（凝聚态物理专业论文）z扫描测量材料光学非线性系数的研究.pdf

学位论文数据集 中图分类号 0 4 3 7 学科分类号 1 4 0 3 0 2 0 论文编号 密级 学位授予单位代码 1 0 0 1 0学位授予单位名称北京化工大学 作者姓名钟海学号 2 0 0 4 0 0 0 6 7 0 获学位专业名称凝聚态物理获学位专业代码 0 7 0 2 0 5 课题来源 自选项目 研究方向非线性光学测量 论文题目z 扫描测量材料光学非线性系数的研究 z 扫描，非线性折射，非线性吸收，光子计数器，配合物， 关键词 共轭离域体系 论文答辩日期 2 0 0 7 5 2 5宰论文类型 应用研究 学位论文评阕及答辩委员会情况 姓名职称工作单位学科专长 指导教师 丁迎春教授北京化工大学光学 评阅入1 王占和教授北京理工大学微电子、光学 评闲人2祁欣 教授北京化工大学 信号检测 评阅人3林静 副教授北京化工大学 光学 评阅人4 评阅人5 答辩委员会主席王占和教授北京理工大学微电子、光学 答辩委员1祁欣教授北京化工大学信号检测 答辩委员2林静副教授北京化工大学 光学 答辩委员3 。 答辩委员4 答辩委员5 注：一论文类型：1 基础研究2 应用研究3 开发研究4 其它 二中图分类号在中国图书资料分类法查询 三学科分类号在中华人民共和国国家标准( g b t1 3 7 4 5 - 9 ) 学科分类与代码中查 询 四论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成 摘要 材料光学非线性系数的研究 摘要 z 扫描技术是研究非线性光学特性的一种重要方法，它建立于光 束空间畸变的原理基础之上，采用单光束测量，由远场小孔透射率的 变化和诱导相交的简单线性关系可直接推出非线性折射率的大小和 符号，对于具有非线性吸收的介质，也可直接测量出其非线性吸收系 数。单光束z 扫描方法操作方便，且灵敏度高，迅速得到完善和发展， 并被相继应用到了光折变非线性效应的研究，激光束质量的检测等方 面，是一种非常实用的实验手段。本文介绍了z 扫描的高斯分解法 理论和衍射方法理论，说明它在介质的非线性折射率和非线性吸收系 数测量方面的应用。 为了使z 扫描实验系统应用规范化、加快测量速度和方便使用， 本文借助于计算机程序实现了z 扫描系统的自动化运行，主要包括载 物台的自动化，数据采集自动化。 为了扩大这套z 扫描系统的应用范围，使其能够实现对极微弱光 的非线性测量，对z 扫描实验系统的光强检测部分改用光电倍增管和 光子计数器。用软件l a b v i e w 编写了光子计数器的控制程序，由程序 完全控制光子计数器的动作，并且由程序自动采集实验数据。 利用z 扫描技术，在波长5 3 2 n m 、脉宽8 n s 的条件下研究了两种 新型的金属有机配合物( c o c l 2 ( b o e p ) 2 ，c u c l 2 ( b o e p ) 2 ) 的三阶非线 北京化工大学硕士学位论文 性光学性质。由实验结果发现配位化合物虽然没有明显的非线性 性质，但是其三阶非线性折射率比相应配体大很多。探讨了配合 结构和其三阶非线性光学性质的关系，认为配位化合物的7 【共轭 体系的增大和金属中心离子与配体之间的电子转移是配合物具 大非线性折射率的主要原因。选择具有7 c 键的配体与金属离子合 配合物，其非线性效应的明显增强，为合成性能更好的非线性材 一定的参考价值。 关键词：z 扫描，非线性折射，非线性吸收，光子计数器，配合 共轭离域体系 n o n li n e a r t yfm a t e r i a l n e a r l t y0 ae r l a l s r a b s t r a c t z s c a nt e c h n o l o g yi sa ni m p o r t a n tm e t h o ds t u d y i n gt h en o n l i n e a r o p t i c a lp r o p e r t i e s i ti sb a s e do nt h eb e a md i s t o r t i o ni ns p a c e i tc a nb e d i r e c t l y i n t r o d u c e d n o n l i n e a rr e f r a c t i v ei n d e xf r o mt h en o r m a l i z e d t r a n s m i s s i o na n dt h ec h a n g e si n d u c e db yt h ei n t e r s e c t i o no fs i m p l el i n e a r r e l a t i o n s h i p n o n l i n e a ra b s o r p