井防氡工作来说,重要的不在于铀系各核素放射平衡状态的了解,而在于确切掌握射气介质中镭-226的含量。镭-226是氡-222的母体核素,氡是镭原子核素衰变的直接产物,镭的含量直接影响着氡的产额。因此,为了从铀含量推知镭含量,完全不必顾忌铀与镭之间的几种核素的情况,只需确定铀与镭的平衡情况,就

37、可以根据铀含量算出射气介质中的镭含量。 表示射气介质中铀-238与镭-226之间平衡状态的参数是铀镭平衡系数。该系数在数值上等于某一数量介质中所含镭-226的放射性强度与铀-238放射性强度的比值,用Kp表示,即: Kp= 显然Kp=1表示介质中镭-226与铀-238的放射性强度相等,即铀与镭处于放射性平衡状态;Kp1则表示铀与镭之间的放射性平衡被破坏了;Kp1则称之为偏镭。知道了介质的铀镭平衡系数以后,即可根据介质中的铀含量算出镭的含量,按式(6.12)算得一克铀-238的放射性强度为12.32103 Bq。当介质中铀的含量为U时,一立方厘米介质中所含铀-238的放射性强度为:Iu=123.

38、21U Bq/cm3 (6.13)介质中镭-226的含量即为:IRa=123.21UKpBq/cm3 (6.14)式中,为介质的容重,g/cm3;U为铀含量,%;Kp为铀镭平衡系数。 Rn-222来源于Ra-226的衰变,1 Bq的Ra-226每秒钟产生210-6 Bq的Rn-222,而Ra-226的多少取决于自然界中的铀(U-238)含量。铀是自然界中广泛分布的微量元素。由于人类的生产实践改变了铀在自然界中的分布,使得氡的来源也多样化。环境大气中氡的来源是多种多样的,但主要有以下9个方面。6.3.2氡的来源氡的来源铀在地壳中的质量比分是3 g/t,海洋中是3 g/1 000 t,陆地为海洋的

39、1 000倍。陆地上铀的总量为4109 t,是黄金总量的1 000倍。铀在土壤和岩石中的含量是不同的,见表6.6。铀在世界范围内的平均含量为2.810-4%,相应的土壤中的Ra-226的放射性含量为25 Bq/kg,因此土壤中的氡含量很高,是空气中的104106倍。我国与世界一些天然本底较高地区相比土壤中天然放射性含量更高,见表6.7。1.大地释放大地释放各类地面的表面氡析出率见表6.8。镭衰变产生的一部分氡原子经放射性反冲、扩散迁移至地面,从而进入大气中,地表氡的平均析出率为16 mBq/(m2s),每年为5.5 105 Bq/m2,乘上陆地的总面积1.51014 m2,得析出氡量7.610

40、19 Bq/a,即为陆地表面每年向大气中释放的总氡量。图6.2氡析出率随压力的变化陆地表面氡的析出率受许多因素的影响,如土壤和岩石中的镭含量、孔隙度、水分、气象条件等。其中气压、水分、温度的影响是明显的。(1)大气压的影响大气压力的微小变化都会导致氡析出率的大幅度改变。图6.2是墙壁内氡析出率随气压的变化曲线,而土壤中氡析出率随气压的变化比这更加显著。气压变化1%,氡析出率要向相反的方向变化一倍。实验还证明大气压力波动对氡析出影响明显,但当大气压力趋于稳定后,氡析出影响较小。(2)水分 稍微潮湿的土壤比干燥土壤氡的析出率高,但水分增加到一定程度时析出率急剧下降,因为水分子堵塞了氡原子运动的通道

