第五章-非线性光学

五.非线性光学效应非线性光学基础5.1倍频与混频5.2光学参量放大与振荡5.3位相匹配5.41非线性光学的内容强相干光在光学介质中引起非线性极化效应与传统光学相比：传统光学：弱光，线性极化非线性光学：强光，非线性极化现象：1961年，Franken，694.3nm347.2nm（倍频）内容：二阶非线性效应：倍频，和频及差频，参量效应，三阶非线性效应:四波混频，三倍频，自聚焦，自调制效应;受激拉曼散射，受激布里渊散射，及其它受激散射；光学相位共轭，光折变效应，光孤子，光学双稳态效应目的：非线性极化理论，相位匹配，倍频，和频，差频2线性极化率和线性光学光与物质相互作用：介质极化使其中的原子（分子、离子）成为电偶极子，并随时间作周期振动，且受迫振动的频率与光波场的频率相同。偶极子的振动形成电磁波辐射，即形成次波发射。次波频率和入射光波频率相同，大量受迫振动的偶极子发射的次波相互叠加，彼此干涉，形成宏观光与物质相互作用规律。极化理论：3极化系数介电常数在弱光下P与E（ω）成线性关系：线性极化过程其中：折射率与光强无关。则麦氏方程第三式变为：则得时谐方程：

在线性极化过程中遵循两个原则：1.迭加原理：光波可以互不干扰的迭加在一起2.介质的折射率与入射光强度无关即弱光下通过线性极化不可能产生新的频率光波。由并设线性极化过程上式即均匀光学介质中的波动方程线性方程组

叠加原理、独立传播原理、物理光学成立条件：E小，使P和E成线性关系6非线性极化过程

随着激光器的产生和应用，人们相继观察到光学三次谐波、光学和频与差频、光学整流等一系列强光光学效应。为了解释这些现象，人们假设P与E不再成简单的线性关系，代之为更具普遍意义的幂级数关系：二阶张量三阶张量四阶张量线性极化强度二阶非线性极化强度三阶非线性极化强度非线性极化过程强光作用在介质上的波动方程为：其中含有二次项、三次项等，为非线性波动方程。通过非线性波动方程的解，可以数学上对极化的概念进行分析，得到其中的E的二次项带来的结果。极化强度表示为设有两束单色平面波8

对于二阶非线性极化强度而言，最简单情况为P、E均为标量，此时可得其中：倍频项和频项差频项共16项共16项矢量形式：其中：倍频项和频项差频项对于P,E均为矢量的情况有：其中：则有：整理可得：以x方向的极化强度为例推导通式：所以可得通式：其中：j,k=x,y,z指j,k对于x,y,z累加极化波是一种场源，辐射出与振荡频率相同

的光波。上式中极化波的频率就反应了出射的光波的频率成分非线性介质中产生新的光波，包括原有基频光，也包括倍频、和频、差频和直流分量。实际上：出射光中不能同时观察到基频、倍频、和频、差频各种光波。原因在于极化波不一定能产生出足够强度的出射光，究竟使哪种频率的光出现还需要相应的物理条件。进一步考虑E3，将出现三倍频现象。14非线性光学与激光技术激光出现后，才使非线性光学得以诞生激光：基于受激辐射，高时间和空间相干性，高单色性，高方向性，高亮度（白炽灯：极低，不可测；太阳：10-3；激光器：1012）普通光：弱，基于自发辐射，相位、频率、偏振状态、方向。光波电场强度：太阳10V/cm，固体调Q激光器1013，接近于原子内部的库仑场。弱光极化产生的光波场强与原子内部场强相比，很小。极化强度公式中的高次项可忽略。激光与物质的相互作用属强光作用，光波场强与原子内部场强可相比拟，电极化强度中的非线性项不能忽略，视情况考虑二次或三次项。15非线性极化率的经典理论非线性极化率：描述光学介质与强光非线性相互作用过程本质，与介质的原子和分子结构细节有关。如何求解

与介质微观结构参量的关系？经典力学方法：将每一个极化单元等效于一个振子，列出振子在光波电场作用下的运动方程，求解该方程可得到电子位移r与光波电场的关系式，再由

得极化率与介质微观量的关系半经典理论：经典电磁理论描述的光波与量子理论描述的粒子体系间的作用，由密度矩阵方程考察前者对后者的微扰。16经典力学方法介电晶体的光极化绝大部分由于外围弱束缚价电子受到光频电场作用发生位移造成。设价电子密度为N，价电子偏离平衡位置的距离为x，则极化强度表示为电子发生位移x，相应的位能为其中m为电子质量，