t i o no f m e d i ac a na l s ob em e a s u r e d d u et o i t sc o n v e n i e n c e ，h i g hs e n s i t i v i t ya n de a s yt oi m p r o v ea n ds e t u p ，i th a s b e e na p p l i e dt on o n l i n e a rp h o t o r e f r a c t i v ee f f e c to fl a s e rb e a mq u a l i t y t e s t i n g t h i sp a p e ri n t r o d u c e st h eg a u s s i a nd e c o m p o s i t i o nt h e o r ya n d t h e d i f f r a c t i o nt h e o r yf o rz s c a n i ts h o w si nt h en o n l i n e a rm e d i u ma n d n o n l i n e a ra b s o r p t i o nc o e f f i c i e n to ft h er e f r a c t i v ei n d e xm e a s u r e m e n t a p p l i c a t i o n s i no r d e rt ot h ez s c a ne x p e r i m e n tb ee a s i e rt ou s e ，w ed e s i g n e da c o m p u t e rp r o g r a mt oa c h i e v ezs c a n n i n gs y s t e ma u t o m a t i c a l l y , m a i n l y i n c l u d i n gp l a t f o r ma u t o m a t i o na n da u t o m a t e dd a t aa c q u i s i t i o n f o rt h i st h ez s c a ne x p e r i m e n te n a b l e dt oa c h i e v et h ev e r yw e a k n o n l i n e a ro p t i c a lm e a s u r e m e n to nl o w e rp o w e rl i g h t ，u s ep h o t o m u l t i p l i e r c o m p l e xc o u l db ei m p r o v e db ys y n t h e s i z i n gm e t a li o n sa n dt h el i g a n d w h o s es t r u c t u r ec o n t a i n sc o n ju g a t e dd e l o c a li z e ds y s t e m k e y w o r d s ：z s c a n ，n o n l i n e a rf r a c t i o n ，n o n l i n e a ra b s o r p t i o n ，p h o t o n c o u n t e r , c o m p l e x ，c o n j u g a t e dd e l o c a l i z e ds y s t e m 目录 目录 第一章绪论1 1 1 非线性光学简介及非线性光学性质的各种测量方法综述1 1 2z 扫描方法综述3 1 3 本论文的工作1 0 第二章z 扫描理论1 2 2 1 高斯分解的z 扫描理论一1 2 2 2z 扫描的衍射理论1 4 2 3 非线性吸收系数的计算1 6 第三章z 扫描实验装置的组建1 8 3 1 建立自动化的z 扫描实验装置1 8 3 1 1 样品载物台自动移动的控制设计1 9 3 1 3z 扫描装置整体自动化的实现1 9 3 2z 扫描实验装置中微弱信号的测量2 2 3 2 1 光子计数器的工作原理2 2 3 2 2 光子计数器的接口改造和人机界面程序设计2 9 3 2 3 使用光子计数器的z 扫描实验3 1 3 3 光路调节3 4 3 4 验证z 扫描实验系统3 5 3 4 1c s 。的非线性的测量3 5 3 4 2c 。