41、。这是由于氡在水中的扩散系数(0.8210-5 cm2/s)比氡在空气中的扩散系数(0.1 cm2/s)小五个量级以上,水分是影响氡析出的最主要原因。(3)温度随着温度的增加氡析出率也增加,但也有相反的实验结果。世界不同地区氡的析出率差异很大,已发表的数值摘要见表6.9。2.海洋释放海洋释放海水中含有一定量的镭-226,平均浓度为1 Bq/m3,海底比海面要高一个量级。这样的镭浓度导致海洋表面氡的平均析出率为710-5 Bq/ (m2s),即2.2103 Bq/(m2a),乘以海洋的总面积3.61014 m2,得81017 Bq/a, 即海洋每年向大气释放81017 Bq的氡。该值比陆地释放量

42、低两个量级,造成海洋上大气中的氡浓度明显低于陆地。大陆和海洋上大气中氡浓度差异悬殊,导致了海岸附近大气中的氡浓度会受风向的影响。当风从海上吹向陆地时,氡浓度下降,反之上升。即使距海岸几百千米的大陆深处,这种影响亦是明显的。 3.植物和地下水的载带植物和地下水的载带植物的生长将增加地表氡的释放。实测结果表明,种五谷的土地氡的释放率是那些不毛之地的35倍。地下水会把地壳深处的氡带到地表面而释放到环境大气中。地下水中的氡浓度很高,一般在1.85105 Bq/m3左右,高者可达1.85107 Bq/m3左右,可形成局部地区的重要氡源。由于植物和地下浅层水的作用,每年向大气中释放约11019 Bq的氡。

43、地下水中放射性核素浓度见表6.10。 4.核工业释放核工业释放核工业的发展,尤其是在核燃料生产过程中,如采矿、水冶是释放氡的主要环节。随着对核燃料需要量的增加,铀矿石的产量以惊人的速度增长着。以铀产量来衡量这种增长,18551900年间全世界的铀产量总共只有3t,二次大战期间迅速增加,1942年的年产量上升到100 t,目前的年产量已达到30 000 t。美国、俄罗斯、加拿大、澳大利亚等国都是产铀国。铀矿井内积累的大量的氡,通过回风井排入环境,排出量因矿山规模不同而有差异。我国一个正在生产的中等铀矿山每天要排入环境1010 Bq的氡,对环境是有影响的。在水冶过程中铀-238与钍-230,镭-2

44、26分离,其中95%的钍-230和99%镭-226进入尾矿堆,于是尾矿堆便成了人工氡气源。尾矿的特点一是数量多,二是占地面积大。到1977年止美国17个在役的水冶厂共有尾矿1.15108 t,占地8.1106 m2,已停产的23个水冶厂有尾矿2.3107 t,占地4.05106 m2。不加覆盖的尾矿堆氡的析出率是土壤的23 000倍,表6.11是美国尾矿堆氡的析出率。如此大的波动是由各尾矿堆中的镭-226的含量不同,气象条件的变化以及覆盖情况的差异引起的。尾矿堆上空气中的氡浓度明显增高,在其周围1 km内天然本底将有所增加。其情况如表6.12所示。估计全世界的铀矿山和水冶厂每年释放到大气中11

45、019 Bq的氡。这也是一个不可忽略的数字。使用中的尾矿堆可利用水覆盖,废弃的尾矿堆要加土进行永久性覆盖,一层60 cm的水可使氡的析出率降到10%,1 m厚的土层可使氡的析出率降到1%,6 m厚的土层可使尾矿堆附近氡气降到本底水平。因为表层土壤会流失,需要定期修理和加厚。煤是工业和居民生活中广泛使用的化石燃料,每年各国要燃烧掉大量的煤。一个普通的取暖锅炉(20 t)每年要烧掉6 000 t煤,一个中型的火力发电厂每年要烧30万吨煤。煤中的铀含量平均为1.010-4%,灰量以10%计,则灰中的铀含量便被浓缩到1.010-3%。有铀必然有镭,煤灰也就成了一种人工氡气源。估计全世界由于燃煤每年释放