为比例常数，且电子上的恢复力为17表明正向位移引起的恢复力大于相等负位移引起的恢

复力。正向电场时，电子所受恢复力大，位移小，感应极化强度低；负向电场时，电子所受恢复力小，位移大，感应极化强度大。同时，非线性极化表示为有对称中心的晶体，

，故其中只含有x的偶次项，而电子上的恢复力无偶次项，极化强度P的偶次项为零，即偶次极化率为零对于光频电场极化结果不同于入射光场的正余弦变化，为18极化分量包括恒定分量、基频分量、倍频分量极化的非线性响应导致不同频率光场间的相互作用和转换，形成非线性光学现象。19考虑线性和二阶非线性极化效应及两个不同频率入射光

极化波为其中含基频分量，倍频、和频、差频及直流分量令

则得倍频辐射源，强基频光波可以较高效率转换成倍频光波联系非线性极化与感应光频电场，求解电子运动方程

得：利用非线性系数，即二次极化率张量描述上述关系其中d为三阶张量有27个分量，对于倍频非线性极化系数，张量的后两个下标jk可互易，成为3X6矩阵。

20电子受力阻尼力恢复力感应光频电场作用力二阶非线性极化率三维空间中，E和P均为矢量，二次非线性极化过程分别表示为倍频和频差频21光整流写成矩阵形式为（和频）非线性极化率分量的物理意义对单色平面波22可得从而，

为频率

的光波偏振方向沿x1方向，相互作用后，在x1，x2和x3方向产生的极化强度除以介电常数结论：三维空间中，极化强度与一定频率入射光的场强大小有关，与电场的偏振方向有关。23二阶非线性化率张量的性质1.本征互易对称性：

即随着χ脚标的改变，E1和E2的先后次序也随着改变。这种改变将只是在数学形式上对χ矩阵及光场矩阵进行改变，而不能减少χ张量的个数(仍然是27个元)。其改变如下图：其中：2.全交换对称

假设入射辐射场的频率ω1，ω2及由非线性效应产生的辐射场的频率ω3均远离共振频率ωo，则χ的三个脚标和相应频率可成对交换均可交换。即：结论：二次非线性极化过程中包含多种具体效应，每种效应有自己的一组极化率张量，但相互之间不是完全独立。和频极化率张量分量与差频极化率张量分量之间按规律一一对应。和频极化率差频极化率差频极化率3.克莱门近似下的对称性：此时可减少张量元个数（27

10）

当外加辐射场的频率ω远离共振频率ωo时，无色散时，电极化张量元与入射辐射场的频率无关，极化率张量的下标可任意交换：45678910结论：1.本征对易对称性：不能减少张量个数，27元2.Kleiman近似下的对易：条件：参与二次非线性作用的光波频率远离共振区，且忽略色散影响结果：27元减少为10独立元3.全对称对易条件：所有场频率均远离共振区结果：各种二次非线性极化效应相对应则：非线性作用耦合波方程对于二阶非线性效应将代入得到耦合波方程得耦合波方程31耦合波方程的意义：三波或更多波之间的振幅关系波传播时关于z的关系：E随z的增大而增大。△k=k3-k1-k2表示相位匹配关系（动量匹配）当△k=0时满足动量匹配即：k3=k1+k2

倍频时k3=2k1

产生的新辐射E3与E1、E2激发的新极化P3在E3上的投影有关不同频率的光场通过非线性系数d相互耦合，表示不同频率的光波在非线性介质中传播时，导致相互作用和能量转换。当光强很弱时，只有线性极化，d=0，各频率的光波在介质中彼此独立传播w2ww1961Franken实验RubyLaser694.3nm347.15nmFrequencydoublingQuartzFilter5.2倍频(SHG)原理与技术输入光转换为其它频率光的能量很小倍频小信号解：由耦合波方程对倍频，三个光场

中：假设输入光场转换到倍频光场所引起的功率衰减很小，则

近似为常数，同时假设无倍频光场输入，即通过长度为l的晶体后，输出端的倍频光振幅为输出的倍频光强若输入基频光束的截面积为

，光频率为

，则基频光强与场强关系为得倍频光的光强转换效率即倍频效率为其中得：1、2、

（实际计算时，以有效非线性系数取代d）3、

（l受光孔相干长度la及饱和的限制）4、受相位因子

的影响，仅当

时，相位因子达到极大值1，即相位匹配条件。35讨论：△k=0倍频信号最强

动量匹配相位匹配△k≠0若△kL/2=π时下降到零。π-π2π-2π-3π3π上式成立的条件为基频光的场强衰减很小，仅适于

小信号，弱转换高转换时，转换效率，当

时可以得37相位匹配技术入射基频光波与倍频晶体相互作用时，基频光波传播所在，线性极化波和倍频极化波同时产生。由于色散，倍频极化波辐射的倍频光波的传播速度慢于基频光波和同步的倍频极化波的传播速度。速度差异导致晶体出射面上的相位差，造成相位失配38倍频光干涉相消，倍频效率急剧下降相位失配时，倍频光输出功率沿晶体长度方向周期变化，周期为Z=0处，即入射端算起，入射波行进至距离处，倍频效率达到极大，该距离定义为相干长度若39必须寻求