的非线性的测量及限幅特性的研究3 6 3 5 提高z 扫描精度的措施3 9 第四章金属有机配位化合物的非线性的研究4 2 4 1 氯化钴、氯化铜配位化合物的非线性研究4 2 4 1 1 样品制备4 2 4 1 2z 扫描实验结果与讨论一4 3 第五章结论4 9 参考文献5 0 研究成果及发表的学术论文5 4 致谢5 6 c o n t e n t s c h a p t e r1i n t r o d u c t i o n co n t e n t s 1 1i n s t r u c t i o no fn o n l i n e a ro p t i c sa n ds o m em e a s u r e m e n tf o ro p t i c a lm a t e r i a l s 1 1 2i n s t r u c t i o no f ：乙一s c a nt e c h n o l o g y 3 1 3w h a th a v et h i sp a p e rd o n e 1 ( ) c h a p t e r 2t h et h e o r yf o rz - s c a n 1 2 2 1g a u s s i a nd e c o m p o s i t i o nt h e o r yf o rz - s c a n 1 4 2 2d i f f r a c t i o nt h e o r yf o rz - s c a n 1 6 2 3n o n l i n e a ra b s o r p t i o nc o e f f i c i e n tc a l c u l a t i o n 1 8 c h a p t e r3t h ee x p e r i m e n t a ld e v i c e sf o rz - s c a n 1 9 3 1 b u i l d i n ga u t o m a t i cz s c a nd e v i c e s 1 9 3 1 1t h ed e v i c e so f z s c a n 2 2 3 1 3b u i l d i n gaa u t o m a t i cp l a t f o r mf o rs a m p l e 2 9 ：；1 4a u t o m a t i cd a t a a c q u i s i t i o n 3 1 3 2z - s c a nf o rw e a ks i g n a lm e a s u r e m e n t 3 4 3 2 1t h ep r i n c i p l eo f p h o t o nc o u n t e r 3 5 3 2 2p h o t o nc o u n t e ri n t e r f a c et r a n s f o r m a t i o n ，a n di n t e r f a c ep r o g r a md e s i g n 3 5 3 2 3z s c a nu s i n gp h o t o nc o u n t e r 3 6 3 3a d j u s t m e n tf o rz s c a n 3 4 3 4t e s t i n gz - s c a ne x p e r i m e n t a ls y s t e m 3 5 3 5m e a s u r e st oi m p r o v ea c c u r a c yo f z s c a n 3 9 c h a p t e r4s t u d y o nn o n l i n e a r i t yp r o p e r t i e so f o r g a n i cm e t a lc o m p l e x u s i n gz - s c a n z i ：1 4 1s t u d yo nn o n l i n e a r i t yp r o p e r t i e so f c o c l 2 ( b o e p ) 2a n dc u c l 2 ( b o e p ) 2 4 2 4 1 1s a m p l ep r e p a r a t i o n 4 2 4 1 2t h er e s u l to f z - s c a ne x p e r i m e n to nc o m p l e x 4 3 北京化工大学硕士学位论文 c h a p t e r 5c o n c l u s i o n ：4 9 r e f e r e n c e s 5 0 a c k n o w l e d g e m e n t 5 4 1 1 非线性光学简介及非线性光学性质的各种测量方法综述 非线性光学作为光学学科中一门崭新的分支学科，在新颖的高亮度光源一 一激光器问世以后，就以它那新奇的面貌展现在世人面前。在短短的4 0 年间， 非线性光学在基本原理、新型材料的研究、新效应的发现与应用方面都得到了 巨大的发展成为光学学科中最活跃和最重要的分支学科之一【l 】。 