46、到大气中的氡约11013 Bq。5.煤的燃烧煤的燃烧煤灰的产量是惊人的,而且随意堆放,与尾矿堆相比,具有更大危害性:(1)尾矿堆被人重视而加以覆盖,远离居民点,而煤灰无人过问,分散在居民中间;(2)尾矿堆中的放射性物质是以钍-230的半衰期(8.310 000 a)衰减的,而煤灰堆中的放射性物质是以铀-238的半衰期(4.5109 a)衰减的,比尾矿堆要大5个数量级,也就是说煤灰几乎是永不消失的氡源。6.磷酸盐工业磷酸盐工业磷酸盐矿石中的铀含量较高,尤其以海生磷酸盐矿石为最高。摩洛哥、前苏联、美国和中国都大量生产磷酸盐矿石,美国此矿石的生产量约占全世界总产量的40%,而其中80%又集中产在佛罗

47、里达。美国磷酸盐矿石中的铀含量为810-6410-4,平均为8.010-5,1973年生产矿石1.27亿吨,含铀一万吨,可供60座反应堆使用一年。磷酸盐的80%作为磷肥而施撒在土地上,施磷肥的土地其氡的析出率不亚于铀尾矿堆,原因是土壤中富集了较高浓度的镭-226。美国Belgan Agricultural研究中心在试验田里施撒磷肥(五氧化二磷),11年间在两块地里分别施磷肥343 kg/ha和1 366 kg/ha(1 ha=104m2),结果使020 cm深的土层中镭-226的平均比活度达32.2 Bq/kg,比正常土地增加了28%。磷酸盐工业的副产品石膏通常作为建筑材料,无疑会增加室内的氡

48、浓度。估计全世界由于磷酸盐工业每年释放到大气中11018 Bq的氡。7.非铀矿山非铀矿山据全国16个省市85个有色金属矿山调查,矿井氡的平均浓度为 1 2382 031 Bq/m3。据全国13个省市15个矿物局的煤矿调查,井下平均氡浓度在0.379.81 Bq/L之间,有氡危害的矿物局占85.71%。这一切说明非铀矿山氡释放量也是可观的。20世纪初就知道天然气中有放射性物质,并测定了其中的氡浓度。1919年召开了第一次世界性有关氡的报告,主要内容有:(1)美国天然气中氡含量;(2)燃烧天然气造成室内氡浓度增高;(3)计算呼吸道剂量。天然气中氡浓度差异很大,大致在(5.637)104 Bq/m3

49、。不同城市天然气中氡浓度不同。估计每年由于天然气的燃烧向大气中释放约11014 Bq的氡。与燃煤相比,烧天然气更容易增加室内的氡浓度。8.天然气天然气由于建筑材料中都含有一定量的镭-226,墙壁、地板、天花板内产生的氡有一部分释放到室内空气中。我国普通砖、水泥和煤渣及工业废渣砖,天然放射性核素含量见表6.13。一般室内空气中的氡浓度比环境中要高一个数量级,在通风和扩散的作用下室内的氡便进入环境。估计全世界有标准房间(室内表面积350 m2,体积200 m3)1109个,每年释放到环境中的氡约11018 Bq。 9.建筑物的释放建筑物的释放6.4.1氡浓度氡浓度释放到环境大气中的氡全部分布在大气

50、层中,并主要在低层,可以把整个地球大气层看成一个封闭空间,则其中氡的变化规律可用下式描述: (6.15) 式中,QR为氡的总活度,Bq;M为氡的产额,Bq/a;R为氡的衰变常数,a-1。当t=0时QR=0,则方程(6.15)的解为: 6.4环境大气中的氡水平环境大气中的氡水平 (6.16)以R=66/a,并取时间t=1 a,则有: (6.17)由前可知,氡的产额M=7.61019+81017+1019+1019+1013+1018+1014+1016=9.81019 Bq/a其中陆地为9.71019 Bq/a,海洋为81017 Bq/a。氡随高度增加呈指数下降,其衰减高度约为1 000 m,粗