，增加晶体长度，从而提高倍频效率如何

？偏振！设两个偏振态的波矢量为而故若只有1个偏振态，则相应的折射率为

，此时若为2个偏振态，则40I类相位匹配II类相位匹配常用匹配方法：角度匹配，90度匹配。I型匹配：正单轴晶体负单轴晶体ee

eoooee-oθmθmoo-ew2wII型匹配：eo-ooe-e正单轴晶体负单轴晶体oeee

oo2wwθmθm单轴晶体的相位匹配条件由负单轴晶体的I类匹配角正单轴晶体的I类匹配角43负单轴晶体的II类匹配角正单轴晶体的II类匹配角相位匹配角给出一个圆锥

面，以为半

锥角是否整个锥面都可以？最合适的方位角是多少？44有效非线性系数45倍频效应与基波在倍频晶体中传播的角度有关，则非线性极化强度也与该角度有关。写成标量形式即得以KDP晶体为例，采用ooe方式，得基波o光的电矢量在三个主轴上的投影为46有效非线性系数而从而ooe产生e光，波矢与基波同向，振动方向垂直于基波波矢得47从而得有效非线性系数结论：为获得最大倍频效率，除要求匹配角符合要求外，还要使有效非线性系数最大，此时对第2类匹配方式oee：算得利用克莱门近似应满足48角度倍频方式的缺陷光孔效应角度匹配后，波矢方向一致，能流不一致，削弱倍频效果。光孔相干长度KDP：1.8度LN：1度

光孔效应是晶体内沿途激发的倍频光在晶体出设面出互相错开，导致晶体各处产生的倍频光不能相干加强，削弱基波向二次谐波的转换49基频光发散使相位失配

相位失配度则相位失配是角度的函数，因为可以将

展开为泰勒级数，并取前两项，得因此，相位失配随

线性变换.

时，最大，此时此即相位匹配角半宽度，即基频光束的接受角，表示基频光光束发散角的容限。50在θ=90°时，匹配对角度不敏感，且无双折射不产生离散。通过温度调节调节晶体折射率可得，90度时θn2en1o2ww温度匹配上节回顾倍频效率相位匹配条件相位匹配方法：角度匹配和温度匹配有效非线性系数：方位角要求角度匹配的限制：光孔效应和基频光发散52高斯光束的倍频前述分析采用基频光为平面波的模型，实际上倍频用于激光，其中的基频光为聚焦的高斯光束。入射高斯光束：共焦参数z0表示（束腰位置至光束截面积两倍于束腰处的距离），若

，光束截面积及入射光波的强度在晶体中近似与z无关，因此53其中：又因此其中结论：

时，在长度为l的晶体中，但

，当

后，故应使此时54共焦聚焦结论：对于高斯光束共焦聚焦的倍频情况而对平面波的解要获得高的转换效率，基波的功率密度必须很大，这样的功率密度一般不可能从连续的激光器中获得。可以将非线性晶体放在激光器的谐振腔内，设腔镜的反射率为，此时，谐振腔内光强的部分输出，腔内光强比输出的约强，事实上，腔内光强比输出的强很多倍，因此将非线性晶体放在激光腔外，转换效率55激光束穿过非线性晶体一次由基频到倍频的转换效率=基频激光最佳透射率，激光器工作在最佳状态。对于基频激光振荡，部分功率转换为倍频功率，相当于基频振荡的损耗，等效为透射率为T’的输出镜的损耗。T’极为转换效率，且其中k为非线性耦合系数使k达到最佳的耦合条件的方法：改变聚焦（调整光腔）、调整晶体取向56由及可令得倍频晶体和基频波长确定后，即确定。如KDP晶体得57若倍频晶体长度l=10mm，聚焦光斑直径为0.001m，