激光器问世以前，人们对于光学的认识主要限于线性光学，即光束在空间 或介质中的传播是互相独立的，几个光束可以通过光束的交叉区域继续独立传 播而不受到其它光束的干扰；光束在传播过程中，由于衍射、折射和干涉等效 应，光束的传播方向会发生改变，空间分布也会有所变化，但光的频率不会在 传播过程中改变；介质的主要光学参数，如折射率、吸收系数等，都与人射光 的强度无关，只是人射光的频率和偏振方向的函数，这是传统的线性光学的基 本图像，人们可以用它来解释所观察到的大量的光学现象似乎这就是光在介 质中的传播及光与物质相互作用的基本规律。 激光是科学史上最伟大的发明之一，它的诞生开创了许多新兴领域。在诸 多新兴领域中，非线性光学( n o n l i n e a ro p t i c s ) 具有最广泛的应用范围。该领域的 开创工作是1 9 6 1 年f r a n k e n 及其同事所做的二次谐波实验。自那时开始，非线 性光学领域一直以惊人的速度向前发展，并在很多学科中得到广泛应用。非线 性光学的研究内容十分丰富，但总的来说可以概括为两个方面：一方面是非线 性光学现象与效应的发现及它们产生的机理和规律性的研究、非线性光学新技 术的发展和新材料的发现。这方面的内容极为丰富，例如：光学倍频、和频、 差频、受激拉曼散射、布里渊散射、自聚焦、光学参量振荡、饱和与反饱和吸 收、双光子吸收、多光子吸收、三波混频【2 ，3 1 、四波混频【4 1 、光学双稳效应等。 另一方面是把非线性光学效应及相关技术应用到各有关领域中。我们知道在线 性光学范畴中，入射光作用于介质引起的光学效应( 如：反射、折射、散射等) 与入射光强成正比。这时不同频率的入射光同时相交于介质中的某一点时，彼 此互不影响( 即遵循光的独立传播原理) 。而在非线性光学范畴内，入射光与介质 北京化工大学硕士学位论文 作用时产生的光学效应与入射光强不成正比( 例如与入射光强的平方或三次 比例) 。此时不同频率的入射光相交于介质中的某一点时，相互之间能够产 量转换( 即相互耦合) 。光作用于介质产生的各种光学效应都来源于介质在光 的极化。通常认为极化是线性的，这时极化强度p 与光波电场e 的一次方 比例，即p = x e 。它是各种线性光学效应的来源，其中比例系数x 为介质的 极化率。但事实上极化强度p 并不与光波的电场e 成正比，尤其当光强较 更是如此，这时称介质产生了非线性极化，极化强度p 与光场e 之间的关 表示为： p = z 1 e + z 2 臣1 ) 巨2 ) + z 3 臣”臣2 ) 臣3 ) + ( 1 其中z 1 为一阶极化率；z 2 和z 3 分别为二阶和三阶非线性极化率。各种 性光学效应分别来自上述这些非线性极化项。非线性极化率的大小反映了介质 对光场非线性响应的强弱，也反映了介质对入射光场反作用的大小。根据对称 性要求，在极化强度表达式中，电场的偶次方项在具有中心对称的介质中必须 为零；而与奇次方项相关的非线性效应如三阶非线性效应在所有介质中都存在。 由于三阶非线性效应具有普遍性，因此人们对大多数材料的非线性特性的研究 主要是对材料的三阶非线性特性的研究【5 6 】。 非线性极化率是光波场与介质相互作用结果的宏观体现。产生这个结果的 微观作用机理随着介质以及其他因素的不同可以是多种多样的。我们就几种主 要的物理机制略述如下：( 1 ) 电子的贡献。光场的作用可以引起原子、分子及固 体等介质中电子云的畸变。电子云畸变会引起介质折射率的改变；( 2 ) 分子的振 动和转动，包括晶格的振动：( 3 ) 分子的重新取向和重新分布。分子在光场的作 用下在空间的重新分布，分子的重新取向或重新分布会改变介质的折射率；( 4 ) 电致伸缩。电场作用于介质，使作用区介质的密度发生变化，这种现象称为电 致伸缩；( 5 ) 温度效应。当介质对作用光场存在吸收时，吸收后的能量可通过无 辐射跃迁转变成热能。温度的变化会引起介质密度的改变，从而导致折射率的 改变。 三阶非线性效应在光电器件制作、光通讯及新兴起的全光网络等很多方面 都已经开始了实际的应用，特别是在新材料领域，大的非线性光学材料越来越 受到人们的关注。因此人们十分关注新材料的非线性光学性质，并发展出了大 量的技术用来测量材料中的非线性光学系数。如非线性干涉法h 。1 、简并四波混 频法凹1 、双波耦合法n 训、椭圆偏振法、光束畸变法1 2 1 、光克尔效应法n 3 】、三 2 第一章绪论 次谐波法、z 扫描法n 1 5 16 1 7 1 钔等等，这些技术都可以用来直接或间接测量非线 性极化率或非线性折射率。上面的八种方法基本包含了目前三阶非线性光学系 数测量的所有思想和方法。随着新技术的发展，其中的一些实验手段和技术由 于测试设备要求较高、测量敏感度较低或者光路调节过于繁琐、复杂，已经逐 渐被人们所摒弃。目前人们最常用的方法是简并四波混频、光克尔效应和z 扫 描技术，其中简并四波混频、光克尔效应还能同时给出介质的快速时间响应特 性，不过用它们不能分辨非线性折射和非线性吸收，并且实验光路略显复杂。 