51、略地估计地面大气中的氡浓度,可考虑1 000 m的高度。已知地球面积为5.11014 m2(陆地1.51014m2,海洋3.61014 m2),于是全球氡的平均值CRn为: 陆地上大气中的氡浓度为: 海面上大气中的氡浓度为: 不同地区不同时间大气中氡浓度的差异是很大的。就全世界范围来讲,陆地上大气中的氡浓度大致在1.515 Bq/m3之间,而海洋上在1 Bq/m3以下。表6.14列举了一些国家和地区环境大气中的氡水平,可以看出海洋低于大陆,沿海的低于内地。这些数值只能作为参考,不可轻易引用,因为未必是本地区的代表性数值,更不是国家的平均水平。 环境大气中的氡浓度并不是恒定的,随着时间和空间在不

52、停地变化着,因为受氡的析出率和大气稳定性的影响。另外,随高度的变化亦是明显的。1.时间的变化时间的变化低层大气中的氡浓度取决于氡的析出量和在大气中的迁移及扩散。如前所述,析出率除与土壤中的镭含量有关外,主要依赖于气压、温度、湿度和降雨量。氡在大气中的迁移和扩散取决于温度梯度、风的方向和强度、空气湍流等。这些气象条件并不是恒定的,每时每刻都在变化,因而大气中的氡浓度随时间不停地变化着。 6.4.2氡浓度的变化氡浓度的变化氡的季节变化规律不完全相同,多数地区秋、冬季出现最大值,而春、夏季有最小值。图6.3和图6.4分别为日本和美国几个地区的氡浓度的年变化,其变化规律基本相同。其中,日本的结果是在下

53、午测量的,并且都是由子体测量结果而导出氡浓度的。图6.4美国几个城市环境氡浓度的季节变化图6.3日本测量的氡浓度的年变化之所以这样,是因为春季大气稳定性差,垂直湍流混合剧烈,这种混合的增加大大超过了氡析出量的增加,总的效果是使氡浓度减小了。秋、冬季大气稳定,上述混合减小,其影响远远超过氡析出率的减少,总的效果是大气中氡浓度增加了。另外,在秋、冬季常有逆温现象发生,阻碍着地面大气中的氡向高空迁移和扩散。但是在季节变化上也有相反的地区,在美国新泽西州的切斯特进行的测量中发现,氡浓度的最大值出现在夏季,而冬季为最小,见图6.5。这也是由当地的气象条件决定的。图6.5切斯特氡浓度的变化大气中氡浓度的日

54、变化也依赖于气象条件,不同地区不同季节内,最大值和最小值出现的时刻是不同的。图6.6是欧洲和美国几个地区大气中氡浓度的日变化曲线,其规律相同,最大值在清晨,最小值在下午。图6.6几个地区氡浓度的日变化 2.高度变化高度变化在11 km的对流层内温度随高度增加而降低,对流层上是平流层。在32 km以内温度是稳定的,32 km以上温度又开始上升。多数空气团、水蒸气和尘埃是在对流层内,一般气象条件下大部分(大于99%)氡及其衰变产物分布在对流层内。氡的垂直弥散是由湍流扩散和对流引起的,并且受到放射性衰变的限制。湍流扩散系数远远大于气体动力学扩散系数,且随离开地面的高度而增加。这种随高度的增加受风速的

55、垂直变化和对流层上部与平流层下部大气稳定性影响。某些典型湍流条件下表征湍流扩散系数的特征廓线示于图6.7。图6.7用于计算氡浓度垂直分布的扩散系数值NNN为正常湍流条件;WNN为弱湍流条件;SSN为强湍流条件;IWN为逆湍流条件 (6.19)式中,DT(z)为高度z处的湍流扩散系数;Ca,R(z)为高度z处的氡原子浓度;Ca,j(z)为高度z处j种子体浓度;R为氡衰变常数;j为j种子体的衰变常数;为冲洗和雨洗引起的子体清除速率。空气中氡及其子体的垂直分布用下列方程组计算: (6.18)假定无穷大平面(地表)上氡的析出率是一个常数,并等于大气中氡总含量的放射性衰变,则可得到式(6.18)和(6.