入射基频光波能量为200mJ，脉冲宽度为10ns，则

倍频效率为58倍频技术应用目前尚未发现产生全部所需波长激光的材料，利用非线性光学效应，可以产生新的激光波长。腔外倍频：脉冲激光，>KW量级，可直接产生倍频光，效率高。对位相匹配角和方位角调整要求高1064nm532nm，KTP晶体59腔内倍频：连续激光，功率低，若腔外倍频，则效率

低，可腔内倍频60四镜折叠，多个束腰三镜折叠腔二阶非线性光学材料光倍频技术--充分提高转换效率选材使有效非线性系数de大；在工作波长对基频和倍频光透明且吸收小；可实现相位匹配，最好是温度匹配；有较高的光损伤阈值；能治成足够尺寸、光学均匀性好的晶体；易于加工，物化性能稳定，使用方便KDP类晶体：铁电体，较高损伤阈值，适合高功率，可温度匹配，但de较低，倍频效率不高，约30～70%。易潮解，须设计防潮密封盒。LiNbO3晶体：de较大，不潮解，相位匹配角易受温度影响。光损伤阈值低，仅用于中小功率，1-3.8um内可温度匹配。α-LiIO3晶体：较大双折射，破坏阈值高，匹配角受温度影响小，无法温度匹配；易潮解Ba2NaNb5O15晶体：破坏阈值低，仅用于低功率，不能制成大尺寸器件，可对1.06um实现温度匹配。61非线性光学材料发展趋势：向短波方向发展，产生紫外和远紫外波段的谐波转换向长波方向发展，提供可见至红外的可调谐相干辐射提高非线性系数杜邦、飞利浦、山东大学：KTP晶体福建物构所：BBO和LBO晶体62光倍频技术要点选材：倍频性能优良、光学质量好、光损伤阈值高、化学、物理性能稳定，加工、镀膜、使用方便高光强：提高基波功率密度，使非线性光学充分作用相位匹配：切割或磨制倍频晶体时，须满足匹配条件，且应保证最大的方位角。最好实现温度匹配，以放宽对基波光束接受角的限制，增加非线性相互作用长度。

对相位因子敏感，调整倍频器是，需对仔细调节，且调节灵敏度高。入射基波光束具有极好方向性。折射率是温度的函数，需在恒温槽中使用，保持相位匹配。63倍频晶体有适当的非线性相互作用区域：适当的通光口径和通光长度。l增长提高倍频效率，但也会受限：64光孔效应限制，长度大于光孔相干长度时，能流与波矢方向不一致，倍频光脱离基频光，加长l对倍频光强不再提高。大信号倍频时：若倍频效应足够高，达到饱和状态时（l=2lSHG），再增加l，由于吸收损耗及微小位相失配，倍频效应下降。采用腔内倍频，提高连续激光器效率。要求较高的基波功率和谐波功率，好的输出光束质量及稳定性。具体为：基波激光器有大的模体积及好的模式倍频晶体有高的转换效率和光损伤阈值倍频晶体至于基波谐振腔中小的腰斑处倍频光束发散角小、稳定1kW泵浦光10mW信号光弱的红外信号光转换为可见光，可以用灵敏度高的可见光探测器。和频解过程与倍频相同。其中ω3=ω1+ω2;ω1≠ω2例1：例2：LBO和频产生589nm激光源数值模拟及实验研究石靖波，张凯，马毅，王卫民，彭跃峰，鲁燕华（中国工程物理研究院

应用电子学研究所，四川

绵阳

621900）

和频利用非线性晶体中的参量相互作用，将一个低频信号ω1的一个高强度的激光束ω2相混合，变换成角频率较高的ω3信号，且

ω3=ω1+ω2;ω1≠ω267根据耦合波方程，可得其中倍频时：泵浦源为激光，比变换的信号辐射强的多，损耗可略去，选泵浦波的相位为零，则68其中E2为泵浦波的电场幅值解上述方程组可得和频发生的起始位置，，因此从而说明和频过程中，信号功率逐渐变换成和频信号功率。69由

，上述方程可写成得长度为l的晶体中，转换效率为一般的，转换效率很低，且gl<<1，因此例：CO2，10.6um激光与Nd:YAG1.06um进行和频，生成0.96um光，晶体为淡红银矿（吸收小，满足位相匹配条件），P2（1.06um）/A=104W/cm2,l=1cm,n1=n2=n3=2.6,de=9X10-12m/v70得应用：红外辐射探测，把红外波段的弱信号或图像上变换到可见或近红外波段。虽然转换效率很低，但是可以利用可见或近红外光波段比较灵敏的探测器和摄像器件，以高探测能力补偿和频变换效率低的不足。如果直接用红外探测器检测，效能低，且需低温冷却。71星光-I