非线性光学材料的z 扫描测量技术的出现是非线性测量领域的重要进展，它 将由材料的非线性引起的附加位相通过衍射“转换”到待测光场的振幅空间变 化上。简单的实验配置体现了新的测量思想：利用光束的横向效应测量光学非 线性。z 扫描技术不但实验装置简单，操作方便，灵敏度高，而且能同时测量材 料的非线性折射和非线性吸收系数、给出非线性折射的符号，成为目前研究材 料非线性性质的最重要和普及的标准方法【l9 1 。z 扫描是一种简单而有效测量激 光束导致的折射系数变化和吸收改变的实验方法。在z 扫描实验中，在紧聚焦 配置下，采用高斯光束入射，改变样品在光轴( z 轴) 上的位置，在远场测量通过 一个位于光轴上的有限孔径a 的透射率t ，得到t - z 函数曲线即z 扫描曲线。 非线性折射率的符号和大小就可以从这些透过率曲线( 即z 扫描曲线) 推导出 来。假设有一种具有负的非线性折射率的物质，其厚度小于聚焦光束的衍射长 度，即为薄介质。当从远离焦点处( 负z ) 开始扫描时，光强较低，可以忽略 非线性折射，透过率保持相对稳定。当样品靠近焦点时，光强增加，非线性引 起的光折射效应显著增加，从而引起了样品的自透镜现象【2 0 , 2 1 】。在焦点前，样 品相当于一个负透镜将光束准直，于是孔径处的光束变窄，导致透过率增大。 当z 方向的扫描继续进行时，样品通过焦平面到达右方( 正z 方向) ，与前面相类 似的，自透镜将孔径处光束展宽，使透过率变小。当样品远离焦点( 正z 方向) 时，z 扫描完成，光强再次变低，透过比恢复线性。 1 2z 扫描方法综述 单光束z 扫描法是s h e i k b a h a e 等在1 9 8 9 年提出【1 4 】的采用单光束测量材料 的非线性折射率的方法，由于测量过程中要求被测试样品沿单光束传输的方向 移动，因而称之为z 扫描方法。1 9 9 0 年，s h e i k b a h a e 【1 5 , 2 2 】等又将该方法应用于 测量材料的非线性吸收系数，并提出了一种理论来分析具有非线性吸收的非线 性材料。1 9 9 2 年，s h e i k b a h a e 等还提出了双色z 扫描方法【2 引，并将之应用于测 量非简并非线性折射率和非简并非线性吸收系数。在短暂的几年时间内，z 扫描 3 技术不断得 的研究【2 4 l ， 两方面取得 质非线性吸 斯分解法到 方法也变得 图l - lz 扫描技术原理图 f i g 1 - 1t h es c h e m a t i cg r a p h i cf o rz - s c a nt e c h n o l o g y 常用的测量材料三阶非线性的高斯光束z 扫描技术的原理图如图1 1 所示。 在图1 1 所示的原理图中，入射光束为横向光强分布为圆对称的高斯( g a u s s i a n ) 激光束。分束器b s 将入射高斯光束分出一部分并由探测器d 1 监测光强的稳定 性。透过分束器的光束被透镜紧聚焦，其r a l e i g h 长度为z o ，束腰半径为w o 。 令聚焦透镜的焦平面位于z = 0 ；并定义光束的传播方向为+ z 方向。被测样品置 于焦点附近( 位置为z ) ，若被测样品在焦平面前后移动，由于介质的非线性和高 斯光束的横向空间非均匀性，必将在介质内诱导产生类透镜，最终导致光束的 发散或会聚而改变远场光场的横向分布。如果一个具有合适孔径的小孔光阑置 于远场，在不同样品位置时透过光阑的光功率能量必将有所差异。当样品远离 焦平面时( 即z = ) ，光强较低，可忽略激光诱导的非线性折射效应，也就是说 此时可以忽略介质的光束传播行为的影响，探测器d 1 测得的功率能量几乎为 一常数d o 。当样品在焦点附近沿传播方向移动时，通过测量不同样品位置z 时 透过光阑a 的功率能量d ( z ) ，并用d o 归一化后得到归一化透过率 t ( z ) = d ( z ) d o 。因此，当非线性介质在离焦点足够远时，t = i ；在焦点附近时， t ( z ) 在t = i 附近变化，而这种变化就反映了样品材料的非线性特征，如非线性折 射和非线性吸收。 4 第一章绪论 显然，光阑孔径的大小必将影响归一化透射率t 随样品位置z 变化的规律。 设光阑的孔半径为r a ，当样品在远离焦点的线性区时光束在光阑处的光束半径为 w 。，则光阑的大小s ( 或称为孔径的尺寸) 用其线性透过率表征为 s = i e x p ( - 2 , 群) 那么，当光阑完全打开( 或将光阑移去) ，而对光束没有任何遮拦时，则s = i ， 此时称为开孔( o p e n a p e r t u r e ) z 扫描；当光阑的孔径较小时，则称为闭孔 ( c l o s e d a p e r t u r e ) z 扫描。