56、19)的解,代入不同的值即得到不同大气稳定度下氡的垂直分布,计算结果示于图6.8。可见地表氡浓度预计在极端的大气稳定度条件下可改变100倍。在较高处这种变化逐渐减少,12 km处减少1/5。图6.9和图6.10说明了这种变化。由于氡浓度随高度而变化,其子体也必然随高度而改变,子体平衡比是一个较好的指标,但不同的气象条件下其变化程度是不同的,见表6.15。在大气稳定的条件下,子体平衡比随高度增加而增加;在不稳定的情况下,这种变化不明显,这是由空气对流作用的加强所引起的。图6.8氡的垂直廓线(假定析出率为1原子cm-2s-1)JWN为强逆端;SSN为强湍流;NNN为正常湍流图6.9氡随地面高度的变

57、化A:1100 m;B:116 m;C:120 m;D:150 m图6.10近地面氡垂直变化A:夜间;B:白天(晴)在此还要指出,在估计环境中的氡及其子体造成的居民剂量时一定要用本地区的代表性氡浓度值,切不可轻易使用文献中的数值。联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)1977年报告中建议取 3.7 Bq/m3,而在1982年的报告中只给出范围值为0.110 Bq/m3。 6.5室内空气中的氡室内空气中的氡室内的氡浓度高于室外,其主要来源有以下几个方面。6.5.1来源来源1.环境环境室外大气中的氡随着空气流动而进入室内,使室内空气中氡浓度增高。2.地基土壤地基土壤建筑物周围和地基土壤中的

58、氡可以通过扩散或渗透进入室内,进入室内的通道可以是地面裂隙以及穿过地面的各种管线周围缝隙。假如地基土壤上面有一层地板(水泥或三合土),则地板表面氡析出率用下式描述:RT= (6.20)式中,RT为地板表面氡析出率,Bq/(m2s);R为土壤表面氡析出率,Bq/(m2s);Lc为地板厚度,m;LRn,soil为土壤中氡扩散长度,m;LRn,slab为地板中氡扩散长度,m;Fsoil为土壤孔隙度;Fslab为地板孔隙度。(1)扩散UT=3 600RTS/V (6.21)式中,UT为氡进入率,Bq/(m3h);S为居室地板面积,m2;V为居室容积,m3。 因此导出的室内氡进入率用下式表示: 由气象参

59、数变化产生的压力梯度引起的渗流作用自然受到气象条件的影响,因此渗流作用引起的氡进入量是变化的。假定土壤空气进入室内的只占空气交换率的0.1%,每小时进入室内的土壤空气为0.045 m3,由此引起的室内氡进入率为:(2)渗流Uc=C0V (6.22)式中,Uc为氡进入率,Bq/(m3h);C0为土壤空气中氡浓度,Bq/m3;为进入室内的土壤气体占空气交换率的份额;V为室内换气速率,1/h。(3)建筑材料任何房屋都是用各种建筑材料建成的,因为建材中含有226Ra,生成的氡便进入室内,进入室内氡量取决于建材中226Ra含量和墙壁表面的处理情况。一般情况下墙壁积累的氡10%进入室内。墙壁表面氡析出率用

60、下式表示:R=RnbCb,RaFrLRntanh (6.23)式中,R为墙表面氡析出率,Bq/(m2s);Rn为氡衰变常数,为2.110-6 s;b为建材密度,kg/m3;Cb,Ra为建材中226Ra比活度,Bq/kg;Fr为射气系数;LRn为氡在建材中的扩散长度,m;Lb为建材的半厚度,m。若墙各处氡析出率不相同,则建材氡的进入率为: (6.24)式中,Ub为室内来自建材的氡进入率,Bq/(m3h);Ri为第i块室壁氡析出率,Bq/(m2s);Si为第i块室壁的面积,m2;V为居室容积,m3。建材氡的析出率取决于其中226Ra含量、孔隙度、水分及压力,还取决于墙壁表面的处理情况。(4)用水在