实验过程中通常这样来确定实验的孔径：先测量样品 在远离焦点的线性区时光阑完全打开后探测器接收到的总功率能量d o ，在测量 光阑的调节到某一大小时探测器接收到的功率能量d s ，则必有s = d s d 0 。 为了更明确起见，首先考虑介质仅具有非线性折射而无非线性吸收的情况， 并进一步假设介质的非线性折射是正的，样品厚度远短于紧聚焦光束的r a y l e i g h 长度，即所谓的薄样品近似。这样，非线性介质可以看作一个焦距长度可变的 薄透镜。 当样品从远离焦点的左边( z 方向) 向焦点移动时，开始由于样品远离焦点， 光束强度较低，样品的非线性折射所致自聚焦效应可以忽略，此时透射率t 保 持一个常数。当样品接近焦点时，光强度增加，由于非线性效应样品等效为一 个聚焦透镜，此时透过样品的光束更加会聚，在放置光阑的远场光束变得更发 散，导致透射率t 变小，因此在z 0 一侧接近z = 0 处，t ( z ) 呈现逐步下降的趋势。 当样品继续向着焦平面移动进入衍射区( z = z o 2 ) 附近时，t ( z ) 达到最小值( 称为 谷) 。当样品继续向焦点移动时，透射率t ( z ) 急剧上升：当非线性介质与焦平面 重合时，归一化透射率变为t ( o ) = 1 。当非线性介质中心移过焦点并继续向远离 焦点方向( + z 方向) 移动时，此时光束穿过样品后将进一步被会聚，使光束变细， 造成透射率t 变大( 开始大于1 ) ，且随着介质的进一步移动至l j ( z = + z o 2 ) 附近时， t ( z ) 达到最大值( 称为峰) 。如果样品进一步远离焦点，由于光束射入样品的强度 变小，自聚焦作用越来越弱，透射率又逐步下降，直至样品的非线性作用又可 以忽略，此时透射率重新变成常数1 ，正如薄透镜那样，在焦点处光束的畸变最 小。因此，当样品由远离焦点的z 方向向焦点移动，然后经焦点再向远离焦点 的+ z 方向移动时，对非线性折射率为正的样品而言，其透射率t 将随z 的改变 而由常数变至最小值，经焦点( z = 0 ) 跃变至透射率极大值，再回到一常数。这种 情况下的归一化透射率曲线如图1 2 实线所示，具有谷峰结构。具有负的非线 性折射系数( 且无非线性吸收) 的情况，归一化透射率曲线如图1 2 虚线所示，具 有峰谷结构。z 扫描曲线的形状即可以确定非线性折射的符号【z w 。 5 北京化工大学硕士学位论文 图1 - 2 自聚焦与自散焦z 扫描的归一化透过率曲线 f i g 1 2z - s t a l lt r a n s m i t t a n c ec u r v e sf o ras e l f - f o c u s i n ga n ds e l f - d e f o c u s i n gm a t e r i a l 当存在小的非线性吸收时，不论材料的非线性折射如何，也不论透射率的峰 在焦点的前或后，只要s 不太大，它在焦点附近均使材料的透射率下降，结果 是：原来的峰受到了抑制，原来的谷被增强了，如图1 3 所示。类似的，当存在 小的饱和非线性吸收时，它在焦点附近均使材料的非线性吸收系数降低，导致 透过率上升，那么原来的峰被增强，而原来的谷被抑制。 6 王8置曩_薯誉墨【工繁甚葛暑。堂 r e l a t i v es a m p l ep o s i t i o n x 图1 3 小吸收系数的介质的小孔归一化透过率曲线 f i g 1 3t h es m a l l - a p e r t u r ez - s c a nt r a n s m i t t a n c ec u r v e sf o rt h em a t e r i a l sw i t hs m a l ln o n l i n e a r a b s o r p t i o n r d a t h es a m p l ep o s i f i o n x 图l - 4 双光子吸收介质的和饱和吸收介质的开孔z 扫描曲线 f i g 1 - 4t h eo p e n - a p e r t u r ez s c a nt r a n s m i t t a n c ec u r v e sf o rat w o p h o t o na b s o r p t i o nm a t e r i a l a n das a t u r a t i o na b s o r p t i o no n e 7 z芑_i#lu焉量二卜警薪嗣la量鼻 双色型激光z 扫描技术即在标准型激光z 扫描的扫描光路中再引入一束波 长不同的激光，使得两种波长不同的激光同时入射到待测试样品，强的一束为 激励光( 频率为。) ，很弱的一束为探测光( 频率为，) ，非线性效应由强的激励 光产生。实现双色型激光z 扫描测试的一种方法是采用倍频探测光d 剀，在标准 型激光z 扫描技术的扫描光路中加入一个倍频晶体h g 和偏振器p ( 如图卜5 所 示) 。选取倍频晶体的倍频效率约为1 ，使基频光和倍频光具有较高的光强比 值，此时的激励光即为基频光( 。= 。) ，而探测光则为倍频光( 山。= 2d 。) 。 曰 田 图卜5 双色型激光z 扫描技术实验装置 f i g 1 - 5t h ee x p e r i m e n t a ld e v i c ef o rd u a lc o l o rz s c a nt e c h n o l o g y 时间分辨型激光z 扫描技术最先f l 了c a s t i l l o t ”】等人提出，其实验装置与双色 型激光z 扫描相同，如1 6 图所示，他们将双色技术与时间分辨技术相结合，通 过对导致非线性折射率变化的不同快慢吸收机理的时间分辨，实现热效应信号 的选择。该技术的测量精度可达1 0 咱量级。该方法的优点是通过扣除残留效应提 高了灵敏度，其缺点在于测量具有弱非线性的的慢吸收介质时，要想获得理想 的信噪比，该测量方法将耗时很长。 图1 6 单光束时间分辨型激光z 扫描实验装置 f i g 1 6d e v i c ef o rt i m e r e s o l v e dz - s c a nm e a s u r e m e n t 蚀光型激光z 扫描技术口们的实验装置如图1 7 所示。该装置用一个挡光盘代替 标准型激光z 扫描装置中的透光孔径，当光通过盘的边沿时将产生蚀光现象，因 而将这种z 扫描称为蚀光型激光z 扫描技术。由于挡光盘的使用，蚀光型激光z 扫描曲线与标准型激光z 扫描曲线形状恰好相反。 图1 - 7 ( a ) 单光束蚀光型激光z 扫描实验装置 f i g 1 7 ( a ) d e v i c ef o rs i n g l eb e a me c l i p s i n gz - s c a nm e a s u r e m e n t 图卜7 ( b ) 双光束蚀光型激光z 扫描技术实验装置 f i g 1 - 7 ( b ) d e v i c ef o rd o u b l eb e a me c l i p s i n gz - s c a nm e a s u r e m e n t m e n d o n c a 等人将激光z 扫描技术与傅里叶分析技术相结合口氟3 引，通过对常规 激光z 扫描技术中频率为，的激光进行调制，利用傅里叶变换技术分析孔径处 的透过率随时间的变化，根据不同的弛豫时间对光学非线性的类型予以区别， 绕过了单光束时间分辨型z 扫描技术中测量慢吸收的弱非线性时耗时长的问 9 北京化工大学硕士学位论文 题，并借助于线性与非线性信号的频率甄别，将测量灵敏度提高了近两个数量 级。 前述的各种激光z 扫描技术都是以样品的透过率作为测量的基本物理量， 不适用于测量具有高吸收系数甚至不透明的介质。于是，p e tr o y 等提出了反 射型激光z 扫描技术，通过测量对应于光致反射系数变化引起的激光束的波 前畸变获得非线性折射率。由于当光束沿整个样品方向传播时，相应的波前畸 变的变化量较常规的透射率测量的激光z 扫描要小，而且在很多情况下的波前 畸变低于测量灵敏度，严重限制了反射型激光z 扫描技术的应用。为解决灵敏 度低的问题，m a r t i n e l l i 等提出了图卜8 所示实验装置d 引，对反射型激光z 扫 描技术进行了两点改进：一是采用偏振光束；二是采用斜入射。将测量灵敏度 提高了近3 0 倍。 图1 8 反射型激光z 扫描技术实验装置 f i g 1 - 8d e v i c ef o rr e f l e c t i o nb e a me c l i p s i n gz s c a nm e a s u r e m e n t 对于近布儒斯特角入射的情形，入射光在介质内引起的偶极子动量平行于入 射光的传播方向，反射光强达到最小，由入射光所引起的样品非线性折射系数 的任何改变将使得折射光束不满足布儒斯特条件，从而导致反射光强的变化， 因此测量反射光强的变化可以给出非线性折射系数的信息。 1 3 本论文的工作 本论文工作主要有组建一套标准z 扫描系统，并且用此系统研究材料的非线 性光学性质，其中包括： 1 z 扫描高斯分解法理论分析 2 载物台及其自动移动控制的设计，使用v b 语言编写应用程序，实现 p c i 板卡精确控制交流伺服电机，从而实现样品位移的精确控制。 3 微机自动采集能量计数据模块的设计。通过微机串口与能量计连接， 7 8 使用纯二硫化碳的z 扫描曲线作 光及极微弱光的情况，使用光子计 数器代替激光能量计，设计了光子计数器相关的安装连接、模式设置 和数据采集。使用l a b v i e w 图形化语言设计了光子计数器的微机自动 采集数据程序。 用z 扫描方法研究了c 6 0 的非线性折射和非线性吸收性质，并研究了 其限幅特性。 用z 扫描方法研究了两种金属有机配合物的非线性折射和非线性吸收 性质。 北京化工大学硕士学位论文 第二章z 扫描理论 2 1 高斯分解的z 扫描理论 一般来说，光与介质发生相互作用时任何阶次的非线性光学效应都应该考虑 在内，但为了方便，仅考虑三阶非线性效应。此时，在激光光场的作用下，非 线性介质的折射率大小可用非线性折射率n 2 ( e s u ) 或者y ( m 2 w ) 表示。 对于三阶光学非线性，折射率n 由下式给出： 刀= n o + 鲁蚓2 = n o + z l t ( 2 - 1 ) 式中n o 为线性折射率，e 为电场强度，i 为介质中的光强。假定一个t e m o o 高斯光束，束腰半径为w o ，沿+ z 方向传播，电场e 由下式给出： 聊力= 鼬) 品一p - 南一焉】e x 删( z ，嘞 ( 2 - 2 ) 式中c o ( z ) = ( 0 0 4 1 + z 2 z 0 2 ，w 0 为光束腰半径。z o = k a ，0 2 2 为光束共焦参量；k = 2 入为波矢，入为波长。e o ( t ) 表示包含时间的脉冲电场包络，r 为径向坐标， e x p - i 巾( z ，t ) 】包含了径向无关的相位改变。当介质的厚度足够薄时( 这里的薄 是指厚度远小于光束的共焦参量) ，以至于在其中由于衍射和非线性折射引起的 光束半径的变化可忽略不计，这样的介质称为薄介质。我们下面的讨论将针对 薄介质情况来进行。当介质不存在非线性吸收时，可求得在样品出表面的电场 强度表达式为 e 。( r ，z ，t ) = e ( r ，z ，t ) e x p ( - 缸2 ) e x p - i 矽( f ，z ，t ) ( 2 3 ) 上式中a 由( r z ，t ) 为通过非线性介质后的的非线性相移，其表达式为 喇r z ，t ) 卸死( z t ) e x p 南】( 2 - 4 a ) 训z ，t ) = 等 1 2 ( 2 4 b ) 第二章z 扫描理论 式中a 由0 ( t ) 为轴上焦点处的相移， 定义为a 由o c t ) = k n o ( t ) l 。f f ， l 。f f = 1 - e x p ( - al ) q ，an 0 ( t ) = y 10 ( t ) ，10 为焦点处光强。 将( 3 ) 式中的非线性相移进行泰勒( t a y l o r ) 级数展开 时毗列) ) - m 妻= 0 半c x p ( 署)，；工， ( 2 5 ) 每一个焉斯光束，独立地传播到探测表面，在探测表面对电场再进行重新求和， 所得结果为 ( ， 垆e ( z , r = 0 , t ) 唧( 一钇2 ) 些学等e x p ( 一毒一鼍+ 嘲( 2 6 ) 样品出表面的复电场分解成一系列高斯光束。电场e 的下标g a 代表采用高斯 分解方法所求得的电场。在样品出表面由( 2 3 ) 式给出。设g = 1 + d r z ，d 为在 自由空间中从介质到孔径a 处的距离。( 2 6 ) 式中其它参量如下： 。= 等 ( 2 - 7 a ) a m 下k c o ：o ( 2 - 7 b ) 如刮 1 _ 赢】一( 2 - 7 c ) 巳：删a n 【坐叠】( 2 - 7 d ) 缈，2 = 国。2 n ( 9 2 + d 2 d ：) ( 2 7 e ) 对于远场小孔和不大的i 丸l ，我们可以得到光阑处的归一化透射率为： 荆= 1 + 矿而4 a # o x ( 2 8 ) 式中x 2 z z o 。令d t d z = 0 ，得峰谷坐标i v ，峰谷距离z ，和峰谷透过 率差乙一，分别为 x p ，0 8 5 8 1 3 ( 2 9 ) 北京化工大学硕士学位论文 z ，一，1 7 z o 墨y = 0 4 0 6 ( 1 - s ) 眈5i 九i 设脉冲能量为e ，脉冲宽度为t ，焦点处光强i 。可以表示为 厶：旦 氕伪 可以计算出介质的克尔常数 l 一，兄力；f 7 0 8 1 2 ( 1 - s ) o 2 5 k e n 2 与y 的关系为： 册n 啦2 蒜厂 2 2 z 扫描的衍射理论 ( 2 1 0 ) ( 2 11 ) ( 2 - 1 2 ) ( 2 - 1 3 ) ( 2 1 4 ) 设t e m o o 模高斯光束沿z 轴方向传播通过非线性介质，束腰取为坐标原点， 非线性介质入射面位于z l 处。用r 表示光束横截面内任一点到轴心的距离，当 忽略非线性吸收时，非线性介质中任一点( r ，z ) 处的电场复振幅可表示为【3 9 , 4 0 , 4 1 , 4 2 】 附，z ) 钉( 0 , 0 ) e x p - 一z 1 ) 2 】鑫ze x p 卜赤】e x p 盖2 f “她) 】 ( 2 - 1 5 ) 彩ll彩一l zji z ) 式中e ( 0 ，o ) 为束腰中心的电场强度，q 为介质的线性吸